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阿爾托大學Olli Ikkala教授、復旦大學彭勃研究員 Small ：機器學習輔助的仿生水凝膠實現味覺識別

2023-10-18 來源：高分子科技

哺乳動物能夠通過味覺系統區分甜、酸、咸、苦和鮮這五種基礎味道。其中，甜、苦和鮮味可通過將水溶性非離子味覺分子與味蕾中的G蛋白偶聯受體結合進行識別，而咸和酸味則是通過離子通道接收氫離子和堿金屬離子來觸發識別。

受味覺原理啟發，阿爾托大學Olli Ikkala教授和復旦大學彭勃研究員提出通過電性和體積變化兩種響應方式，使仿生水凝膠能夠感知不同濃度的甜、咸和酸味。該水凝膠由非離子型單體2-羥乙基甲基丙烯酸酯（HEMA）和離子型單體N-(3-磺基丙基)-N-(甲基丙烯酰氧基乙基)-N,N-二甲基氨基甜菜堿（DMAPS）聚合而成，其識別方式模擬了味覺系統中的蛋白質受體蛋白和離子通道，兩種單體分別與非離子性味覺物質（糖類）和離子性味覺物質（鹽類和酸類）相互作用，從而實現對甜、咸和酸味的特異性識別。

圖 1：仿生水凝膠的味覺識別示意圖

研究人員通過改變兩種單體的摩爾比例來調控水凝膠的透明度和機械性能（圖2a，b，c，d，f，g，h）。密度泛函理論模擬計算的分子間相互作用揭示了水凝膠合成的內部機理：HEMA更傾向與HEMA發生相互作用，從而引發單體聚集。DMAPS傾向于與水結合并增加光學透明度。圖2e顯示，DMAPS-DMAPS和HEMA-HEMA的結合能高于DMAPS-HEMA的結合能，表明水凝膠內部可能存在微觀相分離。

圖 2：水凝膠的特性表征

接下來，研究人員探討了水凝膠在0.17 M 氯化鈉水溶液中浸泡后的電學性能。電化學阻抗顯示，在不同HEMA和DMAPS比例下，水凝膠的電阻均在浸泡過氯化鈉溶液后呈降低趨勢，尤其當DMAPS比例較高時，水凝膠的電阻變化更為明顯（圖3a，b，c），這表明DMAPS在容納離子中發揮了重要作用。此外，通過監測水凝膠體積和電阻的瞬時變化（圖3e，f）揭示了水凝膠味覺檢測的動態穩定性。研究發現，在特定條件下，采用直流電場測量可以簡化水凝膠的電學檢測（圖3d），為實際應用提供了更便捷的測量方式。

圖 3：水凝膠的電學性能表征

圖4探討了水凝膠對不同濃度的氯化鈉、醋酸或D(-)果糖的相對電阻變化和相對體積變化。研究人員將水凝膠浸泡在不同味覺物質的水溶液中，檢測其電阻和體積隨著味覺物質濃度的增加而發生的變化。根據相對電阻變化?R/R₀，不同味覺物質的響應順序為咸味 > 酸味 > 甜味。而在相對體積變化?V/V₀方面，不同味覺物質的響應順序為甜味 > 咸味 > 酸味。這意味著水凝膠對咸味物質的電學響應更為敏感，而在體積變化方面則對甜味物質更為敏感。這些差異可以用于區分不同味覺分子，為仿生味覺傳感系統的開發提供了重要線索。

密度泛函理論揭示了水凝膠對不同味覺物質的電性和體積響應差異，為味覺識別提供了理論基礎。其中，對于具有反聚電解質性質的DMAPS單元，靜電相互作用導致其反平行偶極排列。當氯化鈉插入水凝膠時，耦合的反聚電解質基團解離，從而導致水凝膠膨脹和電導率增加。非離子分子D(-)果糖對水凝膠的相對電阻變化影響較小，因為它與DMAPS的相互作用較弱，但該分子可以與HEMA網絡進行氫鍵作用，引起水凝膠的膨脹。醋酸在水溶液中主要以非電離態存在，醋酸分子對HEMA的結合能力大于與DMAPS的結合能，而離子狀態更傾向于與DMAPS結合，并導致水凝膠的電阻變化。
為了展示這一人工仿生味覺系統的實際用途，研究人員從本地超市購買了六種食品，包括橙汁、可樂、腌黃瓜汁、海鹽水、白醋和檸檬汁，將水凝膠浸泡在各溶液中過夜以達到平衡后，對其電阻和體積變化進行了分析表征。圖4e顯示所有溶液均可根據水凝膠的電阻響應和體積響應劃分成三個味道，且其味覺劃分與人類的味覺體驗極為相似。

圖 4：味覺識別測試

為了實現更具有應用前景的味覺分析，研究引入了機器學習方法（圖5），采用深度神經網絡（多層感知器）來處理電阻和體積響應數據，以識別和分類不同味覺物質的濃度。通過使用九個輸出來表示不同味道的濃度，包括甜味、咸味和酸味的淡、中和強濃度，機器學習模型能夠在限定數據集的情況下半定量地感知味道。這一方法可在實際食品中區分不同的味道，甚至能夠識別混合味道，具有廣泛前景。

圖 5：機器學習輔助的味覺識別

原文鏈接：https://doi.org/10.1002/smll.202305195

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（責任編輯：xu）

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