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  近年來，“vitrimer”的概念被廣泛應用于熱固性或熱塑性材料中，使其具有良好的延展性和可再加工性。從結構上看，不可逆共價鍵被動態共價鍵或非共價鍵所取代，聚合物網絡在給予適當的刺激時可以發生可逆的解離和重組。此外，動態鍵的交換反應和固態可塑性使聚合物材料能夠改變其形狀，從而實現制備具有可再加工性的形狀記憶聚合物。然而，在溫和的條件下，通過無催化劑的方法設計可再加工、高強度、高疏水性的形狀記憶彈性體材料仍然面臨著挑戰。

  針對上述問題，白晨曦研究員團隊通過對聚合物結構設計，提出了一種簡便有效的方法，將可交換的亞胺鍵和氮配位的硼氧六環引入到聚丁二烯（PB）網絡結構中，在室溫下通過無催化劑的一鍋法，制備具有可再加工和形狀記憶行為的可延展性高強度聚丁二烯基透明材料（PB-IB-x）。如圖1所示，巰基乙胺接枝的PB與苯硼酸的甲酰基反應脫水，形成雙動態共價交聯網絡。通過調整交聯密度，不添加任何填料或添加劑，拉伸強度可達到12.35 MPa。

圖1. PB-IB-x的合成路線示意圖

  如圖2所示，切割成碎片的PB基材料在70℃、4 MPa的條件下可以再加工成原來的形狀。當進行熱壓時，可以使聚合物鏈的移動速度加快，開始進行亞胺鍵和氮配位硼氧六環的雙重交換反應。一些交聯點被破壞產生活性基團，與此同時，通過交換反應會形成新的交聯點。因此，當冷卻時，通過對網絡拓撲結構的重新排列，可以形成一個全新的網絡。通過力學性能測試，經過多次循環回收后，其拉伸強度和扯斷伸長率基本保持不變。

圖2. 材料在一定壓力和溫度下實現可再加工的機理示意圖

  硼氧六環類材料通常表現出對濕度的響應性。在這類材料中，由于空氣中水的誘導，硼氧化合物會發生分解導致交聯斷裂，顯示出較低的力學性能，從而限制了其實際應用。值得注意的是，如圖3所示，該研究團隊所制備的PB-IB材料在相對濕度為90%（90% RH）的環境下，通過應力-應變測試顯示其機械性能沒有發生明顯下降。與其他硼氧六環基材料相比，該研究所制備的PB-IB材料具有良好的耐濕性，這可以歸因于高疏水性PB結構的屏蔽效應。這一結果拓展了硼氧六環類材料的應用領域，可長期暴露在潮濕的環境下使用而不失去機械性能。

圖3. （左）初始和濕處理后的應力-應變曲線；浸在去離子水中的濕度敏感性測試。（右）硼氧六環類材料經濕處理后的強度保留率比較。

  如圖4所示，梳子形狀的樣品在70℃時轉變為骨骼形狀，并立即低溫固定。當再加熱到70℃時，樣品恢復到原來的梳狀。此外，樣品還可以重塑成一個更復雜的幾何圖形（例如一個跳舞的小人)，在固定成一個臨時的梳子形狀后，它可以通過加熱變回原來的形狀。

圖4. 材料具備形狀記憶性能

  該研究不僅提出了一種簡便有效的方法，可在溫和條件下制備同時具有高機械性能、高疏水性、可再加工以及形狀記憶性能的基于亞胺配位硼氧六環的聚丁二烯基材料，為制造用于密封材料、醫用夾板、熱收縮包裝材料、電器配件等領域的高分子材料提供新的思路，而且通過此項研究也可以為回收交聯的廢棄橡膠材料提供一種綠色、可持續的方法，減輕環境污染。

  以上成果發表在ACS Applied Materials & Interfaces。論文的第一作者為中科院長春應化所博士生楊胤新，通訊作者為賀劍云博士和白晨曦研究員。

  研究團隊一直以來從事新型雙烯烴單體的綠色合成（Green Chem., 2019, 21, 3911–3919）、雙烯烴可控聚合（Macromolecules, 2017, 50, 7887–7894）以及高性能新結構彈性體材料的制備研究，形成了獨具特色的“單體合成?聚合?彈性體材料應用”的全流程開發鏈條。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.0c09712