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香港理工大學(xué)鄭子劍教授團隊 AM：輕質(zhì)金屬化玻璃纖維織物集流體（MGFs）助力高比能柔性鋰電池開發(fā)

2023-04-02 來源：高分子科技

在蓬勃發(fā)展的柔性電子技術(shù)市場推動下，高比能柔性儲能器件的開發(fā)已成為當(dāng)前研究領(lǐng)域的前沿和熱點課題。作為柔性儲能器件的重要組成部分，集流體在儲能器件中承擔(dān)著電子傳輸和機械支撐的重要作用，是影響儲能特性與機械柔性的關(guān)鍵基體單元。因此，在保障機械強度與導(dǎo)電性的前提下，研制兼具輕質(zhì)和高機械柔性的新一代集流體是開發(fā)高比能柔性儲能器件的根本所在。

近日，香港理工大學(xué)鄭子劍教授團隊成功研發(fā)出了一種兼具輕質(zhì)和高機械強度的柔性“金屬化玻璃纖維織物（MGFs）”，該新型導(dǎo)電織物可通過“卷對卷工藝”實現(xiàn)規(guī)模化制備，且其關(guān)鍵技術(shù)參數(shù)均已達到柔性集流體的實際應(yīng)用標(biāo)準(zhǔn)。具體而言，所研制MGFs的方阻小于0.05 Ohm sq^-1，完全滿足商業(yè)化集流體的指標(biāo)需求；其拉伸強度為168 MPa，約為商用碳布的20倍；在曲率半徑為2 mm的條件下連續(xù)彎折10萬次，其面電阻無明顯上升，展現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)活性和機械穩(wěn)定性。此外， MGFs的面密度為2.9~3.2 mg cm^-2, 僅為商業(yè)化銅箔面密度的40%；厚度為20 μm，僅為碳纖維布厚度的9%。輕質(zhì)的特性可降低儲能器件約10%的重量，提升器件9~18%的能量密度。

該研究工作相關(guān)成果已獲批PCT專利（PCT/CN2021/090844），研究論文以 “Metallic Glass fiber Fabrics: A New Type of Flexible, Super-lightweight, and Three-Dimensional Current Collectors for Lithium Batteries”為題發(fā)表于Advanced Materials （Adv. Mat. 2023, 2211748）上，論文第一作者為商健博士、虞晚成和王蕾博士。

研究要點概述：

本工作基于團隊前期開發(fā)的“聚合物輔助金屬沉積”策略，在超輕、高密的玻璃纖維布（2.0 mg cm^-2）表面構(gòu)筑具有強粘附力的金屬層，制備了兼具輕質(zhì)和高機械強度的柔性導(dǎo)電集流體（圖1）。得益于優(yōu)異的界面接觸與均勻連續(xù)的金屬鍍層，所制備的MGFs集流體展現(xiàn)出出色的電子導(dǎo)電性（~ 0.05 Ohm sq^-1）和電化學(xué)穩(wěn)定性。此外，研究人員還對MGF的機械強度（> 130 Mpa）、機械柔韌性和防火性進行了評估，相關(guān)參數(shù)指標(biāo)均可達到商業(yè)化使用標(biāo)準(zhǔn)。更重要的是，此制備策略可精準(zhǔn)調(diào)控MGFs集流體的表面金屬鍍層成分和形態(tài)，以適用不同的能量存儲應(yīng)用場景。本研究工作主要以鋰離子電池與鋰金屬電池為示例，展示了新型輕質(zhì)MGFs集流體在柔性儲能器件中的先進性。

圖1.（a）MGF和基于MGFs的柔性鋰離子電池和鋰金屬電池制備示意圖；（b-e）MGFs的光學(xué)照片及掃描電子顯微鏡照片；（f-h）MGFs的機械強度、機械柔韌性和防火特性性展示。

研究人員首先設(shè)計了基于銅納米鍍層的MGFs集流體（CuGF），并通過與商業(yè)化銅箔對比，論證了該集流體在制備鋰離子電池負極方面的優(yōu)勢。研究結(jié)果表明：基于CuGF的石墨負極（Gr/CuGF）電化學(xué)穩(wěn)定性可與銅箔為集流體的石墨負極（Gr/Cu）相媲美（圖2）。此外，由于CuGF的面密度僅為商業(yè)化銅箔的40%，在考慮集流體重量的情況下，Gr/CuGF負極的容量可達Gr/Cu負極的2倍。

