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  近日，貴州大學材料與冶金學院材料物理系邵姣婧教授（通訊作者）課題組在期刊Carbon（一區，IF：7.082）上在線發表了以“Graphene Aerogel Derived by Purification-Free Graphite Oxide for High Performance Supercapacitor Electrodes”為題的學術論文，第一作者是貴州大學材料與冶金學院在職博士生唐曉寧。

  石墨烯因其具有大比表面積和高電子遷移率等優異的物理特性，是一種理想的超級電容器電極材料。由于石墨烯具有強烈的疏水性，它的液相可操作性低，很難直接通過石墨烯構建結構可調的宏觀電極材料。氧化石墨可看作石墨烯的前驅體，通過還原處理，可脫除氧化石墨烯片層上的大部分含氧官能團，得到石墨烯基電極材料。改進的Hummers法是制備氧化石墨的常用方法之一，主要包括對石墨的強氧化處理和對氧化石墨的后處理清洗；其中，后處理清洗涉及酸洗和除酸兩步。酸洗是采用過量稀鹽酸將氧化石墨中的雜質清洗掉，得到的產物在此命名為未除酸的氧化石墨。為獲得純氧化石墨，需采用合適的后處理方法（如：透析法和離心法）進一步除酸。目前，這些后處理除酸方法要么消耗大量水和時間，使得除酸步驟約占總合成時間的一半，導致氧化石墨的合成效率低，要么需要使用有毒有機溶劑進行除酸，帶來安全隱患和提高合成成本。

  針對上述問題，本研究提出直接采用未除酸氧化石墨作為前驅體制備石墨烯基材料，對比考察酸的存在對最終石墨烯基材料的結構和性能的影響，并評估直接采用未除酸氧化石墨作為石墨烯基材料前驅體的可行性和實用性。論文首次報道了基于改進的Hummers法制備的未除酸氧化石墨為前驅體，通過水熱和凍干處理得到石墨烯氣凝膠H-GA。為了對比研究，作者也采用了純氧化石墨作為前驅體獲得了另一種石墨烯氣凝膠GA（如圖1所示）。

圖1 兩種石墨烯氣凝膠GA和H-GA制備流程圖

  研究結果表明：H-GA與GA的微觀形貌相似，但表面化學存在明顯的不同（如圖2所示），兩種氣凝膠在水系電解液中表現出相似的電化學儲能性能，在離子系電解液中，H-GA的電化學性能優于GA，主要是因為H-GA在離子電解液中表現出更好的潤濕性。綜上所述，未除酸氧化石墨可以直接作為制備石墨烯基材料的前驅體；相較純氧化石墨為前驅體顯示出更多優點，如高效率，低成本，可大規模制備等。研究成果也暗示該未除酸氧化石墨在石墨烯纖維、石墨烯薄膜等石墨烯基材料的制備方面有著巨大應用潛力。

圖2 兩種石墨烯氣凝膠的表面化學特征：以離子電解液EMIMBF4為液滴，a和b分別為氣凝膠GA、H-GA的原始接觸角；c為兩種氣凝膠的 XPS圖譜

  研究工作得到了國家自然科學基金（Nos. 51502046和21564002）的資助。

  論文網址：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0008622319300995