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廣東省科學(xué)院生醫(yī)所郭會(huì)龍 ACS Mater. Lett.：高效抗菌抗炎、glucose/ROS雙重響應(yīng)可注射自愈合粘性水凝膠

2023-10-30 來(lái)源：高分子科技

由于糖尿病創(chuàng)面極易受到細(xì)菌感染，導(dǎo)致傷口嚴(yán)重發(fā)炎，無(wú)法愈合或反復(fù)發(fā)作給患者和醫(yī)療系統(tǒng)造成了巨大困擾和損失。因此，感染性糖尿病創(chuàng)面的治療不僅是亟待解決的臨床問(wèn)題，也是關(guān)乎民生的國(guó)家重要需求。水凝膠傷口敷料與生物軟組織結(jié)構(gòu)相似，可以覆蓋傷口作為防止外部感染的臨時(shí)屏障，誘導(dǎo)皮膚組織再生，已成為最具吸引力的傷口敷料。作者前期通過(guò)動(dòng)態(tài)化學(xué)鍵及兒茶酚改性的分子設(shè)計(jì)制備了促組織再生可注射自愈合粘性水凝膠（ACS Appl Mater Inter 2021, 13 (51), 61638-61652；Chem Mater 2022, 34 (6), 2655-2671）。然而，同時(shí)兼具組織粘附適應(yīng)性及傷口微環(huán)境響應(yīng)藥物釋放高效抗菌、抗炎性能的多功能水凝膠敷料的設(shè)計(jì)制備仍然是一個(gè)持續(xù)性的挑戰(zhàn)。

近期，廣東省科學(xué)院生物與醫(yī)學(xué)工程研究所郭會(huì)龍副研究員設(shè)計(jì)了一種高效抗菌抗炎、glucose/ROS雙重響應(yīng)可注射自愈合粘性水凝膠，該水凝膠由兒茶酚改性的羥乙基殼聚糖（GCHCA）與苯硼酸改性的透明質(zhì)酸（HAAPBA）通過(guò)形成動(dòng)態(tài)苯硼酯鍵賦予水凝膠優(yōu)異的可注射、自愈合及組織粘附性能，此外，高效光熱協(xié)同抗菌茶多酚銀納米粒子TP@AgNPs通過(guò)納米粒子表面的鄰苯二酚或醌基團(tuán)與凝膠分子網(wǎng)絡(luò)中的苯硼酸或伯胺形成動(dòng)態(tài)苯硼酯或亞胺鍵分散到水凝膠中。并且水凝膠分子網(wǎng)絡(luò)中glucose/ROS雙重響應(yīng)動(dòng)態(tài)苯硼酯鍵可實(shí)現(xiàn)TP@AgNPs的響應(yīng)性釋放。從而促進(jìn)M2極化以實(shí)現(xiàn)高效的抗炎作用，并且過(guò)量活性氧也可被水凝膠中兒茶酚基團(tuán)和ROS敏感的苯硼酯鍵的協(xié)同作用清除。此外，水凝膠具有良好的生物相容性和抗氧化性能。因此，作者設(shè)計(jì)的這種先進(jìn)功能敷料同時(shí)具有可注射、自愈合、組織粘附性和優(yōu)異的光熱和銀納米顆粒協(xié)同抗菌活性，并可調(diào)節(jié)巨噬細(xì)胞M2極化，以減少炎癥反應(yīng)和清除ROS。經(jīng)注射可充分填充和粘附在不規(guī)則的傷口組織上，通過(guò)高效的抗菌、抗炎、抗氧化、促進(jìn)血管形成和膠原沉積，在體內(nèi)顯著加速感染性糖尿病傷口的愈合過(guò)程。

圖 1 水凝膠的制備與應(yīng)用; a) TP@Ag NPs的制備; b) HAAPBA的合成; c) GCHCA的合成; d) 水凝膠的制備及分子網(wǎng)絡(luò)示意圖; e) 感染性糖尿病傷口愈合應(yīng)用示意圖.

