全聚合物太陽能電池（All-PSC）因其在功率轉換效率和長期運行穩定性方面的良好性能，是新一代光伏技術的候選產品。體相異質結活性層薄膜中的納米形貌對有機光伏器件的光生激子（擴散和解離）和載流子（轉移和傳輸）行為具有重要意義。然而，由于非理想的分子構象和混合熱動力學行為，獲得聚合物/聚合物共混物的“理想”垂直相分布形態仍然是一個巨大的挑戰。
鑒于此，山東大學郝曉濤教授和殷航教授帶領研究團隊提出了面向全聚合物光伏器件中垂直組分分布修飾的三元輔助順序溶液沉積（SSD）策略，并基于此策略有效提升All-PSC的光伏性能。通過結合光伏特性和原位斷層吸收結果，該研究團隊闡明了All-PSC中垂直組分分布和光生激子動力學之間的關系。1）PDI-2T作為第三組分輔助PM6:PY-IT的激子擴散和電荷轉移；2）SSD作為一種策略，通過裁剪垂直組分分布來抑制陷阱態密度和優化激子產率。本研究中使用的三元輔助SSD策略為面向高效率應用的全聚合物有機光伏器件（OSC）的構建提供了一條可行的途徑。
圖1 三元輔助分步溶液沉積策略說明
圖2 全聚合物活性層垂直組分分布特性
圖3 光生激子及載流子動力學特性
圖3a為PM6/PY-IT:PDI-2T三元SSD薄膜的2D 瞬態吸收（TA）光譜，圖3b為與其相對應的不同探測波長與延遲時的TA光譜，從中可以清晰看到空穴轉移過程的出現。圖3c為在712、1280和626 nm處追蹤了iPPs介導的空穴轉移通道的動力學曲線。圖3d為在626nm處提取的不同薄膜中PM6 基態漂白上升信號的動力學。實曲線為單指數擬合結果，其表明三元SSD薄膜的空穴轉移速率為對比薄膜的三倍。圖3e為PY-IT:PDI-2T薄膜在900 nm處的動力學，該混合相中激子擴散長度達到15nm以上。圖3f為在650 nm處探測到純PM6膜、二元和三元共混膜的時間分辨的熒光光譜衰減動力學。
圖4 全聚合物光伏器件性能
圖4描述了在AM 1.5G輻照下光伏器件的電流密度-電壓特性。采用三元輔助SSD方法制備的基于PM6、PY-IT和PDI-2T的聚合物光伏器件中，具有更為理想的綜合特性，這包括更少的陷阱輔助復合損失、較長的激子擴散長度、光生激子產率、以及較好的載流子輸運與提取過程。
全文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202200478
