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  構(gòu)建三元無(wú)規(guī)共聚物是當(dāng)前設(shè)計(jì)合成高性能聚合物太陽(yáng)能電池給體材料的有效策略之一。一般來(lái)說(shuō)，第三基團(tuán)的引入將不可避免地導(dǎo)致熵增和聚合物骨架的無(wú)序性；另一方面，選擇適當(dāng)?shù)牡谌鶊F(tuán)可以增強(qiáng)分子間的相互作用，從而抵消骨架無(wú)序性造成的分子聚集減弱。近日，四川大學(xué)彭強(qiáng)團(tuán)隊(duì)通過(guò)在高性能聚合物PM6中引入強(qiáng)極性的第三基團(tuán)TzBI，設(shè)計(jì)合成了一系列三元無(wú)規(guī)共聚物，實(shí)現(xiàn)了對(duì)薄膜納米形貌的精確調(diào)控，制備了高開(kāi)路電壓、高填充因子和能量轉(zhuǎn)換效率高達(dá)18.36%的聚合物太陽(yáng)能電池器件。

圖1 三元無(wú)規(guī)共聚物的設(shè)計(jì)思路和合成步驟

圖2 基于不同聚合物給體材料的有機(jī)太陽(yáng)能電池的J-V曲線和EQE曲線

圖3 聚合物太陽(yáng)能電池器件的光物理過(guò)程和納米形貌表征

  該團(tuán)隊(duì)對(duì)器件的光物理過(guò)程進(jìn)行了系統(tǒng)表征。通過(guò)使用瞬態(tài)吸收光譜、空間電荷限制電流法、光電流/暗電流測(cè)試和不同光強(qiáng)下的器件性能表征等技術(shù)手段（圖3左圖），發(fā)現(xiàn)了基于PM6-TzBI-10的聚合物太陽(yáng)能電池器件具有更高效的激子解離、更平衡的電荷傳輸和更少的陷阱態(tài)電荷復(fù)合。這一系列光物理過(guò)程的提升都指向了更加優(yōu)化的薄膜形貌。從掠入射廣角X射線散射表征（圖3右圖）中得出，TzBI的引入擴(kuò)寬了聚合物分子間的層間堆積距離，這和分子骨架的無(wú)序性有關(guān)。在引入5-15% TzBI的聚合物中，晶體尺寸略微增加，而在引入20% TzBI后，由于強(qiáng)極性基團(tuán)引入的分子間相互作用增強(qiáng)，晶體相干長(zhǎng)度迅速增大。這表明不同含量TzBI的引入可以影響晶體結(jié)構(gòu)和晶體尺寸。在混合薄膜中，隨著TzBI含量的增加，聚合物給體和小分子受體的結(jié)晶度和晶體尺寸都顯著提高，特別是L8-BO的晶體相干長(zhǎng)度從15.3 nm提高到了24.8 nm。通過(guò)平衡分子間作用和分子骨架無(wú)序性對(duì)晶體結(jié)構(gòu)和尺寸的影響，最終實(shí)現(xiàn)了對(duì)薄膜共混形貌的精確調(diào)控，在PM6-TzBI-10中實(shí)現(xiàn)了最優(yōu)的光物理過(guò)程和器件性能。

  這一工作通過(guò)引入強(qiáng)極性第三基團(tuán)平衡了分子間相互作用和分子骨架的無(wú)序性，設(shè)計(jì)合成了高性能三元無(wú)規(guī)共聚物給體材料PM6-TzBI-10，為三元無(wú)規(guī)共聚物給體材料的設(shè)計(jì)提供了指導(dǎo)。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202208950