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江南大學王潮霞教授團隊《ACS AMI》：用于動態力學信號檢測的力致發光裝置

2023-01-21 來源：高分子科技

力致發光（ML）指材料受機械力作用后可以將機械能轉化為可見光，作為一種刺激響應性材料，ML材料在生物成像、顯示及傳感等領域顯示出獨特的優勢。然而，大多數的力致發光材料在力刺激下發光信號會發生衰減甚至完全消失，雖然現有無機力致發光材料表現出持久的發光壽命，它們絕大多數材料都是通過高溫煅燒來實現，工藝冗長且產率較低。通常，ML材料被包裹或嵌入在軟基質中以實現應用，傳統的軟基質聚合物不可避免受外力損傷而導致ML材料發生泄漏，不能有效保證ML設備的長期使用。因此，ML材料和軟基質聚合物的性質對ML設備的服役周期及未來應用極為重要。

針對以上問題，江南大學王潮霞教授團隊將自修復聚氨酯彈性體與有機力致發光材料相結合，通過逐層組裝的方法制備具有力致發光性能的夾層ML器件，并建立力學與發光信號的定量關系。以咔唑為基礎力致發光單元，對其進行烷基鏈改性制備出一系列咔唑類衍生物。使用含動態二硫鍵的聚氨酯彈性體作為ML裝置的保護層，良好的透光率及自修復性能保證ML裝置中有機力致發光層的原位可再生。所制備的ML裝置可以通過發光信號強度（≤275，a.u.）對作用在器件上0-13 N范圍內的機械力進行檢測，從而實現材料的應力可視化。（圖1）

圖1力致發光裝置設計思路

圖2 咔唑類衍生物的合成及表征

ML過程是晶體（基團分子狀態）經機械刺激后發生晶型破裂所引起的。因此，分子晶體的結構及堆積狀態對于實現材料高靈敏的力致發光至關重要。對咔唑N位進行烷基化改性，合成一系列不同烷基鏈長的咔唑類衍生物（Cz-alkyl_4-8）。烷基鏈的長度對有機分子晶體的玻璃化轉變溫度、結晶點及熔點會產生影響。其中，所制備的化合物Cz-alkyl₆在室溫下具有強結晶能力，在結晶狀態下呈非中心對稱結構，結構單元可以有序聚集并堆疊在一起。烷基鏈區通過弱的分子間作用力（僅范德華力）形成并聚集在尖端，咔唑單元則聚集在底部。六個結構單元（Cz-alkyl₆）在晶體中聚集形成錐形漏斗，然后相互穿插成柱體，因此分子晶體在受外力作用后更容易發生晶型斷裂產生力致發光現象。（圖2）

圖3 力學信號與光學信號的定量相關性

作為外部力刺激作用的直接接收器， ML裝置通過保護層將施加的應力傳導到ML層，使其能夠承受更大的機械沖擊。通過復合實驗設備研究ML裝置受力信號與發光信號之間的定量關系。為進一步數字化定量相關性，使用同一的設備對ML發射波長（460 nm）進行重復采集（每單位力采集10個數據點）。經擬合后曲線可分為兩個部分：當壓力范圍從0 N到13 N時，ML裝置的定量關系呈現單指數函數類型（Equation1：adjusted R₂=0.998），表明ML效應隨單位力的增加而增強，ML強度最大可達275（a. u.）。作用力高于13 N之后ML效應接近飽和態，呈現出標準線性函數（Equation2：slope=1.783，adjusted R₂=0.010）。重塑后的ML裝置在0-12 N范圍力作用下仍可以保持單指數函數類型（Equation1：adjusted R₂=0.996），不過ML最大強度有所下降。（圖3）

圖4力致發光裝置的動態力學信號檢測

基于ML裝置力學與光學信號的定量相關性，對其施加兩種典型的機械作用力：撞擊力和書寫力。通過光纖光譜儀對ML裝置受力過程中的光學信號進行實時數據采集，根據定量關系對ML器件的受力過程進行分析，為動態力學信號檢測提供了一種可行的方法，對力致發光材料在未來高級應力傳感、信息傳遞及生物成像等方面具有重要研究價值。

相關工作近期以“Mechanoluminescent Device: In-Situ Renewable Carbazole Derivatives Sandwiched by Self-Healing Disulfide Containing Polyurethane for Mechanical Signals Detection” 為題，在期刊《ACS Appl. Mater. Interfaces》上發表。江南大學紡織科學與工程學院博士生葉挺為該論文的第一作者，江南大學紡織科學與工程學院殷允杰教授與王潮霞教授為通訊作者。

論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsami.2c21879

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（責任編輯：xu）

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