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  自從上個(gè)世紀(jì)20年代末英國(guó)科學(xué)家弗萊明發(fā)現(xiàn)青霉素至今，各種各樣的抗生素相繼問(wèn)世�？股貙�(duì)病原微生物具有抑制或殺滅作用，是防治感染性疾病的重要藥物。然而，抗生素的濫用導(dǎo)致了多重抗藥性的產(chǎn)生，這早已成為一個(gè)影響全球公眾健康的嚴(yán)峻問(wèn)題。目前急需研制出一種新型有效抗菌材料來(lái)緩解“超級(jí)細(xì)菌”帶來(lái)的壓力。另一方面，尋找一種新型有效的細(xì)菌檢測(cè)手段也成為當(dāng)務(wù)之急。

  基于這些需求，天津理工大學(xué)高輝教授課題組開(kāi)發(fā)了基于PGMA的兼具細(xì)菌檢測(cè)與抑菌活性的可生物降解高分子抗菌材料。

  該研究利用正負(fù)電荷間相互作用，將聚集誘導(dǎo)發(fā)光單體（AIEgens）包裹在陽(yáng)離子抗菌高分子內(nèi)，構(gòu)建了一種穩(wěn)定的多功能納米粒子。由于細(xì)菌細(xì)胞壁主要由肽聚糖構(gòu)成，它的膜表面電位為負(fù)值。所以當(dāng)納米粒子遇到細(xì)菌后，電荷競(jìng)爭(zhēng)作用會(huì)使部分AIEgens脫落，熒光強(qiáng)度明顯下降，從而實(shí)現(xiàn)細(xì)菌檢測(cè)（圖1）。

圖1. 納米粒子遇到不同濃度金黃色葡萄球菌（左），大腸桿菌（右）后熒光強(qiáng)度變化

  另一方面，該課題充分、巧妙地利用“異性相吸、同性相斥”原理，將高分子修飾成可生物降解的材料。在降解之前，陽(yáng)離子高分子Q-PGEDA-OP憑借雙季氨鹽，很容易吸附到細(xì)菌表面。與此同時(shí)，高分子側(cè)鏈?zhǔn)杷?-C烷基鏈很容易插入細(xì)菌膜，使細(xì)菌膜破壞從而殺死細(xì)菌。這些特有的優(yōu)點(diǎn)讓這種材料具有很高的抗菌效率，即便是對(duì)于耐藥菌依舊具有抑制作用。在發(fā)生降解之后，酯鍵斷裂產(chǎn)生羧基。羧基不但會(huì)與細(xì)菌表面電荷排斥，而且可以中和掉部分季氨鹽，這就使得材料的抗菌效果下降（圖2）。

圖2. 納米粒子熒光檢測(cè)、降解前后抗菌效果示意圖

  目前，已有大量的文獻(xiàn)報(bào)道成功抑制耐藥菌的事例。但在這之中鮮有考慮自身帶來(lái)的耐藥性，這將會(huì)增加今后耐藥菌治療的難度。而優(yōu)秀的抗菌材料應(yīng)該在合適的時(shí)間內(nèi)發(fā)揮抗菌作用，而“臨時(shí)工作”后在自然條件下降解失活，變?yōu)闊o(wú)活性材料。從掃描電鏡測(cè)試（SEM）結(jié)果可以看出，在降解前對(duì)于細(xì)菌作用明顯，細(xì)菌膜破損嚴(yán)重。降解之后的材料，對(duì)于細(xì)菌幾乎沒(méi)有作用，細(xì)菌的形態(tài)保存完好（圖3）。這避免了細(xì)菌與抗菌藥物長(zhǎng)期接觸，降低耐藥性產(chǎn)生的可能。這種新型的抗菌材料未來(lái)將具有更多的應(yīng)用前景。[Chem. Mater., 2018，DOI: 10.1021/acs.chemmater.8b00251 ]。

圖3. 金黃色葡萄球菌（上）與大腸桿菌（下）掃描電鏡測(cè)試形貌

  論文的第一作者為天津理工大學(xué)碩士研究生陳帥和大連理工大學(xué)陳麒先教授，通訊作者為天津理工大學(xué)高輝教授。

  近年來(lái)，高輝課題組在高分子抗菌材料領(lǐng)域取得系列進(jìn)展：（1）構(gòu)建了一種以介孔硅為核包含抗生素（阿莫西林、AMO）、酶、高分子和透明質(zhì)酸的生物復(fù)合納米材料（MSN-Lys-HA-PGMA）。這種材料在體內(nèi)和體外均具備高效的抗菌活性，特別是在體內(nèi)對(duì)耐藥細(xì)菌感染傷口具有很好的殺菌作用。[ACS Appl. Mater. Inter., 2015, 7, 17255-17263; Polym. Chem., 2018, 9, 228-235]; (2) 將b-CD和陽(yáng)離子高分子偶聯(lián)，并通過(guò)超分子作用與AIE分子TPEDB復(fù)合構(gòu)建一種兼具細(xì)菌檢測(cè)和抑制的新型抗菌劑。為細(xì)菌診、療提供一種新方法 [J. Mater. Chem. B, 2016, 4, 6350-6357]; (3) 使用MSN裝載AMO，然后采用LBL技術(shù)吸附乙二胺修飾的PGMA（PGEDA）、CB[7]、AIE 分子四苯基乙烯的羧基衍生物（TPE-(COOH)4），構(gòu)建多功能納米聚集體 。CB[7]和TPE-(COOH)4的引入可以提高納米復(fù)合體的生物相容性。納米聚集體接觸細(xì)菌時(shí)，細(xì)菌表面的負(fù)電荷與PGEDA的正電荷作用，使得PGEDA與TPE-(COOH)4之間的作用力減弱，TPE-(COOH)4失去AIE效應(yīng)，熒光減弱。特別是：在AD的作用下，AD與CB[7]形成更加穩(wěn)定的包絡(luò)復(fù)合物，PGEDA解離，AMO響應(yīng)性釋放，抗菌活性增強(qiáng)。[ACS Appl. Mater. Inter. 2017, 9, 10180?10189]。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemmater.8b00251