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  熱固性聚合物是高分子鏈間發(fā)生共價交聯(lián)而形成的聚合物網(wǎng)絡，具有良好的穩(wěn)定性和機械性能，但不溶不熔，難以通過熔融或溶解途徑再成型利用，廢棄后引起一系列環(huán)境和生態(tài)問題。交聯(lián)聚合物中引入特定刺激（溫度、光照等）下能發(fā)生斷裂/交換的動態(tài)共價鍵，可賦予交聯(lián)聚合物網(wǎng)絡重構的功能。這種網(wǎng)絡結構被稱為共價自適應網(wǎng)絡（covalent adaptable networks，CANs），兼具傳統(tǒng)熱固性聚合物的優(yōu)異性能和熱塑性聚合物的可加工性，為廢棄高分子材料的回收利用提供了有效途徑。

  酯交換反應作為一種常用的動態(tài)共價鍵，被廣泛用于制備可回收交聯(lián)聚合物、以及形狀記憶聚合物、3D打印材料等功能材料。然而，傳統(tǒng)的酯交換反應發(fā)生需要化學計量的羥基，條件較為苛刻，如較高的交換溫度以及催化劑。這帶來了高能耗以及催化劑引起的相容性、毒性等問題。

圖1.酯復分解反應促進熱固性聚合物的回收利用

圖2. N-羥基鄰苯二甲酰亞胺酯的復分解反應。(a)模型化合物的復分解反應。(b)100 °C時NAPI復分解反應的HPLC譜圖。(c)復分解反應的動力學。(d)復分解反應的反應機理。(e)反應中間體酰基自由基的驗證。

  基于這一反應，設計制備了一系列交聯(lián)聚-N-羥基鄰苯二甲酰亞胺酯，其重構機理區(qū)別于現(xiàn)有的解離型（dissociative）和締合型（associative）共價自適應網(wǎng)絡。由于N-羥基鄰苯二甲酰亞胺酯的裂解處于極低的水平，該交聯(lián)聚合物在高溫下表現(xiàn)出優(yōu)異的耐溶劑性和機械穩(wěn)定性；熱壓回收4次后，材料仍具有與原始樣品接近的機械性能。

圖3. 基于N-羥基鄰苯二甲酰亞胺酯的共價自適應網(wǎng)絡的制備與性能。(a)聚合物的設計與合成。(b)聚合物的DMA測試。(c)聚合物的高溫(120°C)溶脹實驗。(d)聚合物的應力松弛行為。(e)聚合物的回收性能。

  論文信息：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c06262

  Direct and Catalyst-Free Ester Metathesis Reaction for Covalent Adaptable Networks

  Yang, S.; Liu, W.; Guo, J.; Yang, Z.; Qiao, Z.; Zhang, C.; Li, J; Xu, J.; Zhao, N.

  J. Am. Chem. Soc. 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c06262

劉文星副研究員簡介

劉文星，博士，浙江大學特聘副研究員。2018年于中國科學院化學研究所獲得博士學位。隨后，分別在瑞士日內(nèi)瓦大學和美國達特茅斯學院進行博士后研究。2021年4月加入浙江大學高分子系。主要研究興趣為動態(tài)聚合物、聚合物的回收、生物醫(yī)用高分子等，在J. Am. Chem. Soc.，Nat. Commun.，Small等期刊發(fā)表SCI收錄文章10余篇。課題組現(xiàn)招收2024年入學碩士及博士研究生，歡迎具有高分子、有機化學、生物醫(yī)學工程等專業(yè)背景的優(yōu)秀學生聯(lián)系！個人主頁：https://person.zju.edu.cn/wenxing_liu

趙寧研究員簡介

趙寧，博士，中國科學院化學研究所研究員，高分子物理與化學實驗室副主任。2010年獲得中科院盧嘉錫青年人才獎，2011年入選中國科學院青年創(chuàng)新促進會會員，2015年獲基金委優(yōu)秀青年基金，2023年獲基金委杰出青年基金。

主要研究興趣為動態(tài)高分子、高性能復合材料和仿生材料。在J. Am. Chem. Soc.，Nat. Commun.，Adv. Mater.等雜志上發(fā)表論文160余篇，H因子51，授權專利100余項。課題組長期招聘博士后和項目聘用人員，提供有競爭力的工資待遇，另根據(jù)工作業(yè)績額外給予可觀的績效獎勵。課題組每年招收研究生2-3人，歡迎有志于投身科研的年輕人加入團隊！課題組主頁：http://zhaoning.iccas.ac.cn/home