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  近日，清華大學(xué)化工系徐軍課題組與德國(guó)弗萊堡大學(xué)Prof. Günter Reiter在《Macromolecules》期刊上合作發(fā)表了題為“Primary Nucleation in Metastable Solutions of Poly(3-hexylthiophene)”的文章（DOI：10.1021/acs.macromol.1c02193）。研究工作的實(shí)驗(yàn)部分在德國(guó)弗萊堡大學(xué)完成，理論部分完成于清華大學(xué)。文章第一作者吳天宇博士，現(xiàn)在中國(guó)石油大學(xué)（北京）新能源與材料學(xué)院擔(dān)任教師。本研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金中德國(guó)際合作項(xiàng)目和German Research Foundation 等資助支持。

  聚合物主成核過(guò)程中臨界核尺寸的測(cè)定一直是高物研究的難題。由于臨界核尺寸小、存在的時(shí)間短，目前仍缺乏有效的實(shí)驗(yàn)方法進(jìn)行測(cè)定。在本工作中，作者以經(jīng)典共軛聚合物poly(3-hexylthiophene)（P3HT）為例，首先將P3HT溶解在良溶劑氯仿中配制均相的稀溶液，通過(guò)調(diào)節(jié)不良溶劑丙酮的比例在室溫條件下改變體系的過(guò)飽和度。采用時(shí)間分辨吸收光譜追蹤結(jié)晶組分與無(wú)定形組分的特征吸收信號(hào)，分別測(cè)定了不同體系結(jié)晶成核的誘導(dǎo)時(shí)間與過(guò)飽和度。系統(tǒng)研究了亞穩(wěn)態(tài)溶液中過(guò)飽和度與成核誘導(dǎo)時(shí)間的相關(guān)性，基于Kashchiev成核定理，首次得到了P3HT主臨界核中結(jié)晶單元的數(shù)目。研究發(fā)現(xiàn)，有別于傳統(tǒng)成核理論預(yù)測(cè)的臨界核尺寸隨過(guò)飽和度的減小而增大，在本研究涉及的過(guò)飽和度范圍內(nèi)（S：1.05 – 1.3）臨界核尺寸與過(guò)飽和度無(wú)關(guān)。此外，基于經(jīng)典吸附/脫附過(guò)程構(gòu)建了主成核的微觀動(dòng)力學(xué)模型，數(shù)值模擬結(jié)果進(jìn)一步確認(rèn)了臨界核尺寸不隨過(guò)飽和度變化，驗(yàn)證了成核定理在測(cè)定臨界核尺寸方面的有效性。

 

圖2. （a）主成核誘導(dǎo)時(shí)間的測(cè)定；（b）不良溶劑比例與誘導(dǎo)時(shí)間的關(guān)系；（c）歸一化后的總體圖。  

 

圖4. 基于吸附/脫附過(guò)程的主成核微觀動(dòng)力學(xué)模型。 

  受限于時(shí)間與空間分辨率，目前的實(shí)驗(yàn)技術(shù)幾乎不可能直接測(cè)定聚合物臨界核的相關(guān)信息。本研究的重要意義在于，提出了基于可測(cè)量的成核誘導(dǎo)時(shí)間與過(guò)飽和度的相關(guān)性，獲得臨界核中結(jié)晶單元的數(shù)目。采用本研究提出的基于成核動(dòng)力學(xué)隨過(guò)飽和度變化的新策略，可以突破測(cè)定方法的限制，實(shí)現(xiàn)了對(duì)極小時(shí)間與空間尺度結(jié)晶成核過(guò)程的直觀測(cè)定。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.1c02193?fig=fig2&ref=pdf

作者團(tuán)隊(duì)簡(jiǎn)介：

  清華大學(xué)徐軍課題組的研究?jī)?nèi)容包括高分子物理的基礎(chǔ)科學(xué)問(wèn)題（高分子結(jié)晶成核、聚合物體系的動(dòng)力學(xué)等）、環(huán)境友好和智能高分材料（生物降解高分子、基于動(dòng)態(tài)共價(jià)鍵的高分子、3D打印用高分子、腦機(jī)接口用高分子）等。目前的在研項(xiàng)目包括：國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目、國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目、中德國(guó)際合作項(xiàng)目、和美國(guó)寶潔公司國(guó)際合作項(xiàng)目、和中國(guó)神華煤制油化工有限公司的企業(yè)合作項(xiàng)目等。

  德國(guó)弗萊堡大學(xué)Experimental Polymer Physics課題組的研究?jī)?nèi)容包括高分子單晶培養(yǎng)、功能高分子的光電性能研究、高分子薄膜在非平衡狀態(tài)下的去潤(rùn)濕行為、高分子薄膜中的結(jié)晶、高分子薄膜和界面的物理行為。Prof. Günter Reiter教授是知名高分子物理學(xué)家，曾任European Physical Journal E（歐洲物理雜志E輯）主編與Physical Review Letters（物理評(píng)論快報(bào)）副主編。在Science, Nature Materials，JACS和PRL等國(guó)際學(xué)術(shù)期刊上發(fā)表100多篇通訊作者學(xué)術(shù)論文，出版了5部學(xué)術(shù)專著。