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  雙網絡水凝膠是一類強韌水凝膠，其由剛而脆的第一重網絡和軟而韌的第二重網絡共同組成。龔劍萍教授團隊在之前的研究中發現，在外力的拉伸作用下，第一重脆性網絡將會發生大范圍的鍵斷裂，從而產生大量自由基。此自由基被稱為機械自由基，可用于引發單體聚合。因此，雙網絡水凝膠可實現力響應的機械增強與功能賦予。

  近日，北海道大學龔劍萍教授團隊將含偶氮烷基的交聯劑(AAC)應用于雙網絡水凝膠的第一重網絡中，以進一步提高機械自由基濃度。DFT模擬結果表明，偶氮烷基交聯網絡中C-(N=N)鍵的斷裂力約為1520~1670 pN, 遠低于傳統交聯劑N,N‘-亞甲基(雙丙烯酰胺) (MBA)的斷裂力(3110~3210 pN)，說明在外力作用下偶氮烷基交聯網絡更易發生破壞。后續的拉伸測試與芬頓顯色反應測試表明，偶氮烷基交聯劑雖然降低了凝膠的屈服應力，但顯著增加了拉伸后產生的機械自由基濃度。在偶氮烷基交聯的雙網絡凝膠中，機械自由基濃度最高可達220 μM, 是傳統交聯劑的5倍。此外，偶氮烷基交聯劑與傳統交聯劑的混合使用（MIX）也表現出優異的機械自由基生成性能。機械自由基的增加大大加速了聚合與交聯過程，對擴大力響應雙網絡水凝膠的應用范圍產生積極影響。該工作以“Azo-Crosslinked Double-Network Hydrogels Enabling Highly Efficient Mechanoradical Generation”為題發表于《J. Am. Chem. Soc.》。

a）雙網絡水凝膠結構示意圖。 b)傳統交聯劑MBA與偶氮烷基交聯劑AAC的化學結構式。c) 使用不同交聯劑的雙網絡凝膠中，機械自由基濃度與交聯劑濃度的依賴關系。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c12539