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  蜘蛛和蠶以水為溶劑，在常溫、常壓的空氣中制備出力學性能優異的天然動物絲。圓網蜘蛛還能編織出結構復雜且精美的蜘蛛網，并利用其捕食。其中，蜘蛛牽引絲的性能尤其突出，是已知強韌性最好的材料之一，超過任何一種合成纖維，這是其它天然纖維與合成纖維所無法比擬的。為了制備高性能的人造動物絲，人們以再生絲素蛋白（RSF）或者重組蜘蛛絲蛋白為紡絲原料，采用濕法紡絲、干法紡絲和靜電紡絲等工藝進行仿生紡絲。但與天然蜘蛛絲相比，人造動物絲的力學性能仍有待進一步提高。

圖1. 纖維素納米纖維強韌化絲素纖維的制備

  基于微流體的紡絲技術，可集絲素蛋白的剪切、拉伸、濃縮、離子調控和紡絲于一體，從而實現蜘蛛和蠶的紡絲過程仿生模擬。東華大學纖維材料改性國家重點實驗室張耀鵬、邵惠麗教授團隊選用再生絲素蛋白（RSF）水溶液為基本紡絲液，添加具有大長徑比的纖維素納米纖維（CNF）作為增強材料，并采用模擬蜘蛛大囊狀腺體形狀設計的微流體芯片作為紡絲器，基于微流體干法紡絲技術制備了CNF增強的再生蠶絲。采用該方法制備的再生蠶絲，無CNF添加時，RSF纖維的斷裂強度為307 MPa；僅添加0.1 wt %的CNF，RSF纖維的斷裂強度即可提高58%，高達686 MPa，纖維斷裂能、模量也有顯著提高。相關工作近期發表在國際著名材料期刊《美國化學會可持續化學與工程》（ACSSustain. Chem. Eng. 2019）。論文第一作者為材料學院博士研究生魯麗。共同通訊作者為紐約州立大學石溪分校Benjamin S. Hsiao教授。福建工程學院、福建省高分子材料重點實驗室為共同單位。

圖2. 纖維素納米纖維的（a, b, c）TEM、（d）SAXS和（e）AFM表征結果

圖3. RSF-CNF纖維的形貌與力學性能(a) De-silk, (b) RSF, (c) RSF/CNF-0.5, (d) RSF/CNF-1, (e)RSF/CNF-2, (f) RSF/CNF-3

  同步輻射廣角衍射（SR-WAXD）和同步輻射小角散射（SR-SAXS）等結果表明，CNF和絲素蛋白之間存在的界面相互作用以及因此形成的中間相結構對纖維力學性能的提高有很大貢獻。紅外光譜和SR-SAXS結果表明，CNF的加入可促進纖維分子構象轉變，隨CNF添加量增大使得β-折疊構象含量增大，并且在CNF表面形成具有一定厚度的界面。SR-WAXD結果表明，隨CNF添加量增大，纖維的結晶度、取向度提高，晶粒尺寸減小，中間相含量增大，從而提高力學性能。同時，醇處理、后拉伸等作用可進一步誘導構象轉變，大幅提高纖維力學性能。

圖4. 基于同步輻射小角散射（SR-SAXS）技術原位分析RSF分子在微流體仿生通道中的取向

  在此之前，該團隊曾模仿家蠶腺體設計微流體紡絲芯片，采用微流體干法紡絲工藝，制備了力學性能優于天然蠶絲的再生蠶絲（Prog. Nat. Sci.: Mater. Int., 2015, 25, 430；Int. J. Biol. Macromol., 2014, 66, 319；Sensors &Actuators: B. Chemical, 2012, 162, 435）。

  近年來，張耀鵬教授團隊基于再生絲素蛋白材料，理性設計構筑單元、功能基團，在蠶絲多級結構模型（ACS Nano. 2018, 12, 11860）、3D生物打印（Carbohyd. Polym., 2019, 221, 146）、靜電紡生物支架（Carbon,2019, 148, 16; Eur. Polym. J., 2019, 04, 056; Front. Bioeng. Biotechnol., 2019,7, 190）、生物水凝膠（ACS Appl. Bio. Mater., 2019, 2, 3, 1158; Mate.Sci. .Eng. C, 2017, 77, 184）、添食育蠶（Nano-Macro Letters,2019,; ACS Biomater. Sci. Eng., 2018, 412, 4021）、仿生紡絲（ACSSustain. Chem. Eng., 2019,; ACS Appl. Mater. Interfaces, 2016, 8, 3349；Prog. Nat. Sci.: Mater. Int. 2015, 25, 430；Int. J. Biol. Macromol. 2014, 66, 319）、導電絲素蛋白膜（ACSAppl. Mater. Interfaces, 2018, 10, 35547）等研究方向取得了一系列研究成果，形成了多項技術發明專利。

  生物相容性良好的絲素蛋白/CNF雜化纖維有望應用于組織修復和再生材料、儲能和傳感材料以及生物電子器件材料等。該研究成果不僅對高性能人造動物絲的制備有指導意義，還對其它合成纖維的高性能化有一定的借鑒意義。該工作受到國家重點研發計劃（2016YFA0201702，2018YFC1105800）、國家自然科學基金（21674018）、中央高校科研業務費、上海市先進纖維與低維材料“一帶一路”國際聯合實驗室（18520750400）和美國國家自然科學基金（DMR-1808690）等經費的支持。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acssuschemeng.9b02713