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  形狀記憶高分子材料是指具有保持臨時(shí)變形形狀的能力，當(dāng)受到外界刺激后，可以恢復(fù)到初始形狀，從而表現(xiàn)出對(duì)初始形狀具有記憶功能的一類(lèi)智能高分子材料。與形狀記憶合金和形狀記憶陶瓷相比，形狀記憶高分子材料具有密度低、可恢復(fù)形變量大、易加工成型、形變溫度可調(diào)等諸多優(yōu)點(diǎn)，因而這類(lèi)材料在柔性電子、生物醫(yī)藥、航空航天等領(lǐng)域存在廣泛的應(yīng)用前景。目前發(fā)展的形狀記憶高分子材料主要是熱致形狀記憶高分子，即在熱刺激下可以恢復(fù)到初始形狀，在某些領(lǐng)域的應(yīng)用具有一定的局限性。開(kāi)發(fā)新的記憶存儲(chǔ)方式和實(shí)現(xiàn)多重形狀記憶功能顯得尤為重要。 
  近年來(lái)，隨著超分子科學(xué)的發(fā)展，具有特殊的可逆性和高度的動(dòng)態(tài)性的超分子作用力，如金屬配位作用、主-客體作用和動(dòng)態(tài)共價(jià)鍵等在制備結(jié)構(gòu)規(guī)整、性質(zhì)可控功能材料方面表現(xiàn)出了顯著的優(yōu)勢(shì)。中國(guó)科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所陳濤研究員的智能高分子材料團(tuán)隊(duì)將超分子作用引入形狀記憶高分子材料，制備了具有自修復(fù)功能的形狀記憶高分子材料（Chem. Commun. 2014, 50,12277）。通過(guò)對(duì)超分子作用體系的選擇，還可獲得具有生物分子響應(yīng)的形狀記憶高分子材料，并且材料的形狀恢復(fù)時(shí)間可大大縮短（Macromol. Rapid Commun. 2015, 36, 533）。 
  但是我們注意到，目前基于超分子作用的形狀記憶高分子材料的設(shè)計(jì)尚處于起步階段，材料普遍存在力學(xué)性能較差，且只能記憶一個(gè)臨時(shí)形狀等不足。該團(tuán)隊(duì)在前期研究基礎(chǔ)上，通過(guò)將可有效提升水凝膠力學(xué)性能的雙網(wǎng)絡(luò)概念引入基于超分子的形狀記憶高分子材料，并進(jìn)一步發(fā)揮超分子體系的設(shè)計(jì)，最近他們又成功構(gòu)筑了具有良好力學(xué)性能，且可實(shí)現(xiàn)三重形狀記憶功能的雙網(wǎng)絡(luò)超分子水凝膠（Chemical Science, 2016, DOI: 10.1039/C6SC02354A）。
 
 
  在該體系中，通過(guò)將接枝了苯硼酸的海藻酸鈉（Alg-PBA），丙烯酰胺（AAm）、聚乙烯醇（PVA）混合，通過(guò)AAm的聚合形成第一重網(wǎng)絡(luò)（PAAm），然后調(diào)節(jié)pH生成動(dòng)態(tài)硼酸酯鍵，從而形成第二重網(wǎng)絡(luò)（Alg-PBA-PVA）。在水凝膠受到外力時(shí)，動(dòng)態(tài)Alg-PBA-PVA網(wǎng)絡(luò)受到破壞，從而耗散能量，達(dá)到提升水凝膠力學(xué)性能的結(jié)果。通過(guò)調(diào)節(jié)Alg-PBA-PVA動(dòng)態(tài)網(wǎng)絡(luò)與PAAm化學(xué)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的比率，可以得到一系列具有較好力學(xué)性能且大小可調(diào)的水凝膠。
  由于動(dòng)態(tài)硼酸酯鍵具有pH響應(yīng)性，可以利用其作為臨時(shí)交聯(lián)點(diǎn)使水凝膠保持臨時(shí)形狀，從而實(shí)現(xiàn)形狀記憶功能。此外，海藻酸鈉和金屬離子（Ca2+）的配位作用也可以作為臨時(shí)交聯(lián)點(diǎn)實(shí)現(xiàn)形狀記憶功能。鑒于這兩種形狀記憶方式互不干擾，將兩者結(jié)合，則可以實(shí)現(xiàn)宏觀/微觀三重形狀記憶功能（圖二）。
 
 
  此外，動(dòng)態(tài)硼酸酯鍵還可以賦予水凝膠自修復(fù)性能。結(jié)合海藻酸-Ca2+的配位作用，科研人員實(shí)現(xiàn)了在自修復(fù)后進(jìn)行形狀記憶以及在形狀記憶過(guò)程中進(jìn)行自修復(fù)（圖三）。這一思路有助于人們理解生物體的功能并設(shè)計(jì)構(gòu)筑新型仿生材料。
 
 
  研究工作得到了國(guó)家青年千人計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金（51303195, 21304105）及浙江省杰出青年基金（LR14B040001）等的資助。