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  聚合物納米復(fù)合材料中納米粒子的運(yùn)動(dòng)過(guò)程具有典型的多尺度特征，在短時(shí)間的運(yùn)動(dòng)既能表現(xiàn)出典型的布朗運(yùn)動(dòng)，也會(huì)出現(xiàn)反常擴(kuò)散（超擴(kuò)散和亞擴(kuò)散）。目前的表征方法受限于儀器的時(shí)間分辨率、空間分辨率和納米粒子濃度的限制，對(duì)于高濃度納米粒子在長(zhǎng)時(shí)間尺度下的擴(kuò)散行為還缺乏深入的認(rèn)識(shí)，而流變學(xué)方法具有觀察時(shí)間尺度寬（~12個(gè)數(shù)量級(jí)）的優(yōu)點(diǎn)并且適用于較寬的納米粒子濃度范圍。

  俞煒教授團(tuán)隊(duì)嘗試建立長(zhǎng)時(shí)間尺度下納米粒子的受限擴(kuò)散與線性流變行為之間的量化關(guān)系。研究發(fā)現(xiàn)，對(duì)于納米粒子直徑（2R_p）大于聚合物鏈管徑（a_e）的復(fù)合材料，當(dāng)運(yùn)動(dòng)時(shí)間大于鏈段松弛時(shí)間(τ_e)時(shí)，納米粒子的擴(kuò)散行為由兩階段松弛過(guò)程組成，如圖1a所示，包括從聚合物網(wǎng)絡(luò)（entangled polymer network）和粒子籠子（nanoparticle cage）逃逸的過(guò)程�？紤]到納米粒子的流體力學(xué)效應(yīng)（Yu et al. Polymer. 2016, 98: 190; You et al. Soft Matter. 2017, 13: 4088）和納米粒子的受限擴(kuò)散效應(yīng)對(duì)復(fù)合材料模量的貢獻(xiàn)，可以推導(dǎo)出復(fù)合材料的線性流變學(xué)模型，模型能夠很好地描述實(shí)驗(yàn)結(jié)果（圖1b）。

圖1. (a) 納米粒子的受限擴(kuò)散過(guò)程示意圖，(b) 納米粒子填充聚合物復(fù)合材料的線性黏彈性及模型擬合曲線

  對(duì)于分散良好（well-dispersed）的納米粒子填充聚合物復(fù)合材料，通過(guò)低頻模量平臺(tái)確定的納米粒子在粒子籠內(nèi)的平均位移等于粒子-粒子最近鄰間距（h_near），表明粒子籠的大小由粒子濃度決定，籠子尺寸小于粒子尺寸時(shí)會(huì)導(dǎo)致粒子松弛顯著減慢；對(duì)于發(fā)生粒子團(tuán)聚（phase separated）的納米粒子填充聚合物復(fù)合材料，粒子籠的大小與納米粒子聚集體的平均尺寸有關(guān)。由于存在納米粒子的籠子效應(yīng)（cage effect），粒子從籠子里逃逸需要克服一定的能量位壘，并且籠子尺寸越小，位壘越高，通過(guò)對(duì)比粒子在粒子網(wǎng)絡(luò)中運(yùn)動(dòng)的環(huán)境粘度和粒子在高分子纏結(jié)網(wǎng)絡(luò)中的環(huán)境粘度，發(fā)現(xiàn)能量位壘是籠子尺寸與粒子尺寸之比的線性函數(shù)（圖2b）。

圖2. (a) 歸一化的粒子運(yùn)動(dòng)距離和粒子-粒子最近鄰間距的關(guān)系，(b) 歸一化的納米粒子對(duì)黏度的貢獻(xiàn)與粒子-粒子最近鄰間距與粒子直徑比值的關(guān)系

  以上工作建立的微觀納米粒子受限擴(kuò)散與宏觀力學(xué)（流變）性質(zhì)之間定量關(guān)系的研究，有助于加深對(duì)聚合物納米復(fù)合材料多尺度動(dòng)力學(xué)的認(rèn)識(shí)以及對(duì)復(fù)合材料力學(xué)性能產(chǎn)生影響的本質(zhì)規(guī)律的理解。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金的支持。以上成果發(fā)表在Macromolecules, November, 2019上。論文的第一作者是上海交通大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院的尤偉博士后。通訊作者為上海交通大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院流變學(xué)研究所俞煒教授。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.9b01538