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  Zr-MOFs由于其可調節的寬孔徑，特殊的化學穩定性和熱穩定性近來在材料領域備受關注，其在膜領域的應用也越來越多。本項工作基于Zr-MOFs的強大優勢，將其分別加入PIP水溶液和TMC-正己烷溶液中利用界面聚合制備聚酰胺納濾膜。不同的添加方式和添加量對聚酰胺膜的過濾性能有著不同的影響，相較把Zr-MOFs添加在PIP水溶液中所制備的膜，將其添加在TMC-正己烷溶液中所得到的膜在性能和結構上具有更大優勢。而隨著Zr-MOFs在聚酰胺膜中添加量的增加，膜的鹽截留似乎不會發生大的減少，這跟普通無機材料添加在聚酰胺膜中所得到的截留結果似乎是相悖的。通過實驗作者證實在Zr-MOFs的孔中可以發生對反應單體的吸附作用，從而在其孔中也可進行微量的界面聚合作用，增加了Zr-MOFs與聚酰胺的兼容性，從而減少了Zr-MOFs的加入造成的膜缺陷，提升了其截留性能。

  為了探究Zr-MOFs不同的添加方式和添加量對聚酰胺膜的影響，陳英波教授團隊分別制備了不同的四種聚酰胺膜，分別是將UiO-66和UiO-66-NH₂分別加入PIP水溶液制備成功MW1和MW2膜，和將它們分別加入TMC-正己烷溶液制備成功MO1和MO2膜。通過在對Zr-MOFs添加量影響的探究中發現了上述MOFs孔內吸附原理，這是首次發現多孔材料在聚酰胺膜的制備過程中會對反應單體進行孔內吸附，從而增加了Zr-MOFs@聚酰胺膜的牢固性，增強了其鹽截留性能。

圖1. Zr-MOFs納米粒子的添加方法和濃度對Na₂SO₄鹽溶液通量和截留率的影響。（1）MW1膜（2）MW2膜（3）MO1膜（4）MO2膜。

圖2. Zr-MOFs納米粒子的添加方法和濃度對聚酰胺膜脫鹽率的影響。（1）MW1膜（2）MW2膜（3）MO1膜（4）MO2膜。

  圖1證實將Zr-MOFs添加在TMC-正己烷溶液中制膜更加明顯地提高了膜的滲透性能，且相同的添加量其具有更高的添加效率。而圖2中則明顯地展示出了該項工作中所制備的膜截留并不會隨著Zr-MOFs納米粒子的含量上升而發生明顯衰減。因此作者假想Zr-MOFs表面的孔徑會對反應單體發生吸附作用，這是存在理論依據的：Zr-MOFs表面的孔徑大于反應單體的直徑。接下來通過微量體積變化，熱重和紅外等測試均證實了這一假想的成功。

圖3. UiO-66和UiO-66-NH₂的氮吸附/解吸等溫線和孔徑分布圖。

圖4. Zr-MOFs納米粒子在PIP水溶液或TMC-正己烷溶液中的吸附實驗。

表1通過熱重法和體積膨脹法計算0.1 g Zr-MOFs在PIP水溶液或TMC-正己烷溶液中吸附情況。

  以上相關成果發表在ACS applied materials & interfaces上。論文的第一作者為天津工業大學材料科學與工程學院博士生肖凡，通訊作者為陳英波教授。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.9b17212