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  中科院化學所吳德成研究員等提出了將能量耗散單元和網絡可控化相結合制備高強可控水凝膠的一體化方法。基于此方法制備的凝膠在外力作用下，能夠通過氫鍵動態可逆地破壞-重組來實現能量耗散，增強機械性能；二硫鍵可用來構建化學網絡交聯點，賦予凝膠高強度和可控特性。

  水凝膠是由親水性分子通過物理或化學交聯作用，形成的一種具有三維交聯網狀結構的類似于軟組織的軟濕材料，在生物醫用、環境衛生、化妝品以及食品工業等眾多領域都得到廣泛的應用。但是，傳統水凝膠存在結構可調性差的缺點，其交聯密度取決于初始體系中交聯劑的預置量，交聯反應一旦激活，交聯程度、網絡結構、化學組成和理化性能都難以進行原位動態調控，所以水凝膠的可控制備仍是一個很大的挑戰。針對這一問題，吳德成課題組曾提出了一種基于易斷裂重排的雙硫鍵的可控交聯策略，在時間和空間上實現了凝膠的定制化制備。然而由于疏水內核的緊密堆積和缺少能量耗散單元，這類水凝膠的力學性能較差，在一定程度上限制了材料的實際應用。

  最近，該研究團隊以籠型倍半硅氧烷（POSS）為內核，協同結合高強氫鍵和二硫鍵交換，設計了一種新型的核/殼星形高分子材料。隨后通過調節聚合物水溶液的酸堿度觸發或終止體系巰基雙硫鍵交換反應進而精確控制化學交聯反應的引發、終止及再引發，實現凝膠的可控制備（圖1）。其中，2-脲基-4[1H]嘧啶酮（UPy）分子間形成的四重氫鍵非共價作用作為物理交聯點增強局部作用力，優化網絡結構。同時氫鍵通過有效的可逆斷裂和重整來耗散應變能，提高凝膠的機械性能。該工作將可控化學交聯與非共價物理交聯相結合，有效地實現了高性能與可控性的一體化。

圖1  凝膠材料的分子結構、可控制備和力學性能 

  該設計的關鍵是動態鍵的協同相互作用（圖2）。二硫鍵與UPy共同作為凝膠因子連接在POSS內核上，溶液pH改變促發二硫鍵交換反應，化學交聯網絡自動開啟，POSS內核不斷交聯。在此過程中，核層的UPy分子之間相互通過非共價作用（四重氫鍵）自發構成物理交聯點，優化局部網絡結構，進而促進二硫鍵交換。研究者發現凝膠的機械性能取決于-S-S-和UPy單元的比例，較高的UPy-UPy交聯（強氫鍵）密度會產生較高的機械強度。此外，鑒于二硫鍵的pH響應性和氫鍵的溫度響應性，研究者通過調控pH和溫度控制化學交聯網絡和物理交聯網絡的先后形成，成功實現了化學-物理和物理-化學兩種雙交聯水凝膠的可控制備（如圖3所示）。但其力學性能遠差于兩種作用力協同結合構建的雙交聯水凝膠，這一結果也說明了體系中二硫鍵和氫鍵的協同交聯可以同時有效地實現能量耗散和網絡的均勻化。

圖2  動態鍵的協同作用機理圖

圖3  凝膠網絡的可控調節 

  綜上所述，作者通過兩種動態鍵合位點的協同策略為凝膠提供了強大的交聯相互作用和能量耗散機制，實現了高強凝膠的可控制備。其方法簡便通用，對指導設計新型高強定制功能化水凝膠材料具有重要的借鑒意義。論文第一作者為中國科學院化學研究所博士生竇雪宇，通訊作者為吳德成研究員和王星副研究員。

  詳見: Dou X, Cao Q, Sun F, Wang Y, Wang H, Shen H, Yang F, Wang X, Wu D. Synergistic control of dual cross-linking strategy toward tailor-made hydrogels. Sci. China Chem., 2020, DOI: 10.1007/s11426-020-9821-2

  原文鏈接：https://doi.org/10.1007/s11426-020-9821-2