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  體內植入器件及血液接觸材料的生物污染及凝血是醫(yī)學應用中的常見問題，會引起多種嚴重的并發(fā)癥，甚至導致治療失敗及患者死亡。由于材料表面吸附蛋白質, 粘附血小板等是引起生物污染及凝血的基礎條件, 因此，構建生物相容性良好的抗污染涂層已經成為發(fā)展高性能醫(yī)療器械的基本策略。在眾多的抗污染涂層材料研究中，兩性離子聚合物涂層顯示出了優(yōu)異的血液相容性，但在不同材料表面構建穩(wěn)定性好、結合密度高、獲得仿細胞膜兩性離子界面優(yōu)異的抗污染涂層，仍然受到較多限制。

  針對以上問題，西北大學宮永寬教授課題組開發(fā)了在不同材料表面構建仿細胞膜結構抗污染涂層的通用型技術方法。通過仿貽貝萬能粘附的聚多巴胺（PDA）介導層解決生物材料及器件表面改性缺乏共價鍵固定基團的難題；在兩性離子聚合物主鏈連接多個與PDA氨基共價鍵錨定的測基，增加其表面結合密度及穩(wěn)定性，形成類似于紅細胞膜表面致密的磷酰膽堿（PC）兩性離子排列結構，賦予涂層優(yōu)異的仿細胞膜抗污、組織及血液相容性。為最大限度地發(fā)揮兩性離子聚合物涂層的抗污染性能，便于在不同材料及器件表面推廣應用，課題組最近報道了血液相容性兩性離子聚合物刷表面的通用構建方法（圖1）。本項研究工作以“Universal Strategy for Efficient Fabrication of Blood Compatible Surfaces via Polydopamine-Assisted Surface-Initiated Activators Regenerated by Electron Transfer Atom-Transfer Radical Polymerization of Zwitterions”為題，發(fā)表在美國化學會的學術期刊ACS Appl. Mater. Interfaces。

圖1. 不同材料表面構建兩性離子聚合物刷的通用方法示意圖。PC,SB和CB分別表示磷酰膽堿、磺酸甜菜堿和羧酸甜菜堿兩性離子基團。

  這種PDA介導，原子轉移自由基聚合（ATRP）引發(fā)劑表面固定及交聯(lián)，與電子轉移再生催化劑技術相結合的表面引發(fā)活性聚合方法，可在空氣環(huán)境的甲基丙烯酰氧乙基磷酰膽堿（MPC）2%水溶液中，用濃度低至3.6 mg/L的CuBr₂催化，就可在玻璃（圖2）及其它常用惰性材料（圖3）表面構建厚度可控的MPC聚合物（PMPC）刷。構建方法及過程簡便易行，適用于不同形狀、大小，不同材料及器件的表面涂覆改性。

圖2.A.玻璃表面構建PMPC刷過程中各表面的水接觸角(a)及原子力顯微鏡3D形貌(b)圖；B.構建PMPC刷過程中各表面的光電子能譜；C.PMPC刷厚度與聚合時間關系圖。

  圖3結果顯示，與改性前的材料表面相比，PMPC刷表面蛋白質吸附、血小板、L929細胞粘附及血栓形成可減少99%以上，顯著優(yōu)于前期用PDA介導表面錨定PC兩性離子聚合物涂層的相應結果（80%~98%）。而且，制備的聚合物刷涂層在pH 1~11水溶液及常用有機溶劑中穩(wěn)定，應用范圍及條件滿足常規(guī)使用的要求。

圖3. A. 不同材料表面刷構建PMPC刷前(a)、后(b)照片。B. 玻璃表面構建PMPC刷前后血小板粘附(a), 血栓形成(b)及L929細胞粘附(c)照片。C.在不同pH水溶液及有機溶劑中50°C處理24h前、后PMPC刷接觸角變化。D. PMPC刷構建前、后及聚合時間對蛋白質吸附量影響圖。

  另外，用PC兩性離子隨機共聚物主鏈連接多個與PDA表面氨基共價鍵錨定側基的策略，獲得了PC兩性離子表面密度與細胞膜表面相當，結合穩(wěn)定的仿細胞膜抗污涂層。相關結果在多種材料及器件表面血液相容性改性（Acta Biomaterialia, 2017, 59, 129–138；Acta Biomaterialia, 2016, 40, 153–161），血液中循環(huán)腫瘤細胞高選擇性捕獲（Mater. Chem. B, 2019, 7, 6087–6098），強抗污分離膜改性（J. Mater. Chem. A, 2018, 6, 3231–3241；J. Membr. Sci., 2017, 528, 1–11）及體內隱形靶向納米載藥系統(tǒng)構建（Langmuir, 2019, 35, 1257–1265）等方面有較大的發(fā)展及應用潛力。相關研究工作得到了國家自然科學基金項目的連續(xù)資助。

  論文鏈接： https://dx.doi.org/10.1021/acsami.9b22574