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近年來(lái)共價(jià)有機(jī)框架材料（Covalent Organic Frameworks，COFs）受到廣泛的關(guān)注，在氣體吸附、催化和光電等領(lǐng)域得到廣泛的研究，其中共價(jià)三嗪環(huán)骨架（Covalent Triazine Frameworks， CTFs）由于具有豐富的氮原子骨架和穩(wěn)定的化學(xué)結(jié)構(gòu)，在氣體吸附分離、光催化以及能源儲(chǔ)存等領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用前景，然而傳統(tǒng)的共價(jià)三嗪骨架材料一般通過(guò)離子熱法或通過(guò)強(qiáng)酸催化的方法制備，這些制備方法條件苛刻、單體來(lái)源有限，限制了進(jìn)一步發(fā)展和大規(guī)模制備。

譚必恩教授課題組采用了一種全新的縮聚方法作為構(gòu)建共價(jià)三嗪環(huán)骨架的新策略, 實(shí)現(xiàn)了在低溫和簡(jiǎn)易條件下制備三嗪環(huán)骨架材料(圖1，CTF-HUSTs)。該類(lèi)材料具有層狀結(jié)構(gòu)和高比表面積，更為重要的是，材料保持了本征的能帶結(jié)構(gòu)，避免了高溫碳化失去能帶結(jié)構(gòu)的缺點(diǎn)。

圖1. CTF-HUSTs的合成反應(yīng)機(jī)理和代表性結(jié)構(gòu)

圖2. (a) CTF-HUST-1的PXRD 圖，藍(lán)色為實(shí)驗(yàn)曲線; (b) CTF-HUST-1的高分辨透射電鏡圖;

(c) CTF-HUST-1的原子力顯微鏡圖; (d) CTF-HUST-1的層厚度圖

通過(guò)PXRD表征，發(fā)現(xiàn)該類(lèi)材料具有一定的結(jié)晶性的結(jié)構(gòu), TEM和AFM發(fā)現(xiàn)該類(lèi)具有層狀結(jié)構(gòu)。因而該類(lèi)材料為一類(lèi)新型的層狀材料 （圖2）。

圖 3. (a) 氮?dú)馕角� (b) 孔分析曲線; (c) 氫氣吸附曲線 at 77 K (d) CO₂ 吸附曲線at 273 K.

通過(guò)氮?dú)馕?/span>-脫附測(cè)試表明該類(lèi)具有很高的比表面積，孔分析表明材料具有微孔和介孔結(jié)構(gòu) （圖3）。對(duì)材料的CO₂和H₂氣體吸附能力進(jìn)行測(cè)試發(fā)現(xiàn)其具有很高的CO₂和H₂吸附能力，最高的CO₂的吸附能力達(dá)到13.8 wt% at 273 K，最高的氫氣吸附能力達(dá)到1.30 wt% at 1.00 bar and 77 K （圖3）。

圖4. (a) 紫外可見(jiàn)吸收光譜; (b-e) CTF-HUSTs樣品的照片; (f)光解水產(chǎn)氫的時(shí)間-產(chǎn)氫量曲線 (>420 nm) and CTF-HUST-2 樣品的5次循環(huán)測(cè)試曲線; g) CTF-HUSTs樣品的產(chǎn)氫量柱狀圖。

通過(guò)光解水測(cè)試，發(fā)現(xiàn)該類(lèi)材料具有優(yōu)異的光催化產(chǎn)氫性能，在可見(jiàn)光下最大產(chǎn)氫量達(dá)2647μmol h^-1 g^-1，相比同類(lèi)材料具有很大的提升（圖4）。由于獨(dú)特的層狀結(jié)構(gòu)，材料在碳化之后還可作為鈉離子電池的負(fù)極材料，最大充放電容量高達(dá)467 mAh g^-1。該研究為該類(lèi)材料的發(fā)展提供了一種新的策略，推動(dòng)了該領(lǐng)域的進(jìn)一步發(fā)展。

     相關(guān)結(jié)果發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed.上（DOI:10.1002/anie.201708548），第一作者為王科偉博士，譚必恩教授和金尚彬副教授是論文的共同通訊作者。論文作者還包括華中科技大學(xué)楊利明研究員、博士生郭莉萍、程光、張春副教授、北京交通大學(xué)王熙教授，英國(guó)利物浦大學(xué)Andrew. Cooper院士。

研究工作得到了科技部國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃國(guó)際科技合作重點(diǎn)專(zhuān)項(xiàng)、國(guó)家自然科學(xué)基金以及華中科技大學(xué)自主創(chuàng)新基金交叉學(xué)科重點(diǎn)項(xiàng)目的資助。

論文鏈接如下：

http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201708548/full