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  光熱聚合是一種依賴于光熱效應而非光化學途徑的特殊光聚合方式，理論上適用于所有熱引發的聚合系統。然而，外源性光熱劑可能會破壞聚合過程，導致不可控的聚合物結構和復雜的產物分離。因此，開發一種兼具光熱效應和催化能力的“二合一”光熱催化劑對光熱聚合的發展和應用具有重要意義。

  近期，中國科學院長春應用化學研究所王獻紅團隊通過使用可見光作為外部刺激，開發了一種用于二氧化碳(CO₂)和環氧化物的光熱開環共聚(PROCOP)策略，并展示出光熱增強的聚合活性（圖 1）。作為概念驗證，本工作合成一系列鋁卟啉配合物作為兼具光熱轉換和催化性能的“二合一”光熱催化劑，通過對其光物理性能的考察（圖 2a），最終選擇波長為635 nm的可見光作為激發光源。在測試條件下，鋁卟啉光熱催化劑均表現出良好的光熱溫度和光熱轉換效率(T_max = 43-64 °C，η = 23%–53%；圖 2b，2c）。篩選出氯取代鋁卟啉（CAT-Cl），對其重點考察濃度、光源功率和光熱轉換循環等影響因素（圖 2d-2f），結果表明“二合一”光熱體系具有可調控、穩定高效的光熱性能，為實施CO₂與環氧化物的光熱聚合奠定基礎。采用自行設計的耐壓聚合裝置進行光熱聚合（圖 3a）, 結果表明，均相鋁卟啉配合物在可見光（λ= 635 nm）照射下以高聚合物選擇性（>99%）成功地在65-90 °C引發了CO₂和環氧環己烷（CHO）的交替共聚。值得注意的是，與熱驅動開環共聚（TROCOP）相比，可見光照射顯著提高了鋁卟啉催化劑的催化活性，其PROCOP的TOF值是TROCOP的1.6-1.8倍（圖 3b），并且保持高聚合物化學結構選擇性（>99%，圖 3c）。此外，基于反應器合適的散熱性能，實現了對于熱驅動聚合具有挑戰性的“ON-OFF”可切換的光熱開環共聚，充分展示了良好的時間可控性（圖 3d）。這項研究工作不僅是首次實施光誘導的CO₂/環氧化物共聚，而且開發的基于鋁卟啉作為光熱催化劑的“二合一”策略還適用于內酯的開環聚合、環氧化物和酸酐的共聚，以及嵌段共聚物的合成等其他系統。該工作以“Two-in-One: Photothermal Ring-opening Copolymerization of CO₂ and Epoxides”為題發表在《ACS Macro Lett.》上（ACS Macro Lett. 2022, 11, 941）。文章第一作者是中國科學院長春應用化學研究所卓春偉博士，通訊作者為劉順杰研究員、王獻紅研究員。該研究得到國家自然科學基金委的支持。

  該工作是團隊近期關于利用鋁卟啉光學性能進行高分子催化聚合的最新探索。此外，該團隊始終致力于環境友好型鋁卟啉配合物催化CO₂與環氧化物共聚的相關研究，并于近期在聚合鋁卟啉催化劑的設計與應用方面取得一系列研究成果（ACS Catal. 2019, 9, 8669；ACS Catal. 2022, 12, 481；CCS Chem. 2022, DOI: 10.31635/ccschem.022.202201952）

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsmacrolett.2c00365

  下載：Two-in-One: Photothermal Ring-opening Copolymerization of CO₂ and Epoxides