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武漢大學施曉文教授/馬里蘭大學Gregory F. Payne教授團隊 AFM：動態響應水凝膠的可逆電化學圖案化

2023-05-22 來源：高分子科技

傳統的信息存儲介質大多為干態的硬質材料，其平衡體系中存儲的靜態信息無法響應外界刺激，而生物體的信息儲存和分析為動態的非平衡過程并存儲在軟濕介質中。水凝膠具有與生物組織相似的軟濕特性，還具有良好的生物相容性和柔性，采用水凝膠材料作為信息存儲介質并調控其超分子結構，能夠實現信息的高效存儲并響應外界刺激，這對于發展類生物組織的智能凝膠材料意義重大。

武漢大學資源與環境科學學院施曉文教授聯合美國馬里蘭大學Gregory F. Payne教授團隊基于兩種刺激響應性自組裝材料，即氨基多糖殼聚糖和陰離子表面活性劑十二烷基硫酸鈉（SDS），開發了一種動態響應的信息存儲介質。團隊采用電化學方法（電書寫），通過電信號誘導殼聚糖水凝膠的交聯反應，實現了對水凝膠結構和性能的精確調控。利用電極“筆”可逆并空間選擇性調控水凝膠的超分子狀態，將信息寫入動態響應的殼聚糖-SDS介質。通過電極控制實現信息的可逆書寫和擦除，并利用水凝膠超分子結構的轉變，實現信息的可逆隱藏和讀取。該工作構建了智能響應的殼聚糖基信息存儲介質，其在高性能智能材料、仿生器件、人機交互等領域具有良好的應用前景。

圖1殼聚糖基動態響應信息存儲介質的構建

利用電信號的可編程性及水凝膠的擴散性，可實現從2D到3D信息的精確存儲和讀取。電書寫過程中，水凝膠的交聯深度隨陽極書寫次數的增多而逐漸增加，隨陰極擦除次數的增多而逐漸降低。電書寫構建的靜電交聯網絡[(Chit-H⁺-SDS)]不溶于醋酸溶液，而晶體網絡交聯的中性殼聚糖[(Chit)]在醋酸溶液中會被溶解，利用醋酸溶液可將電書寫構建的三維水凝膠結構進行選擇性去除，得到三維立體的金字塔圖形。因此，通過電信號調控陽極書寫強度和陰極擦除強度，可精確調控3D水凝膠的超分子結構，即可利用動態響應的殼聚糖-SDS介質進行3D信息的可逆存儲及擦除。

圖2 3D信息的可逆存儲及擦除

NaCl可誘導SDS從球形膠束轉變為蠕蟲狀膠束（SDS^*），從而改變水凝膠的透明度。利用SDS結構的轉變，可通過兩種不同方式（模糊和消失）實現殼聚糖-SDS介質中信息的隱藏和讀取。Ⅰ. 陽極書寫可將“海豚”圖案存儲在殼聚糖水凝膠中，在鹽溶液中浸泡后，書寫區和非書寫區均變為不透明，從而使圖案被模糊隱藏。而且，短時間的鹽溶液和水交替浸泡，可實現信息的可逆隱藏（模糊）和讀取。Ⅱ. 將陽極書寫圖案化的水凝膠在去離子水中清洗后，非書寫區的游離SDS被去除，而書寫區的殼聚糖與SDS間有強靜電相互作用，SDS保留在書寫區。NaOH溶液浸泡后，靜電交聯被破壞，書寫的“海豚”圖案消失，但SDS仍然保留在書寫區。在鹽溶液中浸泡可誘導書寫區的球形SDS膠束轉變為蠕蟲狀膠束（SDS*），使書寫區再次變為不透明，消失的圖案就可以重現。同樣，短時間的鹽溶液和水交替浸泡，可實現信息的可逆隱藏（消失）和讀取。

圖3 圖案信息的隱藏和讀取

通過在殼聚糖水凝膠上電書寫手機可識別的二維碼（QR碼），展示了動態響應殼聚糖-SDS介質在書寫、存儲、修改和隱藏信息方面的應用。字母“A”的二維碼可通過陽極書寫存儲在殼聚糖水凝膠上，并可使用手機應用程序進行識別。因此，可使用機器對電書寫2D圖案中的信息進行識別和解碼。而且，經鹽溶液浸泡被模糊隱藏的二維碼，可利用陰極進行選擇性擦除，并可通過陽極書寫重新寫入，以實現對信息的修改和更新。還可利用SDS超分子結構的可逆轉變，通過兩種不同的方式（即模糊和消失）對二維碼信息進行可逆隱藏和讀取。

圖4 殼聚糖水凝膠作為動態響應的信息存儲介質

上述研究成果以“Reversible Electronic Patterning of a Dynamically Responsive Hydrogel Medium”為題在線發表于期刊《Advanced Functional Materials》上。該研究工作由武漢大學完成，武漢大學資源與環境科學學院博士研究生楊晨為論文第一作者，武漢大學資源與環境科學學院施曉文教授和美國馬里蘭大學Gregory F. Payne教授為論文通訊作者。感謝國家自然科學基金委對該工作的資助。

論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202302549

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（責任編輯：xu）

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