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  時(shí)溫等效原理（Time-temperature superposition, TTS）是高分子學(xué)科中一個(gè)重要的基本原理，描述了時(shí)間和溫度對(duì)聚合物鏈的協(xié)同作用，即升高溫度和延長(zhǎng)觀察時(shí)間對(duì)高分子的變形有相同的影響。TTS使我們能夠通過(guò)調(diào)節(jié)溫度推測(cè)較長(zhǎng)時(shí)間尺度的力學(xué)行為。但是目前還沒(méi)有工作能夠?qū)⒏叻肿拥臅r(shí)溫等效特性與導(dǎo)體的電行為結(jié)合起來(lái)。由于可變導(dǎo)體能對(duì)環(huán)境變化表現(xiàn)出獨(dú)特的響應(yīng)，且具有高靈敏度、低成本和輕量化等優(yōu)點(diǎn)變導(dǎo)體已廣泛應(yīng)用于機(jī)器人、電氣開(kāi)關(guān)、精確測(cè)量之和醫(yī)療保健監(jiān)測(cè)等領(lǐng)域。其中，可以對(duì)溫度、電壓或變形做出響應(yīng)的材料是實(shí)現(xiàn)可調(diào)電導(dǎo)率的關(guān)鍵組成成分。有趣的是，聚合物流變學(xué)研究了依賴于溫度、時(shí)間和變形的聚合物流動(dòng)，這與可變導(dǎo)體的響應(yīng)行為類似。在傳統(tǒng)高分子復(fù)合材料中，聚合物僅被視為封裝劑或基質(zhì)。如果能夠?qū)⒕酆衔锉旧淼牧髯儗W(xué)理論運(yùn)用到電子材料，將極大的擴(kuò)展高分子電子材料的應(yīng)用領(lǐng)域。

  鑒于此，東南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院張久洋教授等將聚合物的時(shí)溫等效原理引入了導(dǎo)電材料，并基于液態(tài)金屬 (liquid metal, LM) 聚合物復(fù)合材料創(chuàng)造了一種特殊的“流變學(xué)導(dǎo)體”（rheological conductor, RhC）（圖1）。通過(guò)溫度/時(shí)間調(diào)節(jié)，這種導(dǎo)體可以實(shí)現(xiàn)幾個(gè)數(shù)量級(jí)的電阻變化。而且這種流變學(xué)導(dǎo)體的電學(xué)行為轉(zhuǎn)變溫度與聚合物流變轉(zhuǎn)變溫度（T_g和 T_f）高度一致。與聚合物的時(shí)間-溫度疊加理論類似，也可以通過(guò)構(gòu)建主曲線來(lái)有效預(yù)測(cè)流變學(xué)導(dǎo)體在不同溫度或者不同時(shí)間的電導(dǎo)率。通過(guò)進(jìn)一步的聚合物流變實(shí)驗(yàn)和理論分析，本研究成功地證明了電導(dǎo)率和聚合物鏈松弛之間確實(shí)存在內(nèi)在的聯(lián)系。這項(xiàng)工作開(kāi)創(chuàng)了一條高分子電子材料研究的新途徑，并可在科技設(shè)備中提供多種應(yīng)用。

圖1. 基于聚合物時(shí)溫等效原理的流變導(dǎo)體

  RhC由聚合物和液態(tài)金屬通過(guò)簡(jiǎn)單物理混合制備，SEM圖像顯示金屬顆粒隨機(jī)分布在聚合物基體中。聚合物的流變特性賦予了RhC不同于傳統(tǒng)導(dǎo)體的獨(dú)特特性（圖2）。例如，在溫度升高的過(guò)程中，RhC 的電阻實(shí)現(xiàn)了跨越幾個(gè)數(shù)量級(jí)的變化，顯示出其極高的溫度敏感性。另一方面，在固定溫度下電阻也會(huì)隨時(shí)間而變化，通過(guò)延長(zhǎng)加熱時(shí)間和提高加熱溫度對(duì)電阻的增加有相同的效果。而且，上述兩種電阻的變化是可控且可逆的。首先，可以通過(guò)調(diào)節(jié)不同的加熱溫度與加熱時(shí)間來(lái)調(diào)控不同的電阻。其次，RhC在停止加熱后逐漸冷卻，其電阻又可以恢復(fù)到初始值。

