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  以PVDF基聚合物為首的弛豫鐵電聚合物因其具有巨大的電致應(yīng)變，較高的儲能模量以及很快的響應(yīng)速度可以作為智能材料被廣泛應(yīng)用。然而，現(xiàn)階段弛豫鐵電聚合物具有兩個明顯的缺陷：首先，它需要很高的電場才能實現(xiàn)具有應(yīng)用意義的應(yīng)變；其次，由于聚合物擊穿場強(qiáng)的限制，輸出的彈性能量密度不夠大。

  最近，西安交通大學(xué)張志成教授課題組與美國賓州州立大學(xué)王慶教授合作，通過對分子結(jié)構(gòu)設(shè)計得到了低電場下具有較大介電常數(shù)以及高擊穿場強(qiáng)的新型弛豫鐵電聚合物，實現(xiàn)了低電場下大應(yīng)變（60 MV m^-1 應(yīng)變?yōu)?3.0%），同時最大應(yīng)變達(dá)到-13.4%，最大能量密度為3.1 J cm^-3，是目前弛豫鐵電聚合物中性能最好的，并且通過非常簡單的加工工藝就可以制作成低電場下雙向大應(yīng)變的驅(qū)動器。該研究成果以Superior Electrostrictive Strain Achieved Under Low Electric Fields in Relaxor Ferroelectric Polymers 為題發(fā)表在 J. Mater. Chem. A., 2019, 7, 5201上。

  首先，不同于傳統(tǒng)弛豫鐵電體對于三氟乙烯的依賴，直接將聚（偏氟乙烯-三氟氯乙烯）（P(VDF-CTFE)摩爾比為80/20）經(jīng)消去氯化氫（J. Mater. Chem., 2012, 22, 18496）得到含有20 mol%雙鍵的聚合物(P(VDF-DB))，經(jīng)500%拉伸之后，可以得到具有弛豫鐵電相的聚合物。其介電溫譜如圖1a，P(VDF-DB)-500具有接近室溫的居里轉(zhuǎn)變峰并且其溫譜具有頻率依賴性，符合典型的弛豫鐵電體的溫譜特征。聚合物在高電場下的介電常數(shù)為圖1b，該聚合物具有遠(yuǎn)高于常規(guī)弛豫鐵電聚合物的介電常數(shù)，且所需電場更低，拉伸使得P(VDF-DB)-500具有非常高的擊穿場強(qiáng)（圖1c）。由可知（Q是電致伸縮系數(shù)，P是電場下的電位移值，ε₀是真空介電常數(shù)（8.85x10^-12 F m^-1），κ是聚合物的介電常數(shù)，E是施加的電場），低電場下的大介電常數(shù)使得聚合物在低電場下就會有較大的應(yīng)變。

圖1. (a) P(VDF-DB)-500的介電溫譜; (b) P(VDF-DB)-500和P(VDF-TrFE-CTFE)在高電壓下的介電常數(shù); (c) P(VDF-DB)-500和P(VDF-TrFE-CTFE)的擊穿場強(qiáng).

  圖2a為聚合物應(yīng)變隨電場變化的趨勢，可以看到P(VDF-DB)-500在很低的電場下就出現(xiàn)了很大的應(yīng)變，而傳統(tǒng)弛豫鐵電聚合物在電場小于50 MV m^-1時應(yīng)變非常小。在60MV m^-1時，P(VDF-DB)-500應(yīng)變?yōu)?3.0%，相當(dāng)于P(VDF-TrFE-CTFE)的4-5倍。P(VDF-DB)-500的最大應(yīng)變?yōu)?13.4%（275 MV m^-1），是P(VDF-TrFE-CTFE)的3.5倍（-4.0%，120 MV m^-1），是此前報道的應(yīng)變最高值（P(VDF-TrFE-CFE)）的兩倍（-7.0%，180 MV m^-1）。P(VDF-DB)-500的最大能量密度為3.1 J cm^-3，是此前報道最大值的近3倍（1.1 J cm^-3）。

圖2. (a) P(VDF-DB)-500和P(VDF-TrFE-CTFE)的電致應(yīng)變隨電場變化; (b) P(VDF-DB)-500和P(VDF-TrFE-CTFE)的機(jī)電耦合系數(shù); (c) P(VDF-DB)-500和P(VDF-TrFE-CTFE)的儲能密度.

  圖3展示了將P(VDF-DB)-500制成電驅(qū)動器后，其在電場下的形變。圖3a為驅(qū)動器在電場下的應(yīng)變圖像，可以看到在很低的電場下驅(qū)動器就能實現(xiàn)很大形變（30 MV m^-1，210 V）。并且，繼續(xù)加大電場，驅(qū)動器可以反向形變（50 MV m^-1，350 V）。將測量數(shù)據(jù)列在圖3b中可以看出，制成驅(qū)動器后，在低電場下P(VDF-DB)-500驅(qū)動器就具有很大的應(yīng)變，是P(VDF-TrFE-CTFE)驅(qū)動器的三倍以上。P(VDF-DB)-500以其優(yōu)良的性能，簡單的工藝條件將拓寬電活性聚合物的應(yīng)用范圍和前景。

圖3. (a) 驅(qū)動器在較低電場下的形變; (b) 驅(qū)動器在直流電場下應(yīng)變與電場關(guān)系.

  該工作主要由課題組汪霄博士生完成，是課題組基于多年來在PVDF基氟聚合物改性及鐵電壓電薄膜研究基礎(chǔ)上開展的，該工作結(jié)果的取得為新型電致伸縮聚合物薄膜及器件的設(shè)計制備提供了新思路。感謝國家自然基金（51773166, 51573146）和西安市新能源材料化學(xué)重點實驗室（201805056ZD7CG40）的資助，也感謝合作單位（美國賓州州立大學(xué)王慶教授、西安交通大學(xué)陳花玲教授和朱子才副教授團(tuán)隊、中化藍(lán)天集團(tuán)有限公司）的幫助，感謝西安交通大學(xué)分析測試共享中心（HPC Platform）的支持。

  論文鏈接：http://dx.doi.org/10.1039/C8TA11938D