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  電催化分解水產氧反應（OER）在諸如水電解槽和可充電金屬空氣電池等眾多關鍵的能量轉換和存儲系統中都是關鍵反應。該反應涉及多電子和多中間體，反應動力學較慢，因而必須使用合適的電催化劑來加快反應動力學。碳基無金屬（metal-free）電催化劑作為與金屬基催化劑互補的一類重要的OER催化劑在過去十年里被不斷開發。雜原子摻雜，缺陷工程，以及表面功能化的策略均已被證實可以成功調控此類碳基metal-free OER催化劑：本質上，這些策略都會引起共軛碳基質上的電荷重新分布，從而激活一些局域正電荷的碳原子作為主要OER活性位點。換言之，實現此類碳基OER催化劑的關鍵是誘導形成帶正電荷的碳位點，這對于OER過程中初始的氫氧化物吸附步驟必不可少。然而，此前絕大多數的碳基OER催化劑都嚴重依賴于碳同素異形體（如碳納米管，石墨烯等）的改性，且多數改性方法還涉及復雜和高能耗的處理（如煅燒），這些都限制了催化劑的選擇和廣泛使用。因此，尋找除了碳同素異形體之外的且易于制造的高效metal-free OER 電催化劑非常必要。

  水凝膠是一類具有三維(3D)網絡的親水性聚合物，其含有重復的極性基團(如羧基)單元以保留高含量的水/電解質。大多數水凝膠可以在溫和條件下由廉價的前驅體制成，同時其3D網絡可以避免聚合物鏈的溶解，從而確保其優異加工性能以用于非均相電催化反應。更重要的是，極性基團使得水凝膠骨架內擁有大量的帶正電荷碳原子，可作為潛在的OER活性位點。此外，水凝膠內獨特的限域型凝膠-水/電解質組分被證明與聚合物骨架之間具有相互作用，可以增強典型電催化反應的活性。因此，基于其類型的多樣性及可調節性，聚合物水凝膠代表著一類具有巨大擴展潛力的metal-free OER電催化劑。然而，迄今為止，基于水凝膠的無金屬OER電催化劑鮮有報道。

圖1 理論預測PANa凝膠的OER 性能

圖2. PANa凝膠復合電極的OER性能

圖3. 譜學表征和超氧化物中間體的鑒定

圖4. 活性位點和凝膠催化劑的一般性印證

  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-36532-x