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聚芴材料研究成果-超分子凝膠化

  隨著第三代共軛聚合物的興起，雜原子取代是制備多功能高性能共軛聚合物的重要途徑。相比于C,H,O原子，雜原子，如氮、磷、硫等，在芳環取代中伴有孤對電子，而孤對電子存在使分子鏈間存在豐富的弱作用，為通過超分子方法調控材料的光電性能提供可能。通過PFO的氮雜原子化制備了一類新型氮雜聚合物，PF8-co-DAF8（Macromolecular Rapid Communication 2016, 37, 1807.）。

  南京工業大學先進材料研究院林進義副研究員課題組通過與帝國理工學院和牛津大學Donal D. C. Bradley和Paul N. Stavrinou合作，系統研究了氮原子的引入對聚合物電子結構、能級結構的影響，通過與PFO相對比，研究氮雜類聚合物自組裝行為，氮原子引入可以改變芴單體單元的分子內苯環結構的鍵能鍵角，從而抑制了芴單元間的共平面排列，使聚合物呈現較高的熱穩定性；同時氮原子的引入，降低了聚合物HOMO/LUMO能級，有利于提高材料的電子注入能力；在室溫下在甲苯等低極性溶劑中可以得到凝膠，較PFO具有更好的凝膠能力。通過核磁、紫外熒光測試，有效論證了PF8-co-DAF8與PFO各異的聚集形態，

  主要歸因于雜原子化使分子鏈間形成C-H…N氫鍵作用，使PF8-co-DAF8呈現各異的聚集行為； PF8-co-DAF8分子鏈間的C-H…N氫鍵作用，使分子鏈產生聚集作用，產生較強的綠光帶發射源，進一步驗證聚芴體系綠光的聚集機制；以20%共聚比例的PF8-co-DAF8作為發光層制備PLEDs，凝膠結構的薄膜呈現深藍光發光，非凝膠結構的薄膜為天藍光發射，均呈現良好的光譜穩定性，證明了分子鏈間形成的聚集空間網絡結構將有利于提高光譜穩定性，進一步論證了超分子功能化可以有效提高和豐富聚芴半導體的光電特性。該項工作近期發表在國際材料學方面的權威學術期刊J. Mater. Chem., 2017, DOI: 10.1039/C7TC01541K。

  該系列工作得到了科技部973計劃（2015CB932200）、國家自然科學基金委（21504041）、江蘇省先進生物與化學制造協同創新中心留學基金（SICAM Fellowship）等項目的資助和支持。

  論文鏈接：http://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2017/tc/c7tc01541k#!divAbstract

聚芴材料研究成果-有機微納激光

  一維線性共軛聚合物的定向電子離域行為，使其分子鏈構象是決定聚合物光電性能的重要因素。相比于其它分子構象，聚芴半導體的分子鏈共平面化構象，即β相，具有更長的有效共軛鏈長，使其呈現優異光電行為，如具有良好的光致/電致發光穩定性、較高的載流子遷移率和優異的發光器件性能、低的激光閾值，在過去二十年間成為聚芴半導體領域的研究重點。結合前期的聚芴共平面化構象研究基礎（Macromolecules 2014, 47 (3), 1001-1007; ACS Applied Material Interfaces 2016, 8, 21648-21655; 2016, 8, 18969-18977.），南京工業大學先進材料研究院林進義副研究員課題組制備4種二芳基芴二聚合物作為模型，進一步研究分子構象對材料光電性質的影響。通過研究發現，該類二芳芴二聚體在旋涂薄膜狀態呈現明顯的無規分子構象，而在薄膜退火過后吸收光譜具有長波段吸收，說明分子呈現與聚合物類似的共平面化構象。此外在單晶狀態下，4類分子材料均呈現明顯的分子共平面化構象。因此，他們認為在二聚體狀態下，分子9位取代的位阻基團同樣可以誘導分子共平面化構象產生，證明分子構象轉變是調控材料光電性能的重要方法。結合二芳基芴材料本身的穩定性，因——將4種分子單晶結構應用有機激光器，通過調控分子構象得到不同激光發射波長的有機微納藍紫光激光。該項工作近期發表在國際材料學方面的權威學術期刊J. Mater. Chem. C, 2017,  DOI: 10.1039/C7TC00675F。

  該系列工作得到了國家自然科學基金委（21504041）等項目的資助和支持。

  論文鏈接：http://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2017/tc/c7tc00675f

聚芴材料研究成果-超分子納米球

  各向同性共軛聚合物納米球不但可用于噴墨打印低成本大面積制備塑料電子器件，可用于構筑光電性能光子晶體。因此構筑各向同性納米球成為共軛聚合物領域的重要研究內容。然而，稠環芳烴的共軛骨架和一維線性結構，使分子鏈間存在較強的π-π作用，導致共軛聚合物易于形成各向異的納米結構，如納米線，納米棒甚至納米粒子。因此，通過后加工處理，構筑各向同性能共軛聚合物納米球成為目前塑料電子領域的重要挑戰。基于前期的工作基礎上（Polymer Chemistry 2013, 4 (3), 477-483. Macromolecular Rapid Communications 2014, 35 (9), 895-900.），在黃維院士和解令海教授的指導下，南京工業大學先進材料研究院林進義副研究員課題組借助超分子作用，將含有羥基基團的PPFOH材料溶于可形成強氫鍵作用的DMF中，可以形成PPFOH-DMF絡合物，結合聚芴主鏈(9.3)與DMF(12.5)不同的溶解度參數，使PPFOH-DMF絡合物在DMF溶液中呈現弱的兩親特性，即OH-DMF親DMF分子而PPFOH主鏈疏DMF分子，使得溶液中亞穩態聚集結構易于在外界刺激下自組裝形成納米結構。結果，他們發現將PPFOH-DMF絡合物可“一步法”在固體界面自組裝成各向同性的納米球，尺寸可以從150 nm到2000 nm，可覆蓋可見光所有波長對應區域。而納米球的自摻雜聚集結構，使納米球發光呈現微弱的尺寸依賴性。同時，他們償試制備緊密堆積的納米球陣列，有望用于光子晶體。最后他們以納米球做為發光層，構筑聚合物發光器件，實現白光發光。因此，他們相信通過超分子功能化的方法，可誘導共軛聚合物自組裝和介觀組裝，調控材料的光電性能。該項工作近期發表在國際權威學術期刊RSC Adv., 2017, 7, 14688。

  該系列工作得到了科技部973計劃（2015CB932200）、國家自然科學基金委（21504041）、江蘇省先進生物與化學制造協同中心留學基金等項目的資助和支持。

  論文鏈接：http://pubs.rsc.org/-/content/articlehtml/2017/ra/c6ra28859f

來源：南京工業大學先進材料研究院