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  材料界面間的強(qiáng)粘接往往意味著難以分離。強(qiáng)行剝離可能導(dǎo)致基底材料的損傷甚至撕裂。在柔性器件、可穿戴設(shè)備、傷口敷料、經(jīng)皮給藥等領(lǐng)域的眾多應(yīng)用場(chǎng)景中，同時(shí)實(shí)現(xiàn)不同材料特別是含水材料界面間強(qiáng)的粘接與可拆卸性非常重要。含水材料間的強(qiáng)粘接可以通過(guò)在界面形成共價(jià)鍵、物理相互作用或兩者的結(jié)合來(lái)實(shí)現(xiàn)，但如何同時(shí)賦予其簡(jiǎn)單快速的可拆卸性仍是目前研究領(lǐng)域的一大問(wèn)題。共價(jià)鍵導(dǎo)致的粘接產(chǎn)生后很難去除，物理相互作用導(dǎo)致的粘接在去除時(shí)通常需要在粘接處涂抹脫粘劑，這樣可能使操作復(fù)雜耗時(shí)，并且?guī)?lái)化學(xué)污染。

  針對(duì)這一問(wèn)題，西安交通大學(xué)航天航空學(xué)院軟機(jī)器實(shí)驗(yàn)室與哈佛大學(xué)鎖志剛教授課題組提出光響應(yīng)可拆卸粘接的概念。基于鎖志剛教授哈佛課題組提出的“分子縫合技術(shù)”，研究人員將聚合物溶液作為膠水涂在由親水三維網(wǎng)絡(luò)和大量水組成的兩基底材料之間，聚合物溶液受到觸發(fā)而交聯(lián)成網(wǎng)絡(luò)，與基底材料的網(wǎng)絡(luò)形成拓?fù)淅p結(jié)，從而產(chǎn)生強(qiáng)韌的粘接。當(dāng)受到特定光源輻照時(shí)，縫合聚合物網(wǎng)絡(luò)解離而重新成為溶液，使得強(qiáng)粘接被有效去除。

1. 光響應(yīng)可拆卸粘接基本原理

  此概念中，作為膠水的聚合物溶液交聯(lián)成網(wǎng)絡(luò)以及該網(wǎng)絡(luò)在光刺激下的解離這兩個(gè)關(guān)鍵過(guò)程可以通過(guò)許多化學(xué)設(shè)計(jì)來(lái)觸發(fā)，研究人員通過(guò)兩個(gè)簡(jiǎn)單易行的化學(xué)反應(yīng)來(lái)論證這一概念：1）Fe3+和羧基可以形成配合物；2）在紫外光照射下，與羧基配合的Fe3+會(huì)還原為Fe2+，且配合物解離。以水凝膠的粘接為例，研究人員將聚丙烯酸（PAA）溶液分別涂抹于兩片水凝膠表面，靜置數(shù)分鐘，待聚丙烯酸分子鏈滲透至水凝膠中；隨后滴加一定pH的Fe3+與檸檬酸混合溶液至一片水凝膠表面并將另一片水凝膠蓋上靜置。Fe3+擴(kuò)散至兩片凝膠中，將預(yù)先存在的聚丙烯酸分子鏈交聯(lián)成網(wǎng)絡(luò)，與水凝膠自身的網(wǎng)絡(luò)形成拓?fù)淅p結(jié)，從而產(chǎn)生強(qiáng)韌的粘接，其粘接能可與基底材料的斷裂能相當(dāng)（圖1a）。將粘住的兩片水凝膠置于于365 nm, 60 mW cm-2 的紫外光源下照射3分鐘左右可使粘接能降低超過(guò)90%，從而實(shí)現(xiàn)了簡(jiǎn)單高效的剝離（圖1b）。

圖1 光響應(yīng)可拆卸粘接的機(jī)理示意及效果圖

視頻1 兩片水凝膠間的強(qiáng)粘接狀態(tài)及紫外光觸發(fā)的脫粘狀態(tài)

