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  CsPbX₃鈣鈦礦納米晶體是一種優(yōu)良的光學(xué)材料，在光電子領(lǐng)域表現(xiàn)出巨大的應(yīng)用前景。然而，很少有報道探索鈣鈦礦納米酶在生物催化應(yīng)用中的納米酶活性，而其在生物級聯(lián)催化反應(yīng)中的應(yīng)用尚未見報道。其主要原圖可能有：1)鈣鈦礦的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)使其穩(wěn)定性容易受到許多外部環(huán)境（如極性介質(zhì)、光、氧和熱）的影響。水穩(wěn)定性差、重金屬離子泄漏帶來的潛在毒性極大地限制了其在生物分析和生物催化中的應(yīng)用。2)生物級聯(lián)催化反應(yīng)整合了至少兩個反應(yīng)，其中級聯(lián)途徑一般遵循一種酶的反應(yīng)產(chǎn)物作為另一種酶的底物的順序方式，需要多種酶的協(xié)同作用。相比之下，所報道的鈣鈦礦納米酶的催化活性相對較少，僅限于過氧化物酶類活性，其納米酶活性的多樣性有待開發(fā)。

  近日，揚(yáng)州大學(xué)舒韻副教授與龐歡教授合作利用具有氧化酶樣活性的多功能CsPbBr₃@Zr-MOF與具有過氧化物酶樣活性的普魯士藍(lán)構(gòu)建全納米酶級聯(lián)體系，與紙基裝置結(jié)合實(shí)現(xiàn)雙模式POC（point-of-care，即時檢測）傳感（比率熒光和比色）。該項(xiàng)研究以“Amphiphilic Polymer Capped Perovskite Compositing with Nano Zr-MOF for Nanozyme-Involved Biomimetic Cascade Catalysis”為題發(fā)表在《Advanced Science》上（Adv. Sci., 2023, 2304149）。論文第一作者為揚(yáng)州大學(xué)2020級碩士研究生葉秋雨（已畢業(yè)）。

  首先作者發(fā)現(xiàn)兩親性聚合物-辛胺接枝的聚丙烯酸（OPA）包覆的CsPbBr₃納米晶體具有類氧化酶和抗壞血酸氧化酶活性，并進(jìn)一步探討了其催化機(jī)理，表明O₂被OPA-CsPbBr₃納米酶激活后，通過類氧化酶途徑生成O₂^??，O₂^??直接氧化抗壞血酸生成H₂O₂。此外，將多功能CsPbBr₃@ Zr-MOF和普魯士藍(lán)作為氧化酶樣和過氧化物酶樣納米酶，構(gòu)建納米酶級聯(lián)體系，以實(shí)現(xiàn)雙模式(比率熒光和比色)生物傳感。并結(jié)合智能手機(jī)-紙質(zhì)point-of-care (POC)即時檢測裝置，實(shí)現(xiàn)了神經(jīng)化學(xué)標(biāo)志物抗壞血酸的簡便、快速、靈敏和準(zhǔn)確檢測。這是首次報道全無機(jī)CsPbX₃鈣鈦礦在仿生級聯(lián)催化中的應(yīng)用，也為臨床疾病的即時診斷開辟了新途徑。 

圖1：(A) OPA-CsPbBr₃納米晶體和PB參與的仿生級聯(lián)催化可能的反應(yīng)途徑。(B)紙基裝置中的仿生級聯(lián)納米酶反應(yīng)，用于AA的雙模比率熒光和比色檢測。

圖2：（A）OPA-CsPbBr₃納米晶體的TEM和HRTEM圖像。（B）OPA-CsPbBr₃的N₂吸附-解吸等溫線和相應(yīng)孔徑分布曲線（插圖）。（C）OPA-CsPbBr₃納米酶催化TMB氧化的實(shí)時紫外-可見吸收光譜和溶液顏色變化圖（插圖）。（D）OPA-CsPbBr₃納米酶在空氣、N₂和O₂環(huán)境中催化氧化TMB后的紫外-可見吸收光譜和溶液顏色變化圖（插圖）。（E）·OH和O₂^??在OPA-CsPbBr₃催化反應(yīng)體系中的EPR光譜。（F）OPA-CsPbBr₃催化不同濃度TMB隨時間變化的紫外吸收曲線。

圖3：OPA-CsPbBr₃納米晶體催化AA前后的紫外-可見吸收光譜。（B） 在空氣、N₂和O₂環(huán)境中，OPA-CsPbBr₃催化AA在259nm處吸光度隨時間變化曲線。（C）O₂^??在不同反應(yīng)體系中的EPR光譜。（D）AA（a）和DHAA（b）的ESI-MS譜圖。（E）OPA-CsPbBr₃催化AA氧化的反應(yīng)途徑。（F）OPA-CsPbBr₃氧化酶樣反應(yīng)的自由能圖以及催化AA的每個反應(yīng)步驟的優(yōu)化吸附構(gòu)型圖。 

