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  近期，南京工業(yè)大學(xué)金萬(wàn)勤教授團(tuán)隊(duì)在石墨烯膜領(lǐng)域取得了重大突破，相關(guān)工作在Nature上發(fā)表。

  精確調(diào)控（氧化）石墨烯膜的層間距，達(dá)到十分之一納米的精度，是其在水處理、離子/分子分離以及電池/電容等應(yīng)用的關(guān)鍵。最近，南京工業(yè)大學(xué)金萬(wàn)勤團(tuán)隊(duì)和中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所方海平團(tuán)隊(duì)、上海大學(xué)吳明紅團(tuán)隊(duì)、浙江農(nóng)林大學(xué)學(xué)者多方合作，提出并實(shí)現(xiàn)了用水合離子自身精確控制石墨烯膜的層間距，展示了其出色的離子篩分和海水淡化性能，并用理論計(jì)算、上海光源的X射線小角散射（BL16B1）和精細(xì)吸收譜（BL14W1）實(shí)驗(yàn)闡明了機(jī)理。相關(guān)工作以“Ion sieving in graphene oxide membranes via cationic control of interlayer spacing”為題發(fā)表在Nature（DOI:10.1038/nature24044）上。

  南京工業(yè)大學(xué)金萬(wàn)勤教授團(tuán)隊(duì)早在2012年就開始了石墨烯膜的基礎(chǔ)研究，基于石墨烯設(shè)計(jì)制備了一系列具有快速選擇性傳遞通道的高性能分離膜，在溶劑脫水、氣體分離、水處理等重要應(yīng)用不斷取得突破性進(jìn)展。面向應(yīng)用過程，他們率先在多孔陶瓷支撐體上探索制備氧化石墨烯復(fù)合膜（Appl. Surf. Sci. 2014, 307, 631）。針對(duì)溶劑脫水應(yīng)用，他們通過優(yōu)化設(shè)計(jì)陶瓷支撐層的微結(jié)構(gòu)與構(gòu)型，提出了新型的中空纖維氧化石墨烯復(fù)合膜，在氧化石墨烯疊層的二維納米空間內(nèi)構(gòu)筑了高選擇性的快速“水通道”，實(shí)現(xiàn)了水分子與有機(jī)分子的高效分離，相關(guān)工作發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 6929）。

  在此基礎(chǔ)上，受自然界中集水現(xiàn)象的啟迪，他們提出了一種簡(jiǎn)便有效的仿生路徑，在氧化石墨烯疊層上沉積一層超薄高親水性聚合物，源源不斷地富集水分子，充分強(qiáng)化利用氧化石墨烯疊層的快速“水通道”，將水通量提高了1個(gè)數(shù)量級(jí)，突破了傳統(tǒng)膜材料的性能上限，實(shí)現(xiàn)了生物質(zhì)燃料的高效提純，相關(guān)工作發(fā)表在《先進(jìn)功能材料》（Adv. Funct. Mater. 2015, 25, 5809），被Wiley Materials Views中國(guó)選為亮點(diǎn)文章報(bào)道。

  針對(duì)氣體分離應(yīng)用，他們提出了聚合物環(huán)境誘導(dǎo)組裝氧化石墨烯納米片，設(shè)計(jì)制備了氧化石墨烯混合基質(zhì)膜，利用氧化石墨烯疊層的二維納米空間構(gòu)筑了高選擇性的快速“氣體通道”，膜性能超越了傳統(tǒng)材料的性能上限，實(shí)現(xiàn)了二氧化碳分子的高效捕集，相關(guān)工作以內(nèi)封底文章發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 578）。

  此外，提出了機(jī)械力與分子力協(xié)同控制氧化石墨烯納米片的有序組裝，在亞納米尺度下精密調(diào)控疊層氧化石墨烯膜的快速“氣體通道”，實(shí)現(xiàn)了氣體混合物中氫氣分子的高效篩分，同樣突破了傳統(tǒng)膜材料的分離性能上限，相關(guān)工作發(fā)表在《ACS納米》（ACS Nano 2016, 10, 3398）。

