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港中文（深圳）唐本忠院士/深大熊玉助理教授 AM：基于吡啶取代三苯胺衍生物實(shí)現(xiàn)可調(diào)諧有機(jī)余輝和紫外輻射響應(yīng)超長(zhǎng)室溫磷光

2023-04-10 來源：高分子科技

關(guān)鍵詞：超長(zhǎng)發(fā)光壽命可調(diào)諧有機(jī)余輝紫外輻射響應(yīng) 超長(zhǎng)室溫磷光聚合物基有機(jī)長(zhǎng)余輝發(fā)光

聚合物基有機(jī)長(zhǎng)余輝發(fā)光材料由于其獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)在近年來受到了廣泛的關(guān)注。為了進(jìn)一步拓展有機(jī)長(zhǎng)余輝發(fā)光材料的應(yīng)用范圍，迫切需要賦予聚合物基有機(jī)長(zhǎng)余輝發(fā)光材料更多功能。近日，香港中文大學(xué)（深圳）唐本忠院士、深圳大學(xué)熊玉助理教授在《Adv. Mater》上發(fā)表了題為“Achieving Tunable Organic Afterglow and UV Irradiation-Responsive Ultralong Room-Temperature Phosphorescence from Pyridine-Substituted Triphenylamine Derivatives”的研究論文。作者設(shè)計(jì)合成了一系列吡啶取代的三苯胺衍生物，并將其作為客體分子通過物理共混的方法分別摻雜到聚合物基質(zhì)聚乙烯醇（PVA）和聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）中，成功實(shí)現(xiàn)了具有超長(zhǎng)發(fā)光壽命、可調(diào)諧有機(jī)余輝以及紫外輻射響應(yīng)超長(zhǎng)室溫磷光發(fā)光特性的聚合物基有機(jī)長(zhǎng)余輝發(fā)光材料（圖1），并通過制作豐富的加密圖案展示了這些多功能聚合物基有機(jī)長(zhǎng)余輝發(fā)光材料在高級(jí)防偽和信息加密技術(shù)中的應(yīng)用前景。

圖1. 客體發(fā)光分子的結(jié)構(gòu)式以及摻雜PVA和PMMA薄膜的發(fā)光性質(zhì)

圖2. 摻雜PVA薄膜的光物理性質(zhì)

如圖2所示，當(dāng)吡啶取代三苯胺衍生物摻雜到聚合物基質(zhì)PVA中，所有薄膜均顯示出超長(zhǎng)有機(jī)余輝發(fā)光，其中摻雜薄膜TPA-2Py@PVA具有最佳的室溫磷光性質(zhì)，其發(fā)光壽命長(zhǎng)達(dá)798.4 m，磷光量子產(chǎn)率高達(dá)15.2%。

圖3. 摻雜PMMA薄膜的光物理性質(zhì)

當(dāng)吡啶取代三苯胺衍生物摻雜到聚合物基質(zhì)PMMA中，在室溫環(huán)境下觀察不到長(zhǎng)余輝發(fā)光。但是，當(dāng)用365 nm紫外線對(duì)PMMA薄膜照射數(shù)秒鐘，即可以觀察到明亮綠色長(zhǎng)余輝。實(shí)驗(yàn)測(cè)試結(jié)果顯示，隨著照射時(shí)間的延遲，室溫磷光強(qiáng)度逐漸增強(qiáng)，并且在大約9 s內(nèi)達(dá)到飽和，這表明在短時(shí)間內(nèi)即可快速激活PMMA薄膜的超長(zhǎng)室溫磷光。更重要的是，當(dāng)摻雜PMMA薄膜在室溫環(huán)境中放置大約5分鐘后，其超長(zhǎng)室溫磷光會(huì)被完全淬滅。只有再次經(jīng)過365 nm紫外線照射之后才可以激活PMMA薄膜的超長(zhǎng)室溫磷光，并且具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性。此外，為了探究摻雜PMMA薄膜具有光激活超長(zhǎng)室溫磷光發(fā)光特性的原因，分別在氮?dú)狻⑽⒘靠諝?/span>/氮?dú)夂涂諝馊N不同氛圍中對(duì)摻雜PMMA薄膜的磷光衰減情況進(jìn)行了研究。在氮?dú)夥諊校瑩诫sPMMA薄膜的磷光強(qiáng)度可以長(zhǎng)時(shí)間保持不變；當(dāng)在氮?dú)庵谢烊霕O少量空氣時(shí)，磷光強(qiáng)度會(huì)緩慢衰減；當(dāng)摻雜PMMA薄膜置于空氣中時(shí)，磷光強(qiáng)度會(huì)快速衰減。因此，可以推測(cè)擴(kuò)散到PMMA薄膜中的三線態(tài)氧是導(dǎo)致PMMA薄膜具有光激活超長(zhǎng)室溫磷光發(fā)光特性的主要原因。

