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  在細胞水平上，生物系統(tǒng)中的特異性識別和強親和力控制著許多過程，例如細胞間通訊、病原體的入侵。許多細菌已經(jīng)進化出特定的識別結(jié)構(gòu)，例如與宿主細胞糖綴合物結(jié)合的菌毛，而大分子聚糖與細菌受體的這些強親和力主要是多價相互作用的結(jié)果。控制細菌與基于糖聚合物的多價支架表面之間的識別對于進一步了解這些過程和制定抗感染策略至關(guān)重要。此外，炎癥組織由于代謝率增加促使局部組織溫度升高，可為多價支架與細菌結(jié)合的控制提供刺激。因此，設(shè)計出能夠最佳模擬和適應(yīng)細菌膜上受體動力學(xué)的熱響應(yīng)多價支架將能夠干預(yù)由細菌引起的感染。

  同時，可視化識別多價支架與細菌，包括由多價支架驅(qū)動的細菌聚集行為仍然是一個挑戰(zhàn)，相對于傳統(tǒng)的熒光基團，具有聚集誘導(dǎo)發(fā)光性質(zhì)的熒光分子（AIEgens）由于其在聚集狀態(tài)表現(xiàn)出較高的發(fā)射效率，因此更適合于直接可視化隨溫度變化的細菌聚集調(diào)控。

  近期，華南理工大學(xué)賈永光、王琳與南方醫(yī)科大學(xué)崔忠凱合作，在前期工作基礎(chǔ)上（Chem. Eng. J. 2022, 134354；Sci. China-Chem.2021, 403；Biomacromolecules2017, 2663），制備了一種AIE分子修飾的最高臨界溶液溫度（UCST）聚合物支架（PATC-GlcN），該聚合物支架可以作為一種人工細胞模擬物通過溫度調(diào)控細菌聚集/解離，同時可視化整個細菌聚集/解離過程。這種人工細胞模擬物可以被細菌識別，細菌通常會與聚合物支架上的糖基化殘基結(jié)合。該UCST聚合物支架PATC-GlcN是雙嵌段共聚物，聚丙烯酰胺的第一個嵌段為UCST嵌段顯示出典型的UCST轉(zhuǎn)變和AIE行為，親水性葡糖胺改性聚丙烯酰胺為第二個嵌段具有細菌靶向功能，該聚合物可通過使用可逆加成和斷裂鏈轉(zhuǎn)移(RAFT)聚合（圖1）。PATC-GlcN能夠組裝成膠束狀結(jié)構(gòu)，含糖嵌段分布在殼上，疏水核心由AIE-UCST嵌段形成。通過改變溫度，可以對特定細菌實現(xiàn)可視化下的聚集/解離過程的可逆調(diào)控。此外，該團隊還研究了該多價支架負載光熱劑(IR780)后，在近紅外輻射下體外和體內(nèi)對大腸桿菌ATCC8739的定向清除，其殺菌效率可以從40%提高到99%以上。近日該工作作為Research Article 在線發(fā)布在Small 上（Upper Critical Solution Temperature Polyvalent Scaffolds Aggregate and Exterminate Bacteria, Small, 2022, doi/10.1002/smll.202107374）。華南理工大學(xué)賈永光副研究員、王琳研究員與南方醫(yī)科大學(xué)崔忠凱教授為文章通訊作者。

圖1：(A)PATC-GlcN的結(jié)構(gòu)。(B)在近紅外輻射下，改變溫度后細菌的可逆聚集-解離和靶向殺滅細菌的示意圖。

圖2：PATC-GlcN聚合物的UCST和熒光性質(zhì)。(A) PATC-GlcN懸浮液在400 nm處的透射率測量，濃度為2 mg mL^-1，加熱速率為0.5°C min-1，圖片為PATC-GlcN懸浮液（2.0 mg mL^-1）在37和55°C的狀態(tài)；(B) PATC-GlcN懸浮液(2.0 mg mL^?1)在37和55°C下的熒光強度和在紫外光(λ =365 nm)下拍攝的照片；(C) PATC-GlcN 懸浮液在37和55°C下的DLS尺寸分布和SEM圖像(比例尺 = 200 nm)。

圖3：(A) 利用CLSM研究在PATC-GlcN存在下，大腸桿菌 ATCC8739 和大腸桿菌 TOP10的細菌聚集研究；(B) 在PATC-GlcN存在下通過溫度振蕩對細菌聚集形成的可逆控制；(C) PATC-GlcN濃度對細菌聚集行為的影響；(D) 游離的氨基葡萄糖濃度對細菌聚集行為的影響(PATC-GlcN濃度為10 mg mL^-1)。

圖4： (A) 紅外熱圖像和 (B) 使用熱成像系統(tǒng)獲得的PBS、IR780、PATC/IR780、PATC-GlcN、PATC-GlcN/IR780懸浮液的相應(yīng)溫度變化曲線（聚合物和IR780濃度分別固定為100和10 μg mL^-1）；(C) 使用或不使用NIR輻射的IR780、PATC/IR780、PATC-GlcN、PATC-GlcN/IR780 處理的大腸桿菌ATCC8739的細菌活力(***p < 0.001)；(D) 用IR780、PATC/IR780、PATC-GlcN、PATC-GlcN/IR780處理在NIR輻射下大腸桿菌 ATCC8739的SEM圖像。

圖5：(A) NIH3T3細胞在不同濃度PATC-GlcN存在下的活/死染色，活細胞染成綠色，死細胞染成紅色；(B)` 用不同濃度的 PATC-GlcN處理24 h的NIH3T3細胞的細胞活力；(C) 各種濃度的PATC-GlcN與RBC細胞的溶血測定照片。PBS (+RBCs)和去離子水(+RBCs)分別用作陰性對照和陽性對照。

圖6：PATC-GlcN/IR780的體內(nèi)抗菌研究。(A) 大腸桿菌ATCC8739皮膚感染小鼠模型的實驗方案示意圖；(B) 從用PATC-GlcN、IR780、PATC-GlcN/IR780處理和未處理的對照組在NIR輻射下的感染皮膚稀釋后勻漿培養(yǎng)的大腸桿菌ATCC8739菌落的細菌活力(***p < 0.001)；(C) 在NIR 輻射下用PATC-GlcN、IR780、PATC-GlcN/IR780處理以及未經(jīng)處理的對照（PBS 組作為空白）的大腸桿菌 ATCC8739 感染皮膚的H&E染色切片。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202107374

  下載：Upper Critical Solution Temperature Polyvalent Scaffolds Aggregate and Exterminate Bacteria