圖2. 流變導(dǎo)體 (RhC) 的溫度和時(shí)間依賴性

  RhC 對(duì)溫度和時(shí)間的導(dǎo)電響應(yīng)與聚合物的流變行為非常相似（圖3）。不同溫度下的儲(chǔ)能模量 (G'') 和損耗模量 (G'''') 與剪切頻率 (ω) 的關(guān)系表明模量隨著溫度的升高而逐漸降低。根據(jù)時(shí)間-溫度疊加（TTS），可以通過(guò)平移不同溫度的模量曲線來(lái)構(gòu)建主曲線。RhC 的電學(xué)行為同樣遵循聚合物流變學(xué)的 TTS，也能通過(guò)平移得到一條主曲線。在聚合物的玻璃態(tài)轉(zhuǎn)變和粘流轉(zhuǎn)變區(qū)，RhC的電學(xué)行為也發(fā)生轉(zhuǎn)變。這兩種轉(zhuǎn)變之間的相似性來(lái)自聚合物基體的鏈松弛。隨著溫度的升高，聚合物鏈段運(yùn)動(dòng)劇烈，粘度變小，應(yīng)變?cè)黾邮菇饘偬盍媳桓叻肿痈采w從而導(dǎo)致電阻增加。更重要的是，液態(tài)金屬的凝固膨脹賦予了RhC可逆導(dǎo)電轉(zhuǎn)變，并能實(shí)現(xiàn)100次以上的導(dǎo)體和絕緣體的轉(zhuǎn)換。

圖3. 流變性能和電學(xué)性能的關(guān)系

  RhC對(duì)溫度和時(shí)間都具有較高的靈敏度（圖4），可以通過(guò)熱系數(shù) (A) 和時(shí)間系數(shù)（?R/?t）來(lái)表征其靈敏度。這項(xiàng)工作中的RhC具有出極高的熱系數(shù)，其絕對(duì)值優(yōu)于之前報(bào)道的各種導(dǎo)體。RhC 也對(duì)時(shí)間做出反應(yīng)，這在其他可變導(dǎo)體中幾乎沒(méi)有出現(xiàn)。此外，RhC 的 I-V 曲線在 30 °C 以下幾乎呈線性關(guān)系，類似于熱敏導(dǎo)體。而在溫度高于30 °C時(shí)隨著電壓的增加，電阻也會(huì)增加，類似于電壓敏感導(dǎo)體。這種行為與焦耳熱的產(chǎn)生和消散密切相關(guān)，焦耳熱在低電壓下可以忽略或快速消散，此時(shí) RhC 處于平衡狀態(tài)。但是，隨著電壓的增加，熱量不能及時(shí)釋放，導(dǎo)體溫度升高，導(dǎo)致RhC電阻增加。這種獨(dú)特的功能使RhC能夠作為電流或電壓限制器應(yīng)用于各種電子設(shè)備。

圖4. RhC的溫度和時(shí)間敏感性及其焦耳效應(yīng)

  基于RhC的溫度敏感性，可將其用作“智能”電氣設(shè)備中的高級(jí)熱控制元件。RhC在工作溫度下具有優(yōu)異的導(dǎo)電性，暴露在高溫環(huán)境時(shí)，電導(dǎo)率將顯著降低。基于上述現(xiàn)象，開(kāi)發(fā)了一種溫控船（圖5），它可以在冷水中自由移動(dòng)，但在進(jìn)入溫水時(shí)會(huì)逐漸降低速度指導(dǎo)最終停止。此外，RhC還對(duì)時(shí)間和電壓都有響應(yīng)，具有極大的應(yīng)用前景。

圖5. 基于RhC的應(yīng)用：溫控船

  這項(xiàng)工作成功地將聚合物流變學(xué)的知識(shí)應(yīng)用到導(dǎo)電材料中，并開(kāi)發(fā)了基于液態(tài)金屬-聚合物復(fù)合材料的流變學(xué)導(dǎo)體。應(yīng)用聚合物流變學(xué)的時(shí)間-溫度疊加原理，通過(guò)不同溫度下的電阻-時(shí)間曲線構(gòu)建了RhC的主曲線。通過(guò)主曲線，RhC 的電阻可以通過(guò)三個(gè)控制參數(shù)來(lái)實(shí)現(xiàn)跨越幾個(gè)數(shù)量級(jí)的調(diào)控：溫度、時(shí)間和電壓。 由于流變學(xué)和電學(xué)特性的有效結(jié)合，RhC在智能設(shè)備、柔性電子和工業(yè)設(shè)施領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。

  該研究以“Rheological conductor from liquid metal-polymer composites”為題在Matter發(fā)表的研究成果。張久洋教授為論文通訊作者，彭燕博士研究生為論文第一作者，東南大學(xué)為第一通訊單位。該研究成果得到國(guó)家自然科學(xué)基金（No.21774020, 21504013）的資助。

  論文鏈接： https://www.cell.com/matter/fulltext/S2590-2385(21)00344-1#%20