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  力致變色發光材料是一種壓力響應型材料，對外界刺激（如剪切、研磨、破碎、摩擦和擠壓）會表現出適當的光物理性質變化，它在壓力傳感器和存儲器件等方面有著廣闊的應用前景，但對其內在機理研究還不是很充分。傳統的發光材料由于聚集誘導淬滅效應使得它們在固態展現出較弱的發光效率和較小的力致變色對比度。近年來，唐本忠教授課題組開發出了一系列螺旋槳型的發光分子，它們在分子溶解狀態發出微弱熒光，而在聚集態發出強烈熒光，這一光物理現象被稱之為聚集誘導發光（Aggregation-induced Emission, AIE）。AIE發光分子（AIEgens）扭曲的分子構象使它們在晶態不能緊密堆積，這種分子堆積有利于在外界刺激下發生相變或者分子構型變化，進而導致不同的發光現象。因此，AIEgens是一類理想的力致發光材料。到目前為止，雖然對力致變色行為機制有一些研究，但是還沒有一個具有普適性的設計策略去指導分子設計。基于前期對AIE材料的研究（J. Am. Chem. Soc., 2020, 142, 15966?15974; Nat. Commun., 2020, 11, 2617; J. Am. Chem. Soc., 2020, 142, 11442?11450），唐本忠院士團隊寶雞文理學院AIE（聚集誘導發光）研究中心馮海濤教授聯合吉林大學鄒勃教授提出了利用推拉電子效應和扭曲的分子構象二元協同作用構筑高對比度力致變色材料的設計策略。

圖1. (A) TPE-OP，TPE-H和TPE-NO的分子結構; (B) 力致變色行為的工作機理示意圖。

  為了研究分子構象和推拉電子效應對力致變色發光的影響，作者設計合成了一系列具有推拉電子效應的四苯乙烯吡啶鹽衍生物，即TPE-OP、TPE-H和TPE-NO（圖1A）。通過調節苯環上的取代基從給電子的戊氧基到吸電子基團硝基，三種分子表現出完全不同的力響應行為。通過各向異性和各向同性壓力研究，具有強烈分子內電荷轉移（ICT）特性的AIEgens更容易受到機械力刺激，表現出更為靈敏和更大的發射波長變化。TPE-OP晶體經反復加壓或釋壓后，在562 nm和675 nm之間呈現出可逆發射調控（圖1B）。TPE-H的晶體在靜水壓力下的發射光譜從479 nm變化到529 nm。在釋放壓力時，由于滯后效應，發射波長不能恢復到初始的狀態。利用這一效應，作者在同一試管中以不同的靜置時間培養了另外兩種TPE-H多晶，即TPE-H-K和TPE-H-T。經過研磨后的得到的多晶分子構象更為平面化，熒光發射比未研磨的晶體更加紅移（圖2）。單晶結構研究表明研磨后得到的多晶分子構象更加平面化，這說明AIEgens扭曲構象的平面化是力致變色行為一個非常重要的因素（圖3）。

圖2. (A) TPE-H多晶的熒光照片，TPE-H（未研磨的樣品，在THF中得到的晶體）、TPE-H-K（研磨后的樣品，2天之后在THF中得到的晶體）和TPE-H-T（研磨后的樣品，14天之后在THF中得到的晶體）。(B) TPE-H多晶的熒光光譜圖。

圖3. 晶體結構及分子間相互作用（A和D）TPE-H、（B和E）TPE-H-K和（C和F）TPE-H-T。

  近期，這一成果發表在Materials Horizons上，文章的第一作者是寶雞文理學院AIE研究中心科研助理王霄翾和齊春軒博士，共同作者為吉林大學博士研究生付志遠、王凱教授，香港科技大學張浩可博士（現在浙江大學任職）、林榮業教授和內蒙古大學王建國研究員，論文通訊作者是寶雞文理學院AIE研究中心負責人馮海濤教授、吉林大學鄒勃教授和香港科技大學唐本忠院士。

  論文信息：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/mh/d0mh01251c#!divAbstract

  Title: A Synergy between Push-Pull Electronic Effect and Twisted Conformation for High-Contrast Mechanochromic AIEgens

  Xiaoxuan Wang,# Chunxuan Qi,# Zhiyuan Fu, Haoke Zhang, Jianguo Wang, Hai-Tao Feng,*  Kai Wang, Bo Zou,*  Jacky W. Y. Lam and Ben Zhong Tang*

  Mater. Horiz., 2020. DOI: 10.1039/D0MH01251C