  針對(duì)水處理應(yīng)用，他們提出了在石墨烯納米片上原位生長(zhǎng)納米粒子的新型膜結(jié)構(gòu)，顯著增加石墨烯疊層內(nèi)快速“水通道”的同時(shí)提升疊層石墨烯膜的耐壓、耐錯(cuò)流性能，并在管式陶瓷支撐層內(nèi)表面有效沉積納米粒子@石墨烯膜，在高效截留廢水中染料分子和重金屬離子的前提下，獲得了高于商品化膜1-2個(gè)數(shù)量級(jí)的水通量，該石墨烯膜及其制備方法極具工業(yè)放大潛力，相關(guān)工作發(fā)表在AIChE Journal（DOI: 10.1002/aic.15939），并被該期刊選為Top Tier論文。

  以上研究工作受到了國(guó)內(nèi)外同行學(xué)者的廣泛關(guān)注與高度認(rèn)可。英國(guó)《化學(xué)學(xué)會(huì)評(píng)論》（Chemical Society Reviews）邀請(qǐng)金萬(wàn)勤教授團(tuán)隊(duì)撰寫“石墨烯膜”綜述論文，首次全面綜述石墨烯膜的研究進(jìn)展（Chem. Soc. Rev. 2015, 44, 5016）；同時(shí)受邀在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》上發(fā)表了 “二維材料膜”的綜述論文，指出二維材料膜將成為新一代高性能分離膜材料（Angew. Chem. Int. Ed. 2016, 55, 13384）。

  目前，石墨烯膜用于離子篩分和海水淡化仍面臨巨大挑戰(zhàn)。一方面，現(xiàn)有技術(shù)手段難以將（氧化）石墨烯膜的層間距在亞納米尺度上進(jìn)行精確調(diào)控；另一方面，氧化石墨烯膜在水溶液中還會(huì)發(fā)生溶脹導(dǎo)致分離性能嚴(yán)重衰減。

  金萬(wàn)勤教授團(tuán)隊(duì)與上海應(yīng)用物理研究所方海平教授團(tuán)隊(duì)、上海大學(xué)吳明紅教授團(tuán)隊(duì)開展相關(guān)合作研究。方海平教授團(tuán)隊(duì)和吳明紅教授團(tuán)隊(duì)從理論模擬計(jì)算與表征技術(shù)發(fā)現(xiàn)并證實(shí)，離子與石墨烯片層內(nèi)芳香環(huán)結(jié)構(gòu)之間存在水合離子-π相互作用，在石墨烯疊層內(nèi)引入不同尺寸的水合離子，可實(shí)現(xiàn)對(duì)石墨烯膜的層間距達(dá)十分之一納米的精確調(diào)控。在此基礎(chǔ)上，金萬(wàn)勤教授團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)制備了通過水合離子精密調(diào)控層間距的疊層（氧化）石墨烯膜，實(shí)現(xiàn)了鹽溶液中水分子與不同離子的精確篩分（典型結(jié)果如下圖所示）。對(duì)于具有最小水合直徑的鉀離子，由于鉀離子的水合層較弱，進(jìn)入石墨烯膜后水合層發(fā)生形變，導(dǎo)致特別小的層間距。這樣，經(jīng)過鉀離子溶液浸泡的石墨烯膜能阻止水合鉀離子自身的進(jìn)入，有效截留鹽溶液中包括鉀離子本身在內(nèi)的所有離子，同時(shí)還能保持水分子快速透過，使得鹽離子和純水分別在石墨烯膜的進(jìn)料側(cè)和滲透?jìng)?cè)高效富集。

圖. 陽(yáng)離子調(diào)控的氧化石墨烯膜及其離子篩分性能

  以上研究不僅為石墨烯膜的設(shè)計(jì)制備提供了理論與技術(shù)指導(dǎo)，也為其他二維材料在分離膜領(lǐng)域的研究開辟了新思路。相關(guān)工作于2017年10月9日在線發(fā)表在Nature（doi:10.1038/nature24044）。

  金萬(wàn)勤教授團(tuán)隊(duì)有關(guān)石墨烯膜方面的研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金重大項(xiàng)目（21490585）和面上項(xiàng)目（21476107）、國(guó)家教育部創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)（IRT17R54）、材料化學(xué)工程國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、國(guó)家特種分離膜工程技術(shù)研究中心、江蘇省優(yōu)勢(shì)學(xué)科、江蘇先進(jìn)生物與化學(xué)制造協(xié)同創(chuàng)新中心、南京工業(yè)大學(xué)化工學(xué)院的資助與大力支持。

  論文鏈接：http://www.nature.com/nature/journal/vaop/ncurrent/full/nature24044.html