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  導電聚合物因其獨特理化性質(zhì)成為功能高分子材料領域的重要部分，其在過去的二十年間已被廣泛應用于柔性穿戴、能量儲存、生物傳感等領域。此外，原位電聚合形成將導電聚合物原位形成防護涂層，充分發(fā)揮物理屏蔽與陽極保護的雙重作用，可有效減緩電子器件金屬基底在苛性條件下的腐蝕。然而，導電涂層的耐久性仍是學術(shù)爭論焦點。已有研究證明，在π-共軛單體（如苯胺、吡咯）的N位引入強極性基團可在一定程度提升電聚涂層的耐蝕性，但其真實防護機理（如陽極保護、物理屏蔽或兩者共同作用）有待深入揭示。

  有鑒于此，北京工商大學樊保民/楊彪教授研究團隊結(jié)合實數(shù)離散傅里葉變化方程與電化學頻率調(diào)制譜（EFM）建立了導電聚合物涂層電活性的識別新方法（Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects, 2021, 629: 127434）；通過此法亦可監(jiān)測導電聚合物電活性在腐蝕介質(zhì)中電活性的演變規(guī)律。

圖1. EH36鋼(a)和涂層鋼在人工海水中中浸泡1(b)、7(c)、15(d)和30(e)后的EFM圖

  近期，該團隊又采用計時電流法在在Q235鋼基底上制備了聚苯胺（PANI）、聚N-甲基苯胺（PNMA）、聚N-甲酰苯胺（PNFA）。通過第一性原理計算預測相應單體在支持電解質(zhì)中的化學態(tài)，為大分子鏈荷電形式提供基礎判據(jù)。基于實數(shù)離散傅里葉變化方程解析EFM譜發(fā)現(xiàn)，因單體N位接枝基團供/吸電子差異，甲基和甲酰基的存在使PNMA和PNFA的電活性得到提高，尤其是吸電子性的甲酰基顯著提高了PNFA的電活性，致使其擁有卓越的陽極保護性能。此外，導電聚合物的電活性隨在腐蝕介質(zhì)中浸泡時間的延長而逐漸衰弱，致使其陽極保護性能下降，揭示了導電聚合物電活性在腐蝕介質(zhì)中的衰減規(guī)律。

圖2. 三種單體的第一性原理物種分析

圖3. PANI (a)、PNMA (b) 和 PNFA (c)涂層電極在不同浸泡時長下的EFM圖

  經(jīng)電化學和表面分析，甲基和甲酰基的存在通過增強了聚合物鏈的空間效應而提高涂層的物理阻隔性；此外還提高了涂層的電活性，但供電子取代基（甲基）僅提供有限的電活性，而吸電子取代基（甲酰基）因優(yōu)異的電活性致使PNFA具有卓越的陽極保護能力。該研究可能為設計具有顯著電活性的高性能防腐涂層提供有價值的參考。

圖4. 不同涂層對3.5% NaCl 溶液中低碳鋼的保護機制圖

  該成果以“Electronic effects on protective mechanism of electropolymerized coatings based on N-substituted aniline derivatives for mild steel in saline solution”為題，發(fā)表在國際期刊Journal of Industrial and Engineering Chemistry, 2021。論文的第一作者為北京工商大學化學與材料工程學院2019級碩士生劉浩，樊保民副教授，楊彪教授為共同通訊作者。

  相關(guān)研究工作得到了國家自然科學基金（21606005）、北京市自然科學基金（2192016）、“十三五”北京市屬高校高水平教師隊伍建設支持計劃（CIT&TCD201904042）等項目的大力支持。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.jiec.2021.11.004