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  材料界面間的強粘接往往意味著難以分離。強行剝離可能導致基底材料的損傷甚至撕裂。在柔性器件、可穿戴設備、傷口敷料、經皮給藥等領域的眾多應用場景中，同時實現不同材料特別是含水材料界面間強的粘接與可拆卸性非常重要。含水材料間的強粘接可以通過在界面形成共價鍵、物理相互作用或兩者的結合來實現，但如何同時賦予其簡單快速的可拆卸性仍是目前研究領域的一大問題。共價鍵導致的粘接產生后很難去除，物理相互作用導致的粘接在去除時通常需要在粘接處涂抹脫粘劑，這樣可能使操作復雜耗時，并且帶來化學污染。

  針對這一問題，西安交通大學航天航空學院軟機器實驗室與哈佛大學鎖志剛教授課題組提出光響應可拆卸粘接的概念。基于鎖志剛教授哈佛課題組提出的“分子縫合技術”，研究人員將聚合物溶液作為膠水涂在由親水三維網絡和大量水組成的兩基底材料之間，聚合物溶液受到觸發而交聯成網絡，與基底材料的網絡形成拓撲纏結，從而產生強韌的粘接。當受到特定光源輻照時，縫合聚合物網絡解離而重新成為溶液，使得強粘接被有效去除。

1. 光響應可拆卸粘接基本原理

  此概念中，作為膠水的聚合物溶液交聯成網絡以及該網絡在光刺激下的解離這兩個關鍵過程可以通過許多化學設計來觸發，研究人員通過兩個簡單易行的化學反應來論證這一概念：1）Fe3+和羧基可以形成配合物；2）在紫外光照射下，與羧基配合的Fe3+會還原為Fe2+，且配合物解離。以水凝膠的粘接為例，研究人員將聚丙烯酸（PAA）溶液分別涂抹于兩片水凝膠表面，靜置數分鐘，待聚丙烯酸分子鏈滲透至水凝膠中；隨后滴加一定pH的Fe3+與檸檬酸混合溶液至一片水凝膠表面并將另一片水凝膠蓋上靜置。Fe3+擴散至兩片凝膠中，將預先存在的聚丙烯酸分子鏈交聯成網絡，與水凝膠自身的網絡形成拓撲纏結，從而產生強韌的粘接，其粘接能可與基底材料的斷裂能相當（圖1a）。將粘住的兩片水凝膠置于于365 nm, 60 mW cm-2 的紫外光源下照射3分鐘左右可使粘接能降低超過90%，從而實現了簡單高效的剝離（圖1b）。

圖1 光響應可拆卸粘接的機理示意及效果圖

視頻1 兩片水凝膠間的強粘接狀態及紫外光觸發的脫粘狀態

2. 光響應可拆卸粘接方法的普適性

  除聚丙烯酸外，一系列帶有羧基基團的合成或天然聚電解質如海藻酸鹽，羧甲基纖維素，透明質酸等均可被用作光響應可拆卸粘接的聚合物膠水（圖2a）。這些天然聚合物的粘接能力雖然略低于PAA，但其粘接能仍然可以達到60~90 J m-2，對于許多實際應用來說已經足夠強。并且在紫外光（60 mW cm-2，3分鐘）照射后，粘接均可被有效去除。此外，光響應可拆卸粘接的方法由于不依賴基底材料上特定的官能團，因而可被應用于不同類型的水凝膠之間（圖2b）。特別地，由于皮膚和組織器官是類似于水凝膠的可滲透基質，因此該體系也可以實現水凝膠和這些生物材料之間的粘接（圖3）。研究人員通過Fe3 +交聯的PAA網絡將水凝膠粘附到豬皮和肝臟上，同樣也獲得了相對較高的粘接能。且在幾分鐘的紫外光照射后，水凝膠也可以很輕易地從組織表面剝離。

圖2 光響應可拆卸粘接方法的普適性

圖3 水凝膠與生物組織間的光響應可拆卸粘接

3. 不同類型基底材料間的光響應可拆卸粘接

  除水凝膠外，光響應可拆卸粘接的方法可以推廣至其他各類基底材料間（如彈性體和無機固體）。研究人員提出了縫合聚合物網絡與不同基底材料間的三種基本聯結模式：1）與基底自身的網絡拓撲纏結，2）與基底上化學修飾的網絡拓撲纏結，以及3）與基底直接化學鍵合。通過這三種基本模式以及它們的組合可以實現不同類型基底材料間的光響應可拆卸粘接（圖 4）。

圖4 不同類型基底材料間的光響應可拆卸粘接

  光響應可拆卸粘接具有廣泛的應用前景。例如在水凝膠作傷口敷料及經皮給藥的應用中，水凝膠與組織間的強粘接可以確保其功效的發揮，而非接觸式的光觸發脫粘則可以確保功能完成后水凝膠從皮膚表面無損傷無痛的剝離。在柔性器件和可穿戴設備的制造及使用中，非侵入式的可拆卸粘接可能更有利于回收部件的轉移及拆卸。此外，基于光響應可拆卸粘接的概念，可響應不同頻段光源的可拆卸粘接也有望通過一系列化學設計來實現，比如不易被生物組織吸收的近紅外光等。這一概念的推廣有助于滿足許多重要領域中的新需求。

  該研究工作發表于Advanced Materials (2018, 1806948)。西安交通大學航天航空學院青年教師高揚博士及研究生鄔康伶為論文共同第一作者。哈佛大學、美國工程院院士鎖志剛教授為論文通訊作者。

  論文信息及鏈接：

  Yang Gao, Kangling Wu, Zhigang Suo, Photodetachable Adhesion, Adv. Mater. 2018, 1806948.

  https://doi.org/10.1002/adma.201806948