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  2018年10月11日凌晨，Nature上線了兩篇來自中國學者的主要成果。

  兩篇工作投稿時間十分接近，同一天接收、發表。文章內容均是報道鈣鈦礦型發光二極管的工作，均獨立地達成LED外量子效率20%的里程碑，接近最好的有機LED性能。

  一篇來自南京工業大學的黃維院士和王建浦教授的合作成果，他們報道了一種外量子效率（EQE）超過20%的鈣鈦礦LED，能量轉化效率高達12%。

  而另一篇來自華僑大學魏展畫教授、新加坡南洋理工熊啟華教授以及加拿大Edward H. Sargent教授的合作成果。他們同樣報道了一種LED外量子效率（EQE）超過20%的鈣鈦礦LED，工作壽命（T50）超過100h！

  該期Nature同時刊登了Paul Meredith 和 Ardalan Armin的評述文章(doi: 10.1038/d41586-018-06923-y)，詳細比較以及解讀了兩篇中國學者的工作。并指出未來在三色PLED以及穩定性優化的研究前景。

a，過去的鈣鈦礦型結構，b，南京工業大學PLED優化的構建方案。c，華僑大學PLED優化結構。

  由南京工業大學海外人才緩沖基地（先進材料研究院）黃維院士、王建浦教授帶領的IAM團隊在鈣鈦礦發光二極管（LED）領域再次取得重大突破。他們在世界上首次通過自發形成的具有亞微米尺度的離散型鈣鈦礦，使LED的光提取效率得到大幅度提升，在低成本、高亮度、大面積LED領域展現出獨特的應用潛力。

  LED能夠將電能轉成光能，被稱為第四代照明光源或綠色光源，在顯示與照明領域應用廣泛，具有廣闊的市場前景以及巨大的市場價值。但是，目前平面結構的LED、尤其是有機發光二極管（OLED）的發光效率還比較低，原因在于除了約20%-30%的光子能通過折射離開器件外，其他光子都被限制在器件中，因此科學家們通常采用光提取技術來提高LED的出光效率，然而該方法需要增加圖案化光柵等特殊結構，并且成本高、制備工藝復雜，往往還會造成LED發光光譜和出光方向的改變，從而影響發光效率。

  針對這一世界性的重大科學難題，黃維院士、王建浦教授所帶領的團隊，通過一種簡單的低溫溶液法，實現了由一層非連續、不規則分布的鈣鈦礦晶粒和嵌入在鈣鈦礦晶粒之間的低折射率有機絕緣層組成的發光層，進而大幅度地提高了LED的光提取效率。據IAM團隊學術帶頭人、該研究主要負責人、先進材料研究院常務副院長王建浦教授介紹，使用該方法制備的LED器件外量子效率達到20.7%，在100 mA cm-2的電流密度下能量轉化效率達到12%。此外，通過與浙江大學田鶴教授、戴道鋅教授團隊之間的合作，他們發現該方法形成的非周期性結構可以將LED光提取效率提高10個百分點。

圖1. 鈣鈦礦LED器件制造及亞微米結構形成

  將氨基酸與鈣鈦礦前驅溶液混合(5-aminovaleric acid
(5AVA), formamidinium iodide (FAI) and PbI2混合)沉積到基底上，即可在整個襯底表面形成均勻分布的，亞微米尺寸的盤狀鈣鈦礦結構。

圖2 AFM測量鈣鈦礦亞微米盤狀結構的均勻高度分布。

圖3 鈣鈦礦膜的光吸收、發射，以及XRD，以及內量子效率，時間分辨的光致發光的表征。

圖4 鈣鈦礦LED的光電性質表征。

  b圖顯示，電流密度為18 mA cm?2時，外量子效率達到20.7%。c 圖為多個器件的平均外量子效率為19.2%。 LED發光為近紅外光。

  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-018-0576-2

  華僑大學魏展畫教授聯合新加坡南洋理工大學熊啟華教授和加拿大多倫多大學Edward H. Sargent教授在鈣鈦礦發光二極管的研究中取得重大突破。研究人員利用鈣鈦礦的組分分布調控策略得到平整致密且光電性能優異的鈣鈦礦薄膜，并通過加入阻擋層改善電子空穴的注入平衡，得到的鈣鈦礦發光二極管的外量子效率（EQE）超過20%，刷新了鈣鈦礦發光二極管的世界最高紀錄，同時，穩定性也得到極大地提升，遠超國際同行。

圖一 不同鈣鈦礦的光學表征

(A)  CsPbBr3、MAPbBr3、混合鈣鈦礦1.0在日光燈和紫外燈下的圖片; (B) CsPbBr3和不同混合比例的鈣鈦礦的紫外可見吸收曲線; (C) CsPbBr3、MAPbBr3、混合鈣鈦礦1.0的PL曲線（激發波長400nm,4uw） (D) CsPbBr3、MAPbBr3、混合鈣鈦礦1.0的熒光壽命曲線。

圖二 組分分布調控提高鈣鈦礦層的PL

不同組分分布示意圖： 單層 CsPbBr3、 疊層CsPbBr3/MABr 和CsPbBr3@MABr核殼結構; (B) 不同鈣鈦礦在紫外燈下的PL圖片; (C) 二次離子質譜(SIMS)深層分析 CsPbBr3@MABr核殼結構; (D) 聚焦離子束（FIB）切割，表面濺射C作為保護層的CsPbBr3@MABr殼核結構TEM截面圖（圖中白色部分表明有MABr殼狀結構包裹CsPbBr3晶粒）。

圖三 鈣鈦礦LED器件和性能表征

(A)鈣鈦礦LED器件結構示意圖 ，PEDOT:PSS 和 B3PYMPM 分別作為空穴傳輸層（HTL）和電子傳輸層(ETL); (B) 鈣鈦礦LED器件工作圖; (C)CsPbBr3、MAPbBr3和混合鈣鈦礦1.0為發光層的器件的CE-V曲線; (D)CsPbBr3和混和鈣鈦礦1.0的純電子純空穴器件的J-V曲線; (E)器件的電流效率分布統計圖; (F) 性能最佳的混合鈣鈦礦1.0的EQE-V曲線。

圖四 鈣鈦礦層和電子傳輸層中插入PMMA阻擋層進一步提高器件性能

(A) 鈣鈦礦層和電子傳輸層中插入PMMA阻擋層的純電子純空穴器件J-V曲線; (B) 鈣鈦礦層和電子傳輸層中插入PMMA阻擋層的器件結構示意圖; (C)插入PMMA阻擋層后器件的電流效率分布統計圖;性能最優的鈣鈦礦LED(D) L-J-V 曲線和 (E) EQE-L 曲線; (F) 鈣鈦礦LED壽命測試曲線。

  研究人員利用CsPbBr3和MABr在極性溶劑DMSO的溶解度差異，成功用一步法旋涂得到具有CsPbBr3@MABr核殼結構的高熒光量子效率（PLQY）的鈣鈦礦薄膜。研究指出MABr的加入有助于CsPbBr3的形核和長大，并有效鈍化CsPbBr3表面缺陷，降低無輻射復合，且CsPbBr3上的MABr能起到平衡電荷注入的效果。研究人員通過在發光層和電子傳輸層之間插入PMMA絕緣材料，進一步提高了器件中的電子空穴注入平衡，最終得到的鈣鈦礦發光二級管EQE達到20.3%，穩定性超過100小時，使鈣鈦礦LED的發展達到了一個新的高度。

  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-018-0575-3

  評論文章：https://www.nature.com/articles/d41586-018-06923-y