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  水凝膠是三維聚合物網(wǎng)絡(luò)和水的集合體，可以被認(rèn)為是一種分子尺度上的復(fù)合材料：聚合物增強(qiáng)的水。人工合成水凝膠的應(yīng)用歷史較短，水凝膠早期的商業(yè)應(yīng)用主要包括1960年代隱形眼鏡和1980年代超吸水尿布。目前，水凝膠被拓展到醫(yī)學(xué)應(yīng)用上，比如藥物運(yùn)輸和組織再生。當(dāng)環(huán)境改變時(shí)，水凝膠內(nèi)聚合物網(wǎng)絡(luò)會(huì)吸水或排水。這種現(xiàn)象被應(yīng)用于傳感器和制動(dòng)器方面。水凝膠同時(shí)也是可拉伸、透明的導(dǎo)體，可被用做柔性電子器件。保濕劑和彈性體的涂層使得水凝膠可以在空氣中使用而水不會(huì)揮發(fā)，為智能紡織物等方面的應(yīng)用做了鋪墊。

  第一代水凝膠是較脆的，比如生活中常見的果凍和豆腐，較差的力學(xué)性能限制了水凝膠的應(yīng)用。2003年日本北海道大學(xué)的龔劍萍教授和她的合作者提出了雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠。

  雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠具有兩個(gè)互穿聚合物網(wǎng)絡(luò)。

• 第一層網(wǎng)絡(luò)是短鏈網(wǎng)絡(luò)poly(1-acrylanmido-2-methylpropane sulfonic acid) (PAMPS)，

• 第二層網(wǎng)絡(luò)是長(zhǎng)鏈網(wǎng)絡(luò)polyacrylamide (PAAM)。當(dāng)雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠被拉伸時(shí)，短鏈網(wǎng)絡(luò)率先斷裂并且耗散能量，長(zhǎng)鏈網(wǎng)絡(luò)保持其彈性。

  因此，即使水凝膠內(nèi)水含量很高（90wt%），雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠都有著顯著的剛度(0.1–1 MPa)，強(qiáng)度(1–10 MPa)和韌性(100–1000 J/m2)。

圖1 雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠結(jié)構(gòu)圖

  在大多的韌性材料（金屬、彈性體等）里，高的斷裂韌性歸功于應(yīng)力應(yīng)變曲線的滯回現(xiàn)象。雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠中的滯回現(xiàn)象是由于短鏈網(wǎng)絡(luò)的斷裂。而在承載應(yīng)用中，水凝膠往往要承受循環(huán)載荷。循環(huán)幾次后的曲線滯回遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于卻第一次循環(huán)加載下的滯回。因此，雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠容易疲勞斷裂的話題被反復(fù)提及，但卻從未被研究過。

  美國哈佛大學(xué)鎖志剛教授課題組首次報(bào)道了兩種水凝膠（PAAM水凝膠和alginate／PAAM水凝膠）的疲勞性能研究。本文重點(diǎn)研究了PAMPS／PAAM雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠的疲勞性能。該凝膠是龔劍萍教授和其合作者所研發(fā)的第一款韌性水凝膠，引發(fā)了全球范圍有關(guān)韌性水凝膠的研究和應(yīng)用的熱潮。同時(shí)，PAMPS/PAAM水凝膠的兩層網(wǎng)絡(luò)都是化學(xué)交聯(lián)的方式，而其他大多數(shù)的韌性水凝膠都包含物理交聯(lián)的網(wǎng)絡(luò)。雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠的力學(xué)性能容易被單體、交聯(lián)劑和引發(fā)劑的含量所影響。文中制備了三組PAMPS／PAAM水凝膠，改變了AAM的濃度，保持其它參數(shù)不變，研究其疲勞斷裂性能。

圖2 單調(diào)加載下的靜態(tài)斷裂

  文中采用pure shear 加載方式 （圖2），對(duì)帶裂紋和不帶裂紋樣品進(jìn)行了靜態(tài)加載實(shí)驗(yàn)，得到了材料的斷裂韌性在3000-4000 J/m2，進(jìn)而進(jìn)行循環(huán)加載實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)表明，對(duì)于不帶裂紋樣品，循環(huán)加載下水凝膠內(nèi)網(wǎng)絡(luò)不斷破裂，出現(xiàn)滯回和應(yīng)力軟化現(xiàn)象，直至幾千次循環(huán)后，達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài) （圖3）。

圖3 循環(huán)加載下的應(yīng)力應(yīng)變曲線圖

  對(duì)于帶裂紋樣品，當(dāng)加載高于疲勞裂紋門檻值時(shí)，裂紋逐漸擴(kuò)展。在前幾次循環(huán)下，裂紋快速擴(kuò)展，而后進(jìn)入穩(wěn)定擴(kuò)展的階段。當(dāng)加載低于疲勞裂紋門檻值時(shí)，裂紋不擴(kuò)展 （圖4）。

圖4 循環(huán)加載下的裂紋擴(kuò)展曲線

  計(jì)算分析得到，對(duì)于AAM濃度分別2M，3M和4M的雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠，其疲勞斷裂門檻值分別為418 J/m2 、413J/m2 和411J/m2（圖5） 。

圖5 PAMPS／PAAM水凝膠的疲勞斷裂門檻值

  實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，選取的AAM濃度對(duì)斷裂韌性和疲勞斷裂門檻值的影響并不明顯；不同交聯(lián)劑濃度對(duì)斷裂韌性影響較小，而對(duì)疲勞裂紋斷裂門檻值影響顯著。比如，對(duì)于2M AAM的雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠，當(dāng)交聯(lián)劑含量由0.001mol%提升至0.01mol%后，斷裂能由3779 J/m2變?yōu)?066 J/m2，而疲勞門檻值由418 J/m2變?yōu)?20 J/m2。

  最后，文中假設(shè)雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠的疲勞門檻值只由PAAM長(zhǎng)鏈網(wǎng)絡(luò)貢獻(xiàn)，采用Lake-Thomas模型預(yù)測(cè)了雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠的疲勞門檻值，預(yù)測(cè)結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)定性相符。

  水凝膠疲勞斷裂的研究剛剛起步，本文為雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠的疲勞性能提供了有效的數(shù)據(jù)和結(jié)論。希望全球范圍內(nèi)的研究者能夠報(bào)道其所關(guān)注的應(yīng)用于承載設(shè)備水凝膠的疲勞斷裂數(shù)據(jù)，將有助于建立凝膠疲勞斷裂性能與化學(xué)組分的關(guān)聯(lián)規(guī)律。

  這一研究工作最近發(fā)表在Special Issue for the 50th Anniversary of Engineering Fracture Mechanics 。張?chǎng)├?/strong>碩士是該論文的第一作者，鎖志剛教授和盧同慶教授為共同通訊作者。該工作由美國哈佛大學(xué)工程與應(yīng)用科學(xué)學(xué)院和西安交通大學(xué)航天航空學(xué)院合作完成。