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  聚合物強度和韌性是一對公認的矛盾。在聚合物體系中引入氫鍵、配位等非共價交聯可有效提高材料的強度和韌性，然而該方法僅僅適用于柔性的彈性體和凝膠體系。在剛性的聚合物體系中分子鏈構象調節能力顯著下降，材料在受到拉伸過程中非共價鍵斷裂后重構變得困難；另外，這些傳統的非共價鍵的鍵能相對較弱，斷裂時能量耗散較低。因此通過傳統非共價鍵作為聚合物交聯方式很難同時提高聚合物的強度和韌性。

  近日，西南科技大學常冠軍團隊在Advanced Functional Materials上發表文章“Force-Reversible and Energetic Indole-Mg-Indole Cation-π Interaction for Designing Toughened and Multifunctional High-Performance Thermosets”，報道了一種力致可逆高能陽離子-π交聯方法。該交聯模式具有兩大優勢：（1）交聯點作用面積大，當材料受到外力變形時，該交聯點的斷裂與重構相對容易，增加了材料破壞前交聯點斷裂與重構次數；（2）交聯點鍵能與共價鍵相當，斷裂作用力處于傳統共價鍵和非共價鍵之間，當材料受到外力變形時，該交聯點可先于共價鍵斷裂。基于以上優勢，當材料受到外力變形時，不僅可以保證聚合物網絡的完整性，而且還可以做到最大程度的能量耗散。從宏觀上表現為聚合物的強度和韌性同時提高，規避了剛性骨架聚合物強度和韌性之間的矛盾，為構筑新一代高強韌可回收熱固性樹脂提供了一種全新的設計方法。

圖1. 陽離子-π交聯聚合物制備過程（以環氧類聚合物為例）。

  該工作所報道的動態交聯聚合物具有優異的力學性能。交聯后聚合物拉伸強度和斷裂伸長率均得到大幅度提高。拉伸強度達到108 Mpa，同時斷裂伸長率提高到21.1%。聚合物拉伸強度和延展性得到同時提升。在不同的拉伸應變下，這種三明治結構的陽離子-π交聯方式（indole-Mg-indole）表現出不同的斷裂與重構模式。與傳統環氧樹脂相比，其強度和韌性均得到明顯提升。

圖2. 動態陽離子-π交聯聚合物的力學行為。

  傳統的熱固性樹脂（例如，環氧樹脂）一般不能再次回收利用。該工作所報道的動態交聯聚合物可實現簡易的回收再生。該類熱固性聚合物不僅可通過溶液的方法回收，也可采用熱壓的方法實現重鑄。

圖3. 動態陽離子-π交聯聚合物的回收再利用方法。

  該工作所報道的動態交聯聚合物還具有自預警、自修復特性。通過聚合物在受到破壞時熒光的明顯改變可實現破壞缺陷的自預警，進而通過簡易的離子溶液處理可實現材料的自修復。此外，利用分子間高能陽離子-π相互作用的重建可實現聚合物的高強粘接。

圖4. 動態陽離子-π交聯聚合物的自預警、自修復和粘接行為。

  西南科技大學楊莉副教授為該論文第一作者，西南科技大學常冠軍教授和倫敦大學學院蘭陽博士為通訊作者。該項研究得到了國家自然科學基金、國家重大專項基金、四川省杰出青年科技人才基金、環境友好能源材料國家重點實驗室基金、中國工程物理研究院創新發展基金等基金的資助。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202111021

作者簡介

常冠軍，教授，博士生導師，環境友好能源材料國家重點實驗室副主任，美國賓夕法尼亞大學訪問助理教授，四川省杰出青年科技人才，中國（綿陽）科技城高層次創新創業人才。擔任國際先進材料與制造工程學會中國大陸總會聚合物發泡與多孔材料專業委員會副主任委員、全國塑料標準化技術委員會再生塑料工作組委員、中國（綿陽）科技城科學技術協會常務委員等職務。圍繞國家重大工程和軍民融合戰略，長期致力于動態鍵驅動高性能聚合物的研發工作。主持國家自然科學基金3項，國家重大專項、裝備預研等縱向基金20余項。以第一作者和通訊作者在Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., Macromolecules等期刊上發表學術論文86篇。以第一發明人授權美國發明專利5項、中國發明專利12項。