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  在經(jīng)濟(jì)全球化的背景下，原油作為保證工業(yè)運(yùn)行的基礎(chǔ)性能源，在帶來(lái)源動(dòng)力的同時(shí)，也因?yàn)榻陙?lái)在運(yùn)輸、開(kāi)采等環(huán)節(jié)發(fā)生的泄露問(wèn)題對(duì)周圍環(huán)境造成嚴(yán)重影響，近些年發(fā)生的幾次海上原油泄露事故對(duì)海洋生態(tài)環(huán)境也造成了長(zhǎng)期的影響與破壞。

  當(dāng)前，困擾泄露原油相處理的原因之一在于其本身的高粘度，這導(dǎo)致原油本身的流動(dòng)性較差，進(jìn)而影響收集效率，此外，相對(duì)于目前采用的一些諸如原位燃燒的方式，會(huì)對(duì)水體環(huán)境造成污染，同時(shí)造成一定的資源浪費(fèi)。因此，能夠?qū)υ拖噙M(jìn)行選擇性地高效收集，是目前亟待解決的問(wèn)題之一。另一方面的問(wèn)題在于，盡管之前已經(jīng)有所報(bào)導(dǎo)可用于原油吸附的材料，但是這些材料普遍造成成本高、環(huán)境相容性差，同時(shí)不能夠保證足夠的機(jī)械性能與避免對(duì)環(huán)境的二次污染，因此，開(kāi)發(fā)新型吸附材料也是需要解決的另一問(wèn)題。

圖1. (a) 自然生長(zhǎng)木材與光照驅(qū)動(dòng)蒸發(fā)過(guò)程。(b) 由木材制備光熱木材氣凝膠過(guò)程示意。(c) 光熱木材氣凝膠原位還原氧化石墨烯光熱轉(zhuǎn)換過(guò)程示意。(d) 光熱木材海綿的孔道困光效應(yīng)與毛細(xì)力誘導(dǎo)原油吸附過(guò)程示意。(e) 光熱誘導(dǎo)的原油吸附過(guò)程與原油擠壓再生過(guò)程。

  基于上述實(shí)際應(yīng)用需求與當(dāng)前研究存在的問(wèn)題，研究人員利用天然木材的多孔排列結(jié)構(gòu)，通過(guò)選擇性去除木質(zhì)素、半纖維素等組分，原位輔助修飾光熱材料與透明疏水材料后，制備得到了具有天然木材衍生結(jié)構(gòu)的可壓縮回彈光熱氣凝膠材料；其能夠通過(guò)與高粘度原油相接觸，將光熱轉(zhuǎn)換的熱能定向傳導(dǎo)到高粘度原油相界面處，利用原油粘度隨溫度升高而降低的響應(yīng)特性，增加原油流動(dòng)性，再利用天然木材氣凝膠材料的孔道毛細(xì)力作用將對(duì)流動(dòng)原油性進(jìn)行收集，材料最終能夠?qū)α鲃?dòng)原油相實(shí)現(xiàn)0.801 g·cm^-3的飽和吸附量。此外，透明疏水涂層也保證了材料對(duì)油相的選擇性吸附，同時(shí)能夠?qū)崿F(xiàn)對(duì)不同溫度下原油相的智能性浸潤(rùn)效果。得益于其可壓縮循環(huán)再生的特殊結(jié)構(gòu)，吸附的原油能夠通過(guò)簡(jiǎn)單的機(jī)械擠壓法收集，同時(shí)吸附材料能夠重復(fù)利用。

圖2. (a, b) 木材氣凝膠與光熱木材氣凝膠沿木材橫切面與縱切面的外觀形貌與掃描電鏡微觀形貌。(c) 制備材料與材料制備中間體的紅外譜圖。(d) 氧化石墨烯與還原氧化石墨烯的拉曼譜圖。(e) 氧化石墨烯與還原氧化石墨烯的高分辨透射電鏡形貌。(f) 制備材料與材料制備中間體的增材質(zhì)量變化。(g, h) 光熱木材氣凝膠沿木材橫切面與縱切面的Si元素能譜圖。(i-l) 光熱木材氣凝膠的XPS能譜圖。

圖3. (a, b) 原油與水在80 ℃時(shí)在光熱木材氣凝膠表面的浸潤(rùn)性。(c, d) 原油與水在30 ℃時(shí)在光熱木材氣凝膠表面的浸潤(rùn)性。(e) 材料各測(cè)試面示意圖。(f) 材料各測(cè)試面水相浸潤(rùn)接觸角。(g, h) 油相在材料沿木材橫切面與縱切面的浸潤(rùn)過(guò)程。(i) 材料在水下形成疏水空氣膜效果示意。

