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  納米粒子的精準裝配隨著DNA納米技術的不斷發(fā)展正在逐漸成為研究者們關注的熱點。目前研究者們已經(jīng)通過DNA的引導實現(xiàn)了納米粒子的三維有序組裝，但在結構更為任意、尺寸更小的團簇裝配方面仍然面臨著一定的困難。盡管通過一定的化學修飾手段可以獲得表面結合能力各向異性的“補丁”粒子，但受限于過小的粒徑，簡單的化學修飾往往難以在納米粒子表面所需的特定位置安插“補丁”位點，難以控制的“補丁”數(shù)目和張角也為隨后的多級次帶來了諸多不確定性。

  基于以上挑戰(zhàn)，南京大學田野教授團隊受到配位化合物結合模式的啟發(fā)，開發(fā)了一種基于DNA折紙框架的納米粒子“補丁”編碼策略，有助于實現(xiàn)膠體納米粒子團簇的多級次、多尺度精準裝配。借助DNA折紙框架外殼賦予納米粒子的不同“價態(tài)”，即利用核酸框架為納米粒子安插“補丁”，模擬配位化合物的結合模式進一步操縱納米粒子在空間中完成精準定位。

  在這項工作當中，研究人員基于前期的工作開發(fā)了一種由DNA自組裝形成的八面體折紙框架。這種利用DNA自身折疊而成的幾何體框架結構在設計上具有獨特的可編輯性，八面體的頂點和內腔都可以通過特定的設計延伸出具有連接能力的DNA鏈段，只需同樣使用DNA鏈段對膠體納米粒子進行簡單的化學修飾，就可以輕松地將納米粒子裝載到八面體框架當中。研究人員借鑒配位化合物的形成方式，通過進一步調控八面體外殼頂點延伸出的DNA單鏈的數(shù)目和空間位置，即相當于對內部的納米粒子完成了表面“價態(tài)”的編碼。這種編碼機制可以方便地對納米粒子進行“價鍵”個數(shù)和位置的更改，即可以對表面的“補丁”位置和數(shù)目進行調整。并且八面體外殼頂點之間的互相連接可以操縱這種經(jīng)過特殊編譯的納米粒子最終實現(xiàn)特定圖案和結構（立方體、二維平面、雙排線等）的精準裝配。

圖1. 膠體納米粒子表面“價態(tài)”編碼原理及裝配機制示意

  實驗結果表明，不同維度上的多種團簇結構均能夠按照預期形成，同時展現(xiàn)出可觀的裝配精準性和產(chǎn)率。在透射電鏡（TEM）和掃描電鏡（SEM）下不僅觀察到了不同結構的組裝產(chǎn)物，更論證了該編碼策略的可靠性。在表征過程當中，研究人員還與上海光源、國家蛋白質科學中心以及南京大學亞原子分辨中心的相關專家展開合作，借助X-射線小角散射（SAXS）、冷凍電鏡（Cryo-EM）以及三維重構（3D-reconstruction）等多種技術手斷多角度展現(xiàn)了膠體納米粒子在不同結構中的排列方式和真實狀態(tài)。

圖2. 納米粒子立方體結構（左圖）以及雙排線結構（右圖）的裝配

圖3. 納米粒子二維平面結構的裝配

  研究團隊表示，該項工作不僅在面向結構的精準構建上取得了令人滿意的裝配效果，同時可以作為一種普適性的機制在應用層面為多種功能性客體物質的精確組裝提供可靠的平臺，并有望在納米光學元器件和納米診療等領域展現(xiàn)出更大的應用前景。

  相關成果以“Programmable Assembly of Nano-architectures through Designing Anisotropic DNA Origami Patches”為題于化學領域頂級期刊《Angewandte Chemie International Edition》（doi：10.1002/anie.201913958）雜志上在線發(fā)表。南京大學現(xiàn)代工程與應用科學學院為論文第一單位；本文的通訊作者為南京大學現(xiàn)代工學院的田野教授，共同通訊作者為湘潭大學的李正教授和湖南大學的邢航教授；課題組科研人員王明洋和南京大學現(xiàn)代工程與應用科學學院08級碩士生戴李知為論文的共同第一作者。該工作在完成過程中還得到了上海光源、國家蛋白質科學中心的相關專家以及南京大學王鵬教授等人的大力支持和指導。該研究同時受到了南京大學固體微結構國家實驗室（籌），生命分析化學國家重點實驗室，化學與生物醫(yī)藥創(chuàng)新研究院的技術支持；感謝國家自然科學基金、江蘇省青年基金以及中央高校基本科研業(yè)務費專項基金項目的資助。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201913958