圖4：(A）H₂O₂+TMB、PB+ H₂O₂+TMB和PB+TMB體系的紫外-可見吸收光譜。（B）·OH在PB催化反應(yīng)體系中的EPR譜。（C）OPA-CsPbBr₃+AA+TMB&PB、OPA-CsPbBr₃+TMB&PB、OPA-CsPbBr₃+AA+PB、OPA-CsPbBr₃+AA和AA+TMB＆PB體系的紫外-可見吸收光譜。（D） OPA-CsPbBr₃與PB構(gòu)建的無酶級聯(lián)體系的反應(yīng)過程。 

圖5：（A）CsPbBr₃、Zr-MOF和CsPbBr₃@Zr-MOF納米復(fù)合材料的XRD譜圖。（B）CsPbBr₃@Zr-MOF添加AA前后溶液的熒光光譜和熒光實(shí)物圖（插圖）。（C）CsPbBr₃@Zr-MOF添加不同濃度AA前后，在450nm和520nm發(fā)射波長下的時間分辨FL衰減曲線。（E）CsPbBr₃@Zr-MOF添加不同濃度AA后的納米復(fù)合材料溶液的熒光光譜和熒光實(shí)物圖（插圖）。（F） 相應(yīng)的CIE色度圖。（G）I₅₂₀/I₄₅₀與AA濃度的擬合曲線。（H）在不同AA濃度下，納米酶級聯(lián)體系生成TMBox的UV-vis光譜。（I）吸收峰強(qiáng)度與AA濃度的擬合曲線。

圖6：(A）便攜式紙基裝置的制備和測試過程示意圖。（B）熒光強(qiáng)度比值（G/B）與AA濃度之間的關(guān)系，紙基圓孔裝置紫外光照射下的實(shí)際熒光圖像（插圖）。（C）色度強(qiáng)度（R）值與AA濃度之間的關(guān)系，紙基圓孔裝置圖像（插圖）。 

  文章信息：Qiuyu Ye, Enxian Yuan, Jin Shen, Mingli Ye, Qin Xu, Xiaoya Hu, Yun Shu,* Huan Pang,* Amphiphilic Polymer Capped Perovskite Compositing with Nano Zr-MOF for Nanozyme-Involved Biomimetic Cascade Catalysis, Adv. Sci., 2023, 2304149.

  論文鏈接：http://doi.org/10.1002/advs.202304149

作者簡介：

  舒韻，揚(yáng)州大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院副教授。主要從事納米生物電分析，腫瘤及重大疾病標(biāo)志物即時檢測（POCT）新方法、微流控分析等方面的研究，在Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Sci., Anal. Chem., Lab Chip等國際刊物上發(fā)表 SCI 論文50余篇。《Journal of Analysis and Testing》和《分析試驗(yàn)室》期刊青年編委，《Biosensors》期刊特邀編輯。

  龐 歡，揚(yáng)州大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院教授，博士生導(dǎo)師。教育部新世紀(jì)優(yōu)秀人才（2013）、教育部青年長江學(xué)者（2018）、江蘇省杰出青年（2020）、英國皇家化學(xué)學(xué)會會士（2022），全球高被引學(xué)者。擔(dān)任Energy Chem管理編輯，《國家科學(xué)評論》學(xué)科編輯組成員，多個期刊編委、青年編委學(xué)術(shù)兼職。主要從事基于配合物框架材料的能源化學(xué)研究。近年來以第一/通訊作者在《國家科學(xué)評論》、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.等期刊發(fā)表SCI論文300多篇，論文被引次數(shù)達(dá)2萬次，H指數(shù)為90。主編/著英文書籍3本，主編江蘇省高等學(xué)校重點(diǎn)教材2部。授權(quán)國家發(fā)明專利20項(xiàng)。主持或完成國家自然科學(xué)基金3項(xiàng)（聯(lián)合重點(diǎn)1項(xiàng)）。曾獲教育部自然科學(xué)一等獎（第三完成人）、二等獎（第一完成人）。課題組主頁：https://www.x-mol.com/groups/panghuan

博士后招聘

  全職博士后招聘，應(yīng)聘條件：（1）納米化學(xué)、配位化學(xué)、電化學(xué)和生物材料等研究方向，近2年取得或即將取得博士學(xué)位；（2）有較好的研究基礎(chǔ)和英語基礎(chǔ)，原則上需以第一作者在SCI期刊上發(fā)表研究論文2篇或IF>5.0或一區(qū)研究論文1篇；（3）具有獨(dú)立科研能力和嚴(yán)謹(jǐn)?shù)膶W(xué)風(fēng)，富有高度的責(zé)任心和團(tuán)隊(duì)協(xié)作精神。（4）品學(xué)兼優(yōu)，身心健康。請發(fā)送個人簡歷、主要研究成果等相關(guān)資料到：panghuan@yzu.edu.cn；huanpangchem@hotmail.com