圖4. 發(fā)光機(jī)理

隨后，進(jìn)一步對(duì)摻雜PVA和PMMA薄膜的發(fā)光機(jī)理進(jìn)行了深入研究（圖4）。首先，結(jié)合對(duì)照實(shí)驗(yàn)、傅里葉變換紅外光譜和理論計(jì)算分析手段，證實(shí)了吡啶基團(tuán)和PVA之間形成了較強(qiáng)氫鍵作用，從而誘導(dǎo)摻雜PVA薄膜的超長(zhǎng)室溫磷光發(fā)射。另一方面，結(jié)合不同氛圍下磷光衰變變換情況和EPR測(cè)試數(shù)據(jù)，證實(shí)了摻雜PMMA薄膜的光激活超長(zhǎng)室溫磷光發(fā)光特性可歸因?yàn)槿貞B(tài)氧的耗散。

圖5. 磷光共振能量轉(zhuǎn)移

為了進(jìn)一步調(diào)控?fù)诫s薄膜的長(zhǎng)余輝發(fā)光顏色，作者選擇商業(yè)化的水溶性熒光染料分子羅丹明B作為能量受體，通過簡(jiǎn)單地調(diào)節(jié)羅丹明B的摻雜濃度，即可借助能量給體和受體之間的磷光共振能量轉(zhuǎn)移過程調(diào)控長(zhǎng)余輝發(fā)光顏色（圖5）。

圖6. 高級(jí)防偽和信息加密應(yīng)用研究

最后，通過設(shè)計(jì)豐富多樣的加密圖案并結(jié)合不同的摻雜薄膜材料來編碼信息，展示了這些具有超長(zhǎng)發(fā)光壽命、可調(diào)諧長(zhǎng)余輝發(fā)光以及紫外輻射響應(yīng)超長(zhǎng)室溫磷光發(fā)光特性的聚合物基有機(jī)長(zhǎng)余輝發(fā)光材料在先進(jìn)防偽和信息加密技術(shù)中的應(yīng)用潛力。

該工作是團(tuán)隊(duì)近期在聚合物基超長(zhǎng)有機(jī)室溫磷光材料方面取得的新進(jìn)展之一。前期，團(tuán)隊(duì)在開發(fā)新型剛性聚合物基質(zhì)、揭示摻雜型聚合物基超長(zhǎng)有機(jī)室溫磷光材料的發(fā)光機(jī)理以及應(yīng)用研究方面進(jìn)行了系統(tǒng)深入地研究工作，并取得了一些重要研究成果（Adv. Funct. Mater. 2022, 32, 2208895; Mater. Horiz. 2022, 9, 1081-1088; Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2101656）。本論文第一作者為深大材料學(xué)院碩士研究生熊勝德，通訊作者為深大材料學(xué)院熊玉助理教授和香港中文大學(xué)（深圳）的唐本忠院士。該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、廣東省自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目和深圳市基礎(chǔ)研究計(jì)劃項(xiàng)目的資助。

論文信息：Achieving Tunable Organic Afterglow and UV Irradiation-Responsive Ultralong Room-Temperature Phosphorescence from Pyridine-Substituted Triphenylamine Derivatives

Shengde Xiong, Yu Xiong*, Deliang Wang, Yiwen Pan, Keyao Chen, Zheng Zhao, Dong Wang, and Ben Zhong Tang*

論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202301874

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（責(zé)任編輯：xu）

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