全聚合物太陽能電池（All-PSC）因其在功率轉(zhuǎn)換效率和長期運(yùn)行穩(wěn)定性方面的良好性能，是新一代光伏技術(shù)的候選產(chǎn)品。體相異質(zhì)結(jié)活性層薄膜中的納米形貌對有機(jī)光伏器件的光生激子（擴(kuò)散和解離）和載流子（轉(zhuǎn)移和傳輸）行為具有重要意義。然而，由于非理想的分子構(gòu)象和混合熱動力學(xué)行為，獲得聚合物/聚合物共混物的“理想”垂直相分布形態(tài)仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。
鑒于此，山東大學(xué)郝曉濤教授和殷航教授帶領(lǐng)研究團(tuán)隊提出了面向全聚合物光伏器件中垂直組分分布修飾的三元輔助順序溶液沉積（SSD）策略，并基于此策略有效提升All-PSC的光伏性能。通過結(jié)合光伏特性和原位斷層吸收結(jié)果，該研究團(tuán)隊闡明了All-PSC中垂直組分分布和光生激子動力學(xué)之間的關(guān)系。1）PDI-2T作為第三組分輔助PM6:PY-IT的激子擴(kuò)散和電荷轉(zhuǎn)移；2）SSD作為一種策略，通過裁剪垂直組分分布來抑制陷阱態(tài)密度和優(yōu)化激子產(chǎn)率。本研究中使用的三元輔助SSD策略為面向高效率應(yīng)用的全聚合物有機(jī)光伏器件（OSC）的構(gòu)建提供了一條可行的途徑。
圖1 三元輔助分步溶液沉積策略說明
圖2 全聚合物活性層垂直組分分布特性
圖3 光生激子及載流子動力學(xué)特性
圖3a為PM6/PY-IT:PDI-2T三元SSD薄膜的2D 瞬態(tài)吸收（TA）光譜，圖3b為與其相對應(yīng)的不同探測波長與延遲時的TA光譜，從中可以清晰看到空穴轉(zhuǎn)移過程的出現(xiàn)。圖3c為在712、1280和626 nm處追蹤了iPPs介導(dǎo)的空穴轉(zhuǎn)移通道的動力學(xué)曲線。圖3d為在626nm處提取的不同薄膜中PM6 基態(tài)漂白上升信號的動力學(xué)。實曲線為單指數(shù)擬合結(jié)果，其表明三元SSD薄膜的空穴轉(zhuǎn)移速率為對比薄膜的三倍。圖3e為PY-IT:PDI-2T薄膜在900 nm處的動力學(xué)，該混合相中激子擴(kuò)散長度達(dá)到15nm以上。圖3f為在650 nm處探測到純PM6膜、二元和三元共混膜的時間分辨的熒光光譜衰減動力學(xué)。
圖4 全聚合物光伏器件性能
圖4描述了在AM 1.5G輻照下光伏器件的電流密度-電壓特性。采用三元輔助SSD方法制備的基于PM6、PY-IT和PDI-2T的聚合物光伏器件中，具有更為理想的綜合特性，這包括更少的陷阱輔助復(fù)合損失、較長的激子擴(kuò)散長度、光生激子產(chǎn)率、以及較好的載流子輸運(yùn)與提取過程。
全文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202200478
