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中山大學郭宏磊課題組等《Chem. Mater.》：高強度、水下黏附和應變傳感疏水水凝膠材料

2023-07-26 來源：高分子科技

合成疏水水凝膠由于其較強的力學性能和抗溶脹性能在軟機器人、3D打印、組織修復等方面具有廣泛的應用前景。然而疏水水凝膠中較大的疏水聚集區域不但影響凝膠的透明性，而且還會使凝膠在拉伸過程中產生較大的回滯和殘余應變，阻礙疏水水凝膠的實際應用。

針對這一問題，中山大學化工學院郭宏磊副教授課題組在疏水凝膠的制備階段在主鏈上通過引入少量的靜電相互作用制備了系列具有高強度導電疏水水凝膠材料。通過在疏水水凝膠中引入靜電作用能夠有效抑制形成較大的疏水聚集區域，同時還賦予了其良好的透明性和韌性，以及空氣和水下表現出的穩定的黏附性能和優異的應變傳感性能。該類型水凝膠材料有望應用于可穿戴設備、柔性傳感器等多個領域。

圖1. 利用疏水和靜電協同作用制備具有高強度、黏附性和導電性的水凝膠材料

疏水水凝膠通常在有機溶劑聚合并通過溶劑交換制備得到。然而傳統的疏水凝膠在水中會形成一層致密的疏水層，溶劑交換過程極為緩慢。本研究中，引入少量靜電作用后的疏水水凝膠表現出較快的溶劑交換過程，溶劑交換平衡后不但體積收縮同時還呈現出高度的透明性。這一現象主要歸因于凝膠表面的疏水層中存在著無規分布的親水的電解質單元區域，這些靜電作用區域有利于加快溶劑交換速率。

圖2. (a) 疏水凝膠的制備過程中的溶脹行為

圖3.水凝膠的拉伸性能對比

本研究中所制備的疏水型p(EA-co-DAC)/STPP水凝膠表現出了優異的力學性能，其韌性遠超過均聚的pEA 和pDAC/STPP水凝膠，這主要歸因于凝膠中同時存在的疏水和靜電協同作用。

圖4.水凝膠的低回滯和自恢復性能

由于靜電作用的引入抑制了疏水作用區域的聚集，p(EA-co-DAC)/STPP水凝膠在拉伸過程中的回滯顯著減小，同時該水凝膠表現出更快的自恢復性能和良好的循環穩定性。通過流變測試中的鹽-時等效方法對p(EA-co-DAC)/STPP 水凝膠的研究發現，該水凝膠快速的自恢復來源于其較短的靜電作用松弛時間（<0.026 s）和相對較小的疏水相區尺寸。

圖5.水凝膠的空氣和水下黏附以及傳感應用

作者在之前研究中發現，p(EA-co-DAC)/STPP 在空氣下具有較強的黏附性能，在本工作中，作者發現該水凝膠的黏附同樣能應用于水下環境，其水下黏附強度最高可達55 kPa。同時由于該水凝膠具有較好的導電性（0.2 S/m），其表現出優異的拉伸應變響應性，在較大的應變區間下（300-500%）GF值最大可達6.88。這一特性使得疏水水凝膠在空氣和水下的手指運動等運動檢測中都表現出了良好的傳感性能。

圖6.不同疏水水凝膠的力學性能，導電性能和自恢復性能

在疏水凝膠主鏈中引入靜電作用的制備方法還具有普適性。該類疏水水凝膠的高強度來源于疏水水凝膠本身，而靜電作用的引入賦予其凝膠高強度，水下黏附和導電性和快速自恢復等性能。

通過調控疏水水凝膠中的相結構尺寸制備的疏水水凝膠材料具有較高的透光率、力學性能和較低的回滯損耗、空氣和水下粘接以及應變傳感性能。本研究中提出了利用靜電作用抑制疏水作用的聚集同時賦予其粘附性和導電性，未來有望拓展疏水水凝膠材料在可穿戴器件、生物醫藥、組織工程等多個領域中的應用。

相關研究成果以“Tough hydrophobic hydrogels for monitoring human moderate motions in both air and underwater environments”為題發表在《Chemistry of Materials》上。文章第一作者為是澳門大學博士生黃廣（原中山大學碩士研究生），中山大學郭宏磊，孟國哲和澳門大學張平為論文的通訊作者。

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemmater.3c00867

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（責任編輯：xu）

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