2. 光響應(yīng)可拆卸粘接方法的普適性

  除聚丙烯酸外，一系列帶有羧基基團(tuán)的合成或天然聚電解質(zhì)如海藻酸鹽，羧甲基纖維素，透明質(zhì)酸等均可被用作光響應(yīng)可拆卸粘接的聚合物膠水（圖2a）。這些天然聚合物的粘接能力雖然略低于PAA，但其粘接能仍然可以達(dá)到60~90 J m-2，對(duì)于許多實(shí)際應(yīng)用來(lái)說(shuō)已經(jīng)足夠強(qiáng)。并且在紫外光（60 mW cm-2，3分鐘）照射后，粘接均可被有效去除。此外，光響應(yīng)可拆卸粘接的方法由于不依賴基底材料上特定的官能團(tuán)，因而可被應(yīng)用于不同類型的水凝膠之間（圖2b）。特別地，由于皮膚和組織器官是類似于水凝膠的可滲透基質(zhì)，因此該體系也可以實(shí)現(xiàn)水凝膠和這些生物材料之間的粘接（圖3）。研究人員通過(guò)Fe3 +交聯(lián)的PAA網(wǎng)絡(luò)將水凝膠粘附到豬皮和肝臟上，同樣也獲得了相對(duì)較高的粘接能。且在幾分鐘的紫外光照射后，水凝膠也可以很輕易地從組織表面剝離。

圖2 光響應(yīng)可拆卸粘接方法的普適性

圖3 水凝膠與生物組織間的光響應(yīng)可拆卸粘接

3. 不同類型基底材料間的光響應(yīng)可拆卸粘接

  除水凝膠外，光響應(yīng)可拆卸粘接的方法可以推廣至其他各類基底材料間（如彈性體和無(wú)機(jī)固體）。研究人員提出了縫合聚合物網(wǎng)絡(luò)與不同基底材料間的三種基本聯(lián)結(jié)模式：1）與基底自身的網(wǎng)絡(luò)拓?fù)淅p結(jié)，2）與基底上化學(xué)修飾的網(wǎng)絡(luò)拓?fù)淅p結(jié)，以及3）與基底直接化學(xué)鍵合。通過(guò)這三種基本模式以及它們的組合可以實(shí)現(xiàn)不同類型基底材料間的光響應(yīng)可拆卸粘接（圖 4）。

圖4 不同類型基底材料間的光響應(yīng)可拆卸粘接

  光響應(yīng)可拆卸粘接具有廣泛的應(yīng)用前景。例如在水凝膠作傷口敷料及經(jīng)皮給藥的應(yīng)用中，水凝膠與組織間的強(qiáng)粘接可以確保其功效的發(fā)揮，而非接觸式的光觸發(fā)脫粘則可以確保功能完成后水凝膠從皮膚表面無(wú)損傷無(wú)痛的剝離。在柔性器件和可穿戴設(shè)備的制造及使用中，非侵入式的可拆卸粘接可能更有利于回收部件的轉(zhuǎn)移及拆卸。此外，基于光響應(yīng)可拆卸粘接的概念，可響應(yīng)不同頻段光源的可拆卸粘接也有望通過(guò)一系列化學(xué)設(shè)計(jì)來(lái)實(shí)現(xiàn)，比如不易被生物組織吸收的近紅外光等。這一概念的推廣有助于滿足許多重要領(lǐng)域中的新需求。

  該研究工作發(fā)表于Advanced Materials (2018, 1806948)。西安交通大學(xué)航天航空學(xué)院青年教師高揚(yáng)博士及研究生鄔康伶為論文共同第一作者。哈佛大學(xué)、美國(guó)工程院院士鎖志剛教授為論文通訊作者。

  論文信息及鏈接：

  Yang Gao, Kangling Wu, Zhigang Suo, Photodetachable Adhesion, Adv. Mater. 2018, 1806948.

  https://doi.org/10.1002/adma.201806948