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  全無機(jī)銫-鉛鹵化物鈣鈦礦太陽能電池（CsPbX₃，X = I，Br，Cl）因其優(yōu)異的光電性能和熱穩(wěn)定性而受到越來越多的關(guān)注，其中CsPbI₃鈣鈦礦可以承受超過300℃的高溫條件，同時(shí)由于其黑色立方相結(jié)構(gòu)具有適宜的光學(xué)帶隙（1.73 eV），在作為鈣鈦礦/硅疊層太陽能電池的頂電池方面很有應(yīng)用前景。但是，CsPbI₃鈣鈦礦自身的Goldschmidt容忍因子(~0.81)較低，導(dǎo)致黑色立方相結(jié)構(gòu)在室溫、大氣環(huán)境下極易轉(zhuǎn)變?yōu)楣怆娦阅茌^差的黃色正交相。為提高CsPbI₃鈣鈦礦的相穩(wěn)定性，研究人員已經(jīng)開發(fā)了眾多有效的策略，目前常用的一種方法便是進(jìn)行鹵素取代。使用更小的Br^-部分取代I^-，增大Goldschmidt容忍因子，達(dá)到穩(wěn)定立方鈣鈦礦相的作用。可是另一方面，混合鹵化物鈣鈦礦對(duì)光誘導(dǎo)的鹵化物偏析非常敏感，光照下易發(fā)生離子遷移，進(jìn)而產(chǎn)生I富集與Br富集，使得電池器件性能下降；同時(shí)空穴傳輸材料Spiro-OMeTAD中的摻雜劑（TBP、Li+）對(duì)器件性能穩(wěn)定也具有不利作用，因此急需尋找簡便有效的方法來解決全無機(jī)混合鹵化物鈣鈦礦的光誘導(dǎo)降解問題，進(jìn)一步為實(shí)現(xiàn)市場應(yīng)用做準(zhǔn)備。

圖1. PN4N和PDCBT雙界面協(xié)同鈍化CsPbI2Br鈣鈦礦薄膜

  針對(duì)提高器件的光照穩(wěn)定性，華南理工大學(xué)發(fā)光材料與器件國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室葉軒立教授研究團(tuán)隊(duì)采用了氨基官能化聚合物（PN4N）作為陰極界面層以及非摻雜的空穴傳輸聚合物（PDCBT）替代Spiro-OMeTAD作為陽極界面層。PN4N界面層可以有效調(diào)節(jié)表面浸潤性，實(shí)現(xiàn)了大晶粒、高結(jié)晶度的鈣鈦礦薄膜生長；同時(shí)PN4N層使得陰極界面處形成界面偶極子，降低了SnO2的功函，PDCBT更深的HOMO能級(jí)在陽極處實(shí)現(xiàn)良好的能級(jí)匹配，二者共同促進(jìn)了開路電壓Voc的顯著提高；另外，經(jīng)實(shí)驗(yàn)測試和理論模擬計(jì)算，均得到了PN4N和PDCBT可以與鈣鈦礦晶體發(fā)生強(qiáng)烈的相互作用的結(jié)果，實(shí)現(xiàn)雙界面協(xié)同鈍化表面缺陷的作用并抑制CsPbI2Br薄膜的光誘導(dǎo)鹵化物分離。最終成功制備了高效率（>16%）、高光照穩(wěn)定性的CsPbI2Br無機(jī)混合鹵化物鈣鈦礦電池（PVSC），是所有無機(jī)PVSC報(bào)道中的最高效率之一，優(yōu)化器件在連續(xù)1 Sun等效照射下持續(xù)400小時(shí)，效率只下降了10％。該工作對(duì)混合鹵化物鈣鈦礦太陽能電池光穩(wěn)定性的研究提供了新的思路。

圖2. 在（a）SnO2和（b）SnO2/PN4N ETL上的CsPbI2Br薄膜的掃描電子顯微鏡（SEM）圖像；（c）具有不同陰極界面的CsPbI2Br薄膜晶粒尺寸分布和（d）XRD圖案；在（e）SnO2和（f）SnO2/PN4N ETL上的CsPbI2Br薄膜的掠入射廣角X射線散射（GIWAXS）圖像。

圖3. （a）Cs 3d，（b）Pb 4f和（c）N 1s在CsPbI2Br、CsPbI2Br/PN4N（~8nm）和PN4N薄膜中的XPS光譜；DFT計(jì)算的CsPbI2Br表面電子構(gòu)型和PN4N、PDCBT的缺陷態(tài)鈍化效應(yīng)：（d）具有反位缺陷的CsPbI2Br（110）表面的電荷密度分布圖;（e）PN4N和（f）PDCBT在CsPbI2Br（110）上的表面鈍化反位缺陷。

  以上成果發(fā)表在Advanced Materials上。論文的第一作者為華南理工大學(xué)發(fā)光材料與器件國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室碩士研究生生田晶晶，通訊作者為葉軒立教授和薛啟帆副研究員。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201901152