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  聚合物強度和韌性是一對公認的矛盾。在聚合物體系中引入氫鍵、配位等非共價交聯(lián)可有效提高材料的強度和韌性，然而該方法僅僅適用于柔性的彈性體和凝膠體系。在剛性的聚合物體系中分子鏈構(gòu)象調(diào)節(jié)能力顯著下降，材料在受到拉伸過程中非共價鍵斷裂后重構(gòu)變得困難；另外，這些傳統(tǒng)的非共價鍵的鍵能相對較弱，斷裂時能量耗散較低。因此通過傳統(tǒng)非共價鍵作為聚合物交聯(lián)方式很難同時提高聚合物的強度和韌性。

  近日，西南科技大學常冠軍團隊在Advanced Functional Materials上發(fā)表文章“Force-Reversible and Energetic Indole-Mg-Indole Cation-π Interaction for Designing Toughened and Multifunctional High-Performance Thermosets”，報道了一種力致可逆高能陽離子-π交聯(lián)方法。該交聯(lián)模式具有兩大優(yōu)勢：（1）交聯(lián)點作用面積大，當材料受到外力變形時，該交聯(lián)點的斷裂與重構(gòu)相對容易，增加了材料破壞前交聯(lián)點斷裂與重構(gòu)次數(shù)；（2）交聯(lián)點鍵能與共價鍵相當，斷裂作用力處于傳統(tǒng)共價鍵和非共價鍵之間，當材料受到外力變形時，該交聯(lián)點可先于共價鍵斷裂。基于以上優(yōu)勢，當材料受到外力變形時，不僅可以保證聚合物網(wǎng)絡(luò)的完整性，而且還可以做到最大程度的能量耗散。從宏觀上表現(xiàn)為聚合物的強度和韌性同時提高，規(guī)避了剛性骨架聚合物強度和韌性之間的矛盾，為構(gòu)筑新一代高強韌可回收熱固性樹脂提供了一種全新的設(shè)計方法。

圖1. 陽離子-π交聯(lián)聚合物制備過程（以環(huán)氧類聚合物為例）。

  該工作所報道的動態(tài)交聯(lián)聚合物具有優(yōu)異的力學性能。交聯(lián)后聚合物拉伸強度和斷裂伸長率均得到大幅度提高。拉伸強度達到108 Mpa，同時斷裂伸長率提高到21.1%。聚合物拉伸強度和延展性得到同時提升。在不同的拉伸應(yīng)變下，這種三明治結(jié)構(gòu)的陽離子-π交聯(lián)方式（indole-Mg-indole）表現(xiàn)出不同的斷裂與重構(gòu)模式。與傳統(tǒng)環(huán)氧樹脂相比，其強度和韌性均得到明顯提升。

圖2. 動態(tài)陽離子-π交聯(lián)聚合物的力學行為。

  傳統(tǒng)的熱固性樹脂（例如，環(huán)氧樹脂）一般不能再次回收利用。該工作所報道的動態(tài)交聯(lián)聚合物可實現(xiàn)簡易的回收再生。該類熱固性聚合物不僅可通過溶液的方法回收，也可采用熱壓的方法實現(xiàn)重鑄。

圖3. 動態(tài)陽離子-π交聯(lián)聚合物的回收再利用方法。

  該工作所報道的動態(tài)交聯(lián)聚合物還具有自預(yù)警、自修復(fù)特性。通過聚合物在受到破壞時熒光的明顯改變可實現(xiàn)破壞缺陷的自預(yù)警，進而通過簡易的離子溶液處理可實現(xiàn)材料的自修復(fù)。此外，利用分子間高能陽離子-π相互作用的重建可實現(xiàn)聚合物的高強粘接。

圖4. 動態(tài)陽離子-π交聯(lián)聚合物的自預(yù)警、自修復(fù)和粘接行為。

  西南科技大學楊莉副教授為該論文第一作者，西南科技大學常冠軍教授和倫敦大學學院蘭陽博士為通訊作者。該項研究得到了國家自然科學基金、國家重大專項基金、四川省杰出青年科技人才基金、環(huán)境友好能源材料國家重點實驗室基金、中國工程物理研究院創(chuàng)新發(fā)展基金等基金的資助。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202111021

作者簡介

常冠軍，教授，博士生導(dǎo)師，環(huán)境友好能源材料國家重點實驗室副主任，美國賓夕法尼亞大學訪問助理教授，四川省杰出青年科技人才，中國（綿陽）科技城高層次創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)人才。擔任國際先進材料與制造工程學會中國大陸總會聚合物發(fā)泡與多孔材料專業(yè)委員會副主任委員、全國塑料標準化技術(shù)委員會再生塑料工作組委員、中國（綿陽）科技城科學技術(shù)協(xié)會常務(wù)委員等職務(wù)。圍繞國家重大工程和軍民融合戰(zhàn)略，長期致力于動態(tài)鍵驅(qū)動高性能聚合物的研發(fā)工作。主持國家自然科學基金3項，國家重大專項、裝備預(yù)研等縱向基金20余項。以第一作者和通訊作者在Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., Macromolecules等期刊上發(fā)表學術(shù)論文86篇。以第一發(fā)明人授權(quán)美國發(fā)明專利5項、中國發(fā)明專利12項。