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  作為石墨烯的一維宏觀組裝體，石墨烯纖維因其優(yōu)異的電導率、熱導率以及突出的機械性能，在柔性電子器件、多功能織物、生物醫(yī)學、航空及國防領(lǐng)域都有極大的應(yīng)用潛力，引起了科學家們的廣泛研究。為了恢復石墨烯片層因氧化造成的結(jié)構(gòu)缺陷，同時實現(xiàn)石墨烯纖維的高力學強度與高導電性能，多采用高溫熱還原對氧化石墨烯（GO）纖維進行處理。雖然高溫熱還原處理過后的石墨烯纖維具有極高的斷裂強度與拉伸模量，但其斷裂伸長率和韌性較差，表現(xiàn)出硬而脆的特性，限制了其在柔性、耐彎折電子或功能織物等方面的應(yīng)用。另一方面，高溫熱還原的溫度一般達到2000 ℃以上，需要消耗大量能量以及時間，不利于石墨烯纖維的高效制備。因此，如何采取簡單高效的方法來制備兼具高強度與高韌性的導電石墨烯纖維，已成為當前高性能石墨烯纖維研究中的巨大挑戰(zhàn)。

本文亮點

1) 通過優(yōu)化GO前驅(qū)體表面化學，獲得低結(jié)構(gòu)缺陷和含痕量羧基的GO納米片（f-GO），使用f-GO分散液進行濕法紡絲，得到結(jié)構(gòu)高度有序、片層間π-π相互作用和范德華力更強的f-GO纖維。由于較弱的親水性，f-GO凝膠纖維脫水速度較快，表面易形成較多的分叉褶皺，有利于拉伸過程中力學性能的提升。

2) 詳細研究了紡絲參數(shù)對f-GO纖維表面褶皺和片層排列的影響，通過紡絲參數(shù)的調(diào)控促進f-GO納米片的排列，形成緊密堆疊的內(nèi)部結(jié)構(gòu)，進一步提升f-GO纖維力學性能，其拉伸強度高達791.7 MPa，韌性高達24.0 MJ m^-3。

3) 僅含痕量羧基和低缺陷的f-GO納米片層的本征結(jié)構(gòu)缺陷較少，且絕大多數(shù)表面基團是容易被化學還原的羥基和環(huán)氧基，通過溫和高效的化學還原策略，制備得到高強高韌高導電的石墨烯纖維，拉伸強度達875.9 MPa，韌性達13.3 MJ m^-3，導電高達10⁵ S m^-1，這大大加快了石墨烯纖維的制備進程，為推動石墨烯纖維的低成本、高效制備提供了新思路。

圖1. f-GO前驅(qū)體、f-GO纖維、化學還原f-GO纖維的制備流程圖。

圖2. f-GO與h-GO（a-h）表面化學、結(jié)構(gòu)和流變性能的差異，以及（i）f-GO纖維的形貌展示。

圖3. f-GO纖維與h-GO纖維的（a-b）表面褶皺形貌、（c-f）斷裂行為差異及（g）潛在的f-GO纖維斷裂機理。

圖4. 調(diào)控（a-c）紡絲針頭直徑和（d-i）牽伸比對f-GO纖維表面形貌、片層排列的影響和力學性能的優(yōu)化。

圖5. 化學還原f-GO纖維的（a）導電性能、（b-d）機械性能和（e-f）焦耳熱性能。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202112156