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  鋰（Li）金屬的理論容量比傳統石墨材料（3860 vs 372 mAh g^-1）高一個數量級，被認為是極有前途的高能量密度電池負極材料。準固態聚合物電解質（QSE）得到了廣泛的研究，它是解決包括鋰金屬電池在內的可充電電池安全問題的有效策略。然而，現有電解質包括準固態聚合物電解質難以與還原性強的鋰金屬負極和氧化性高的金屬氧化物正極同時兼容。因此，開發高安全性準固態聚合物電解質，且同時可以在正、負極材料表面形成耐高氧化和耐高還原電位的SEI層，是構建高能量密度、高安全性鋰金屬電池的有效手段。

  近日，河南大學特種功能材料教育部重點實驗室趙勇課題組設計了一種“含硅聚醚的多功能聚合物網絡”，并證明了硅摻雜的聚合物網絡結構作為一個多功能單元，不僅可以誘導在正負極表面形成穩定和穩健的富含Li_xSiO_y的SEI層，同時解決了準固態鋰金屬電池中電解質與正負極的相容性問題，而且具有交聯網絡的聚合物骨架有利于抑制液態電解質的揮發，提高電池安全性（圖1）。

  該工作以“A Multifunctional Silicon-Doped Polyether Network for Double Stable Interfaces in Quasi-Solid-State Lithium Metal Batteries”為題發表在國際學術期刊Small（Small, DOI: 10.1002/smll.202106395）上。河南大學特種功能材料教育部重點實驗室博士研究生張琦為論文第一作者，趙勇教授為論文通訊作者。該研究得到中組部、國家自然科學基金委、河南省科技廳、河南省教育廳和河南大學的支持。

圖1 準固態鋰金屬電池中含硅的多功能網絡結構在陰極和陽極上形成穩定固態電解質界面（SEI）層、以及聚合物交聯網絡抑制電解液揮發的示意圖。

圖2 含硅聚合物光學照片、分子結構、熱穩定性和力學性能表征。

圖3 含硅聚合物電解質電化學穩定性、離子傳導率、抑制電解液揮發的表征。

圖4 聚合物電化學性能測試（包括準固態電解質和凝膠電解質的鋰金屬電池性能表征）。

圖5 含硅聚合物電解質和常規凝膠電解質組裝的鋰金屬電池循環前后正極材料LiFePO₄電極形貌和組分表征。

圖6 含硅聚合物電解質和常規凝膠電解質組裝的鋰金屬電池循環前后正極材料三元NCM811形貌和穩定性表征。

圖7 含硅聚合物電解質和常規凝膠電解質組裝鋰對稱電池的性能測試及其相應結構表征。

  本研究構筑了一種含硅的聚合物網絡結構并將其應用到鋰金屬電池準固態電解質（QSE）中。含硅聚合物上Si-O鍵和交聯結構的引入可以誘導陰極和陽極表面都能形成穩定而堅固的SEI層，組裝后的Li|QSE|Li、Li|QSE|LiFePO₄和Li|QSE|LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂電池的循環穩定性均有顯著提高。此外，該含硅聚合物網絡結構可抑制液態電解質的揮發，從而提高了電池的安全性。硅摻雜的聚合物交聯網絡結構為構建高性能、高安全性的金屬基電池提供了理論基礎和技術手段。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202106395