  為了說(shuō)明利用光熱木材氣凝膠進(jìn)行原位光熱轉(zhuǎn)換誘導(dǎo)原油吸附過(guò)程的有效性與可能性機(jī)制，研究人員通過(guò)將實(shí)際測(cè)試與物理場(chǎng)仿真模擬相結(jié)合的手段對(duì)此進(jìn)行了說(shuō)明，發(fā)現(xiàn)得益于光熱木材氣凝膠各向異性的熱傳導(dǎo)能力，在模擬光源照射下，熱能能夠有效且方向可控地傳遞至與材料接觸的原油相界面，進(jìn)而繼續(xù)傳導(dǎo)至周邊原油相，溫度升高的原油相從而被吸附到材料內(nèi)，溫度相對(duì)較低的原油相則被繼續(xù)加熱，這種連續(xù)的過(guò)程也保證了主動(dòng)收集方式的可行性，模擬結(jié)果顯示的目標(biāo)區(qū)域溫升結(jié)果也與實(shí)際測(cè)試結(jié)果高度一致，說(shuō)明所提出的這種梯度熱值傳導(dǎo)機(jī)制的合理性。

圖4. (a) 原油粘度隨溫度變化曲線。(b) 材料吸光度。(c) 材料熱導(dǎo)率。(d) 材料光熱溫升曲線。(e) 光熱誘導(dǎo)原油吸附過(guò)程示意圖。(f) 光熱誘導(dǎo)原油吸附溫升階段。(g, h) 光熱誘導(dǎo)原油吸附相鄰相關(guān)區(qū)域溫升曲線。(i, j) 吸附原油在光照與無(wú)光照情況下的泄漏情況。

圖5. (a) 模擬結(jié)果顯示的光熱木材氣凝膠上表面終態(tài)溫度分布。(b) 空氣-原油相溫度變化的模擬結(jié)果。(c) 模擬結(jié)果顯示的光熱誘導(dǎo)原油吸附階段。(d) 模擬結(jié)果顯示的光熱木材氣凝膠孔道內(nèi)吸附原油的溫度變化。

  此外，為了說(shuō)明光熱木材氣凝膠在原油吸附擠壓再生過(guò)程中材料結(jié)構(gòu)的影響，研究人員通過(guò)合理簡(jiǎn)化材料結(jié)構(gòu)單元，通過(guò)物理場(chǎng)仿真模擬的手段模擬了其在未吸附原油與飽和吸附原油時(shí)，不同壓縮量下的結(jié)構(gòu)受力變形情況，發(fā)現(xiàn)在由原始木材轉(zhuǎn)變?yōu)槟静臍饽z后，由于層疊狀排列的結(jié)構(gòu)，其所受的壓縮應(yīng)力更為分散均勻，同時(shí)保證了材料結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性與耐用性。

圖6. (a) 原油吸附與擠壓循環(huán)再生過(guò)程示意。(b) 原始木材、木材氣凝膠與光熱木材氣凝膠的壓縮循環(huán)曲線。(c) 光熱木材氣凝膠循環(huán)吸附原油相的質(zhì)量變化。(d, e) 光熱木材氣凝膠沿木材橫切面與縱切面的重物壓縮效果示意。(f) 光熱木材氣凝膠沿木材縱切面的壓縮失效曲線。(g, h) 光熱木材氣凝膠沿木材橫切面在不同壓縮形變量下的壓縮曲線與循環(huán)后樣品壓縮曲線。(i, j) 模擬結(jié)果顯示的內(nèi)部未填充原油與填充原油的光熱木材氣凝膠的壓縮受力云圖。(k) 模擬結(jié)果顯示的不同壓縮量下內(nèi)部為填充與填充原油相光熱木材氣凝膠在不同壓縮量下的壓縮應(yīng)力。

  研究人員同時(shí)還對(duì)材料實(shí)際使用的穩(wěn)定性進(jìn)行了測(cè)試，發(fā)現(xiàn)在吸附循環(huán)10次的基礎(chǔ)之上，材料的飽和吸附量與表面疏水性并未發(fā)生明顯的衰減；同時(shí)為了應(yīng)對(duì)實(shí)際開(kāi)采原油相中的復(fù)雜組成，例如二次原油開(kāi)采過(guò)程中需要添加部分表面活性劑，研究人員對(duì)三種不同濃度下的表面活性劑對(duì)材料表面浸潤(rùn)性的影響也進(jìn)行了測(cè)試，發(fā)現(xiàn)材料本身同時(shí)也對(duì)常見(jiàn)類型的表面活性劑具有良好的阻抗作用，能夠很好地應(yīng)對(duì)實(shí)際應(yīng)用中的各種需求。

圖7. (a) 光熱木材氣凝膠在10次吸附擠壓循環(huán)后表面浸潤(rùn)性的變化。(b) 光熱木材氣凝膠對(duì)三種常見(jiàn)表面活性劑的不同濃度水溶液的浸潤(rùn)性變化。

  上述工作近期以“Natural Sponge-like Wood-Derived Aerogel for Solar-Assisted Adsorption and Recovery of High-viscous Crude Oil”為題發(fā)表在Elsevier旗下雜志Chemical Engineering Journal，該論文第一作者為東北林業(yè)大學(xué)材料學(xué)院2018級(jí)碩士研究生晁偉翔，東北林業(yè)大學(xué)材料學(xué)院王成毓教授與哈爾濱工業(yè)大學(xué)環(huán)境學(xué)院賀詩(shī)欣教授為該論文共同通訊作者，澳大利亞阿德萊德大學(xué)王少彬教授對(duì)本文工作提供了部分指導(dǎo)意見(jiàn)。該工作受到國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目支持。

  論文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894720319938

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