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  由于資源短缺和能源消耗造成的環境問題，使得可再生能源利用得到了迅猛的發展。用于熱能儲存和溫度調節的相變材料可以有效解決能源在時間和空間上不匹配的矛盾，逐漸成為研究熱點。相變材料又可分為固-氣、固-液和固-固相變材料，其中固-固相變材料在使用過程中不易泄漏，具有較好的形態穩定性等優點，近幾年受到科研工作者的廣泛關注。纖維素作為一種可再生資源，由于具有優異的剛性結構和較低的熱膨脹系數(0.1 ppm K^-1)常被用作固-固相變材料的支撐材料。然而，此類纖維素基固-固相變材料也存在著剛性強、成型難、不易加工和熱導性能低等缺陷。

  為了解決上述難題，該課題組通過在纖維素上接枝聚丙烯酸十六烷基酯(PA16)，同時在體系中添加改性后的石墨烯(GN16)作為增強材料，制備了一種熱致柔性纖維素基固-固相變材料。實驗結果表明，經注塑加工工藝成型的該纖維素基相變成品與保溫物體之間具有更好的貼合性，降低了相變材料與保溫物體之間的接觸熱阻力，從而有效地提升其熱保溫性能。

圖1. 纖維素-g-聚十六烷基丙烯酸酯(CP)的合成示意圖

  PA16是一種由大量側鏈烷基構成的聚合物類固-液相變材料。相比于常規直鏈相變材料（如聚乙二醇、液體石蠟和烷基類化合物），丙烯酸十六烷基酯在纖維素接枝過程中，不僅可以定向地提升烷基鏈在纖維素上的接枝度，且可以大幅度提升固-固相變材料的熱焓值。較高的接枝度可以有效地提高梳狀聚合物支鏈之間的纏結作用，使得纖維素基固-固相變材料在相變溫度以上仍具有較好的柔性和彈性。CP可拉伸至自身長度的200 %，體系中添加GN16后的復合材料石墨烯@纖維素-g-聚十六烷基丙烯酸酯(CPmG-9)的彈性有所降低，但仍可達160 %。

圖2. (a) CP、CPmG-9和PmG-9的加熱形變圖；(b) CP和CPmG-9在PA16熔點以上和以下彎曲拉伸變形圖；(c) CPmG-9升降溫過程中的形變示意圖；(d) CPmG-9的包裹性測試。

  基于該課題組張興祥教授在石墨烯改性方面取得的成果，論文采用Diels-Alder(DA)反應直接在石墨烯上接枝丙烯酸十六酯，實現了更為簡潔、環保和安全的制備改性石墨烯GN16，有效地提升了本項工作中石墨烯和基體CP的相容性，降低了兩者之間的熱阻。相比較于添加未改性石墨烯的樣品(CPG-9)，添加GN16的樣品CPmG-9的熱導性能(1.32 W m^-1K^-1)提升了47%。此外由于石墨烯良好的分散性和高的比表面積，添加了5 wt% GN16的纖維素基固-固相變材料(CPmG-5)的相變焓(103 J/g)提升了33%。同時，本論文報道的纖維素基固-固相變材料在光熱轉換方面也展現出良好的應用前景。在100 mW cm^-2的光照強度下，CPmG-9的光熱轉換率最高可達89 %。

圖3. (a) 在太陽光照(100 mW cm^-2)下CP和CPmG-x材料溫度隨時間變化圖；(b) 不同GN16含量CPmG-x材料的光熱轉化率。

  以上相關成果分別發表在ACS Applied Materials & Interfaces。論文的第一作者為天津工業大學材料科學與工程學院博士生錢勇強，通訊作者為天津工業大學材料科學與工程學院韓娜教授和張興祥教授。

  論文鏈接：

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.8b18282；

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.9b18543.