兒茶酚基團(tuán)的引入可賦予水凝膠優(yōu)異的組織粘附性能，其可以粘附在皮膚組織上且可以適應(yīng)組織運(yùn)動(dòng)，并且粘附在豬皮上的水凝膠在水中經(jīng)任意彎曲扭折亦不脫落。Lap shear粘接強(qiáng)度可達(dá)30 kPa。由于糖尿病傷口中會(huì)有較高水平的葡萄糖和活性氧，因此水凝膠網(wǎng)絡(luò)glucose/ROS雙重響應(yīng)性動(dòng)態(tài)苯硼酯鍵可實(shí)現(xiàn)傷口微環(huán)境響應(yīng)藥物釋放。由圖2f、g和h的研究可知，水凝膠在葡萄糖和活性氧的環(huán)境中會(huì)響應(yīng)性降解，釋放TP@AgNPs。

圖 2 a) 水凝膠在手指皮膚上的粘附性和形狀適應(yīng)性; b) 水凝膠與生物組織表面相互作用示意圖; c) 和d) HAAPBA/GCHCA/TP@Ag NPs 水凝膠在水中粘附豬皮的性能; e) lap shear粘接強(qiáng)度; f) Glucose/ROS 響應(yīng)性釋放TP@Ag NPs; g) Glucose/ROS響應(yīng)性溶脹與降解行為; h) glucose/ROS響應(yīng)性網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)示意圖和 Glucose/ROS響應(yīng)性宏觀照片和微觀形貌變化 (* : p < 0.05, ** : p < 0.01, n=3)

由圖3的研究可知，水凝膠中TP@AgNPs的引入可賦予其優(yōu)異的光熱活性及穩(wěn)定性。水凝膠中TP@AgNPs及NIR照射協(xié)同作用可使其殺滅98.96 %的S. aureus 和 99.07 %的E. coli。且水凝膠具有優(yōu)異的生物相容性和抗氧化性能，如圖4所示。

圖 3 體外光熱和光熱抗菌活性

圖 4 a) 溶血性能; b) CCK-8 結(jié)果; c) 細(xì)胞活死定量分析; d) 細(xì)胞活死分析; e) DPPH清除率; f) DPPH 清除機(jī)制; g) ROS 清除定量分析; h) 活性氧清除照片(* : p < 0.05, ** : p < 0.01, n=5)

水凝膠中TP@AgNPs的響應(yīng)性釋放可調(diào)節(jié)巨噬細(xì)胞M2極化，以減少炎癥反應(yīng)，通過(guò)動(dòng)物實(shí)驗(yàn)體內(nèi)研究，該水凝膠經(jīng)注射可充分填充和粘附在不規(guī)則的傷口組織上，并通過(guò)高效的抗菌、抗炎、抗氧化、促進(jìn)血管形成和膠原沉積，在體內(nèi)顯著加速感染性糖尿病傷口的愈合過(guò)程。如圖5和圖6所示

圖 5 a)和b)體外M2極化表征; c) 鼠尾止血測(cè)試; d) 體內(nèi)治療過(guò)程示意; e) 大鼠傷口光熱圖片; f) 傷口愈合照片; g) 傷口愈合定量分析(*: p < 0.05, **: p < 0.01, n=5)

圖 6 a) H&E b) Masson分析; c) IL-1β, IL-4, VEGF 和TGFβ第三天的免疫組化 ; d) CD31 (紅) 和 α-SMA (綠)第七天的熒光染色; e) 定量分析 (* : p < 0.05, ** : p < 0.01, n=5)

小結(jié)：作者設(shè)計(jì)的這種多功能水凝膠同時(shí)具有可注射、自愈合、組織粘附性和優(yōu)異的光熱和銀納米顆粒協(xié)同抗菌活性，并可調(diào)節(jié)巨噬細(xì)胞M2極化，以減少炎癥反應(yīng)和清除ROS。經(jīng)注射可充分填充和粘附在不規(guī)則的傷口組織上，通過(guò)高效的抗菌、抗炎、抗氧化、促進(jìn)血管形成和膠原沉積，在體內(nèi)顯著加速感染性糖尿病傷口的愈合過(guò)程。該工作以“Dual Glucose/ROS-sensitive Injectable Adhesive Self-Healing Hydrogel with Photothermal Antibacterial Activity and Modulation of Macrophage Polarization for Infected Diabetic Wound Healing”為題發(fā)表在《ACS Materials Letters》上，該工作得到了廣東省科學(xué)院發(fā)展專項(xiàng)資金項(xiàng)目、廣東省自然科學(xué)基金項(xiàng)目的支持，廣東省科學(xué)院生醫(yī)所周小雁博士、南方醫(yī)科大學(xué)珠江醫(yī)院寧小群主治醫(yī)師和暨南大學(xué)廣州紅十字會(huì)醫(yī)院與生醫(yī)所聯(lián)合培養(yǎng)博士研究生陳藝文為論文的共同第一作者，廣東省科學(xué)院生醫(yī)所郭會(huì)龍副研究員為論文的通訊作者。

原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.3c00925

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（責(zé)任編輯：xu）

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