圖2. 基于CuGF的石墨負極與基于商業(yè)化銅箔的石墨負極的電化學(xué)儲能性質(zhì)對比圖。

此外，CuGF還擁有三維的織物結(jié)構(gòu)和較大的電化學(xué)活性面積，能有效降低局域電流密度并促進鋰金屬均勻成核生長，因而可進一步應(yīng)用于鋰金屬負極。為了進一步提高CuGF的鋰金屬親和性，研究人員在CuGF表面沉積均勻了可與金屬鋰發(fā)生合金化反應(yīng)的納米銀涂層（AgCuGF），銀納米涂層不僅能有效誘導(dǎo)鋰金屬平滑型定向沉積，銀-鋰合金界面還能有效增加鋰金屬同集流體之間的鍵合強度。研究結(jié)果表明，AgCuGF集流體擁有接近0V的鋰成核電位和極低的鋰金屬生長電位，基于AgCuGF的鋰金屬負極（Li/AgCuGF）表現(xiàn)出高達>99%的鋰金屬沉積剝離效率。此外，AgCuGF的三維織物結(jié)構(gòu)與親鋰型界面構(gòu)筑還有效抑制了鋰枝晶生成，實現(xiàn)了Li/AgCuGF鋰金屬負極的超長循環(huán)穩(wěn)定性（圖3）。

圖3. （a-d）基于AgCuGF集流體的鋰金屬負極形貌圖；（e-g）基于AgCuGF、CuGF、和商業(yè)化銅箔集流體的鋰金屬負極電化學(xué)性能對比圖。

進一步，研究人員將所制備的Gr/CuGF負極和Li/AgCuGF負極分別與商業(yè)化的正極相匹配，組裝成鋰離子電池和鋰金屬電池，并評估了MGFs集流體對電池容量、能量密度以及循環(huán)穩(wěn)定性的促進作用。如圖4所示，以MGFs集流體取代商業(yè)化銅箔，可將鋰離子電池和鋰金屬電池的總重量降低約10%，使整體器件的能量密度提升約9~18%。此外，由于Li/AgCuGF負極具有較高的鋰金屬沉積/剝離庫倫效率，基于MGFs的鋰金屬電池在循環(huán)穩(wěn)定性方面表現(xiàn)出顯著的優(yōu)勢。
最后，研究人員設(shè)計了基于鎳金屬鍍層的MGFs集流體，并以商業(yè)化鈷酸鋰為活性材料制備了柔性正極,并通過與Li/AgCuGF相匹配構(gòu)筑了柔性鋰金屬電池。基于MGFs集流體的柔性鋰金屬電池展現(xiàn)出1.5 mAh cm^-2的面容量和較好的循環(huán)穩(wěn)定性（平均容量保持率高達99.82%）。并且，此柔性鋰金屬電池在曲率半徑為5 mm和2 mm下分別彎曲500次后，電池容量保持率仍高于83%。

圖4. （a-b）基于MGFs的鋰電池同基于銅箔的鋰電池重量和能量密度對比圖；（c-h）對應(yīng)電池循環(huán)穩(wěn)定性和容量對比。

圖5. （a）基于MGF的電極機械柔韌性測試；（b-c）以MGF為集流體制備的鋰金屬電池電化學(xué)循環(huán)圖；（c-f）以MGF為集流體制備的鋰金屬電池機械柔性測試。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202211748

通訊作者簡介

鄭子劍博士，香港理工大學(xué)應(yīng)用生物及化學(xué)科技學(xué)系（ABCT）, 智慧能源研究院、智能可穿戴研究院教授。2003年獲得清華大學(xué)化學(xué)工程系工學(xué)學(xué)士學(xué)位，2007年獲得劍橋大學(xué)化學(xué)系博士學(xué)位，2008-2009年在美國西北大學(xué)Mirkin教授課題組從事博士后研究；2009年加入ITC擔(dān)任助理教授并成立獨立課題組，2013年破格晉升為終身副教授，2017年晉升為教授，2023年晉升為講席教授。

研究方向主要包括柔性電子、微納制造、高分子智能材料、能源轉(zhuǎn)化與存儲。迄今已在包括Science、Nature Materials、Nature Communication、Advanced Materials、JACS、Angew Chem等高水平SCI期刊發(fā)表學(xué)術(shù)論文190余篇；申請專利25項。創(chuàng)辦Wiley綠色能源環(huán)境領(lǐng)域的先進材料期刊《EcoMat》并擔(dān)任主編，亦擔(dān)任Advanced Materials和Small的客座編輯，以及Advanced Energy Materials的顧問委員會成員。2018年當(dāng)選香港青年科學(xué)院創(chuàng)院院士，2020年當(dāng)選長江講座教授，2021年當(dāng)選香港研資局高級研究學(xué)者。

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（責(zé)任編輯：xu）

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