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  柔性熱電技術(shù)利用人體與周?chē)h(huán)境之間的溫差發(fā)電，為便攜輕便、可穿戴電子器件提供了廣闊的應(yīng)用前景。通常來(lái)講，評(píng)價(jià)熱電材料的能量轉(zhuǎn)換效率的指標(biāo)為無(wú)量綱品質(zhì)因數(shù)（ZT），而良好的導(dǎo)電性、大的澤貝克系數(shù)以及低熱導(dǎo)率是提升ZT值的關(guān)鍵。在過(guò)去十年中，柔性熱電材料的研究主要集中在導(dǎo)電聚合物/無(wú)機(jī)納米復(fù)合材料上，以期兼具導(dǎo)電聚合物的柔性、低熱導(dǎo)率以及無(wú)機(jī)材料的高功率因子。然而，如何將無(wú)機(jī)納米結(jié)構(gòu)均勻分散在聚合物基體中利用納米效應(yīng)提升復(fù)合材料的熱電性能是一大難題，而要獲得高熱電性能的復(fù)合材料，應(yīng)盡可能提高無(wú)機(jī)熱電納米結(jié)構(gòu)的含量。PEDOT:PSS因電導(dǎo)率高、質(zhì)輕、低毒以及良好的水溶性，是性能最突出、研究最多的導(dǎo)電聚合物之一。在眾多無(wú)機(jī)熱電材料中，室溫附近具有極佳熱電性能的當(dāng)屬Bi-Te復(fù)合物。然而，碲的價(jià)格昂貴、稀缺且有毒。除碲化物外的硒化物也具有吸引人的熱電特性，此外，硒比碲更便宜且毒性更低，因此基于硒化合物的熱電薄膜極具應(yīng)用潛力。

  最近，同濟(jì)大學(xué)蔡克峰教授和武漢理工大學(xué)魏平和趙文俞教授合作，首先采用簡(jiǎn)單溫和的濕化學(xué)方法合成了PEDOT:PSS包覆的Cu₂Se納米線、然后經(jīng)真空抽濾以及熱壓工藝制備了用于可穿戴熱電器件的PEDOT:PSS/Cu₂Se基柔性復(fù)合膜。研究發(fā)現(xiàn)，薄膜在400 K時(shí)的最佳功率因數(shù)為820 μW m^-1 K^-2，為目前Cu₂Se基柔性熱電薄膜最高值。

圖1 PEDOT:PSS/Cu₂Se基復(fù)合薄膜的變溫?zé)犭娦阅芗皞鬏斝阅埽海╝）電導(dǎo)率、Seebeck系數(shù)以及功率因子隨溫度的變化曲線，（b）載流子濃度和遷移率隨溫度變化曲線

  通過(guò)微觀結(jié)構(gòu)表征，他們發(fā)現(xiàn)復(fù)合薄膜是一種多孔結(jié)構(gòu)，PEDOT:PSS包覆在Cu₂Se和Cu_2-xSe晶粒表面及孔洞壁上，在晶粒表面有不規(guī)則分布的Cu納米顆粒。薄膜內(nèi)部大量的晶界、孔洞以及PEDOT:PSS/無(wú)機(jī)納米結(jié)構(gòu)界面的能量過(guò)濾效應(yīng)可使得薄膜具有較高的澤貝克系數(shù)；而Cu納米顆粒的存在又保證了薄膜較高的電導(dǎo)率。

圖2 PEDOT:PSS/Cu₂Se基復(fù)合薄膜的截面微觀形貌表征：（a）HAADF-STEM圖以及相應(yīng)的元素能譜圖，（b）圖a黃色方框內(nèi)的放大HAADF-STEM圖以及相應(yīng)的元素能譜圖，（c）顯示Cu_2-xSe晶粒被PEDOT:PSS包覆的HRTEM圖，（d）顯示Cu₂Se晶粒中晶界特征HRTEM圖，（e）顯示Cu_2-xSe晶粒中晶界特征HRTEM圖，（f）Cu_2-xSe晶粒的SAED圖

  熱壓處理后的復(fù)合薄膜具有極佳的柔性，將薄膜繞直徑為5 mm 的圓棒彎曲1000 次后，薄膜的功率因子僅下降約15%。利用本工作中的p型柔性復(fù)合熱電薄膜以及他們前期在“Materials Today Physics”上報(bào)道的n型柔性復(fù)合薄膜，組裝了p-n型柔性熱電器件。器件歸一化最大輸出功率密度PD_max/ΔT²為2.3 mW m^-2 K^-2，優(yōu)于目前報(bào)道的大多數(shù)由有機(jī)/無(wú)機(jī)復(fù)合薄膜組裝而成的熱電器件。通過(guò)演示不同的應(yīng)用場(chǎng)景，表明這種高性能柔性熱電薄膜在可穿戴設(shè)備中有潛在的應(yīng)用。這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)高性能的熱電復(fù)合材料提供了有效的策略。

圖3 PEDOT:PSS/Cu₂Se基復(fù)合薄膜的柔性測(cè)試結(jié)果：（a）電導(dǎo)率和Seebeck系數(shù)隨著彎曲次數(shù)的變化曲線，插圖表示彎曲直徑為5 mm，（b）功率因子隨著彎曲次數(shù)的變化柱狀圖

圖4單臂熱電器件性能測(cè)試結(jié)果：（a）不同溫差下的開(kāi)路電壓，（b）輸出電壓和輸出功率隨電流變化的曲線。p-n型熱電器件性能測(cè)試結(jié)果：（c）不同溫差下的開(kāi)路電壓，（d）輸出電壓和輸出功率隨電流變化的曲線。（e）目前報(bào)道的部分柔性熱電器件歸一化功率密度PD_max/ΔT²對(duì)比。p-n型熱電器件演示實(shí)驗(yàn)：（f）由上臂和環(huán)境之間的溫差~ 4.3 K產(chǎn)生4.26mV的電壓，（g）由佩戴的口罩和環(huán)境之間的溫差~ 3.7 K產(chǎn)生2.88mV的電壓

  上述工作以 “Enhanced Performance PEDOT:PSS/Cu2Se-based Composite Film for Wearable Thermoelectric Power Generator”為題發(fā)表于ACS Materials & Interfaces期刊上。論文第一作者為同濟(jì)大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院博士生逯瑤，目前在南方科技大學(xué)何佳清教授課題組從事博士后研究工作，通訊作者為蔡克峰教授，共同通訊作者為武漢理工大學(xué)魏平教授，該工作中的部分熱電性能測(cè)試得到了上海硅酸鹽研究所陳立東研究員的大力支持。其他相關(guān)研究成果分別發(fā)表在ACS Materials & Interfaces (ACS Appl. Mater. Inter., 2019,11, 33254)以及Materials Today Physics (Mater. Today Phys., 2020, 14, 100223)上。

  文獻(xiàn)鏈接： 

  https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.0c18577

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.9b01718

  https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S254252932030047X