近年來，鈦基材料被廣泛地應(yīng)用在化工、航空、海航運輸及生物醫(yī)療等領(lǐng)域。然而，細菌附著在鈦基材料表面會形成微生物腐蝕或有害細菌傳染等問題，嚴重危害著人類的健康和經(jīng)濟發(fā)展。構(gòu)筑負載各類抗菌劑的超疏水或超親水TiO2納米管陣列表面是被廣泛應(yīng)用于鈦基材料表面實現(xiàn)其抗細菌黏附的有效策略之一，且基于TiO2的光敏性可在同一材料表面實現(xiàn)超疏水/超親水的智能切換，有以下科學(xué)問題需要進一步探究和揭示：1.太陽光照射下TiO2的量子產(chǎn)率極低情況下，如何提升其釋放活性氧(ROS)抗菌能力？2.可切換超疏/超親水智能表面的抗菌和抗細菌黏附性有何差異和關(guān)聯(lián)？
圖1：抗菌防黏附智能表面的制備
結(jié)果發(fā)現(xiàn)：
1. 如何提升太陽光照射下TiO2的量子產(chǎn)率，以提升其釋放ROS抗菌能力？
該研究團隊通過連續(xù)離子層吸附反應(yīng)法和光還原法在TiO2納米管陣列表面引入光催化性質(zhì)優(yōu)異且穩(wěn)定的Ag/AgCl NPs復(fù)合納米粒子，構(gòu)筑了Ag/AgCl/TiO2復(fù)合表面。理論上，在太陽光照射下Ag NPs發(fā)生局域等離子共振現(xiàn)象(SPR)，對太陽光產(chǎn)生強烈的吸收從而被激發(fā)產(chǎn)生光電子-空穴對，Ag/AgCl/TiO2的復(fù)合結(jié)構(gòu)能高效抑制電子-空穴對的復(fù)合，進而促進ROS的釋放。抗菌實驗與ESR測試結(jié)果顯示(圖2)，與常規(guī)只負載Ag NPs的方式相比，負載Ag/AgCl NPs后復(fù)合表面在太陽光照射下釋放ROS的效率更高，比Ag NPs展現(xiàn)出更顯著的增效作用，且僅負載3.66 μg cm-2的Ag/AgCl NPs就可以使復(fù)合材料對金黃色葡萄球菌和大腸桿菌的抗菌率分別達到98.65%和99.15%以上，Ag/AgCl NPs負載后能顯著增強復(fù)合材料表面在太陽光照下釋放ROS的抗菌效率。
圖2：TNTs/Ti@Ag(10)@FAS和TNTs/Ti@Ag/AgCl(10)@FAS材料表面的抗菌性
2. 可切換超疏/超親水智能表面的抗菌和抗細菌黏附性有何差異和關(guān)聯(lián)？
利用TiO2光致親水特性，構(gòu)建出了通過紫外光照/暗儲能實現(xiàn)超疏水/超親水可逆轉(zhuǎn)變的智能材料表面；研究發(fā)現(xiàn)：超疏水轉(zhuǎn)變至親水TNTs/Ti@Ag/AgCl(1)@FAS材料表面對大腸桿菌的抗菌率由82.9%上升至94.6%，對金黃色葡萄球菌的抗菌率由78.9%上升至88.4%。通過分子動力學(xué)模擬，研究了Ag+在疏/親水表面釋放的過程及差異，揭示了氟硅烷分子對水分子的排斥效應(yīng)以及羥基基團的親水作用是造成Ag+在疏/親水表面釋放差異的內(nèi)在原因(圖3)。研究還發(fā)現(xiàn)，超疏狀態(tài)下，復(fù)合表面展現(xiàn)出出色的疏水/疏油性和低表面黏附力，使細菌難以黏附在表面，并且表面形成的空氣層能夠阻隔細菌，在主動殺菌機制的協(xié)同作用下對大腸桿菌和金葡的抗細菌黏附率達到99.47%和98.50%。超親水狀態(tài)下，親水表面形成的水化層能起到阻隔細菌的作用，在主動殺菌機制的協(xié)同作用下，對大腸桿菌和金黃色葡萄球菌的抗細菌黏附率也分別達到97.86%和90.42%。總而言之，超疏狀態(tài)智能表面展現(xiàn)出更出色的抗細菌黏附性能；超親水狀智能表面展現(xiàn)出更出色的抗菌性能。
圖3：表面潤濕性對Ag+釋放的影響
本文的作者單位為廣州大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院，第一作者為廣州大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院桂黎爽碩士研究生，通訊作者為導(dǎo)師林璟副教授和劉自力教授，其團隊成員左建良博士、王琪瑩副教授及本科生劉俊江、江文峰、封天雨、李樹立、王思桃等為該成果做出了積極的貢獻，并得到了國家自然科學(xué)基金面上(22078077)項目等項目的大力支持；
論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.134103
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