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福建師大 CEJ：CsPbBr3與商用聚合物的無溶劑共混 - 界面可視化、帶隙工程和3D打印穩定性的提高

2024-01-31 來源：高分子科技

金屬鹵化物鈣鈦礦(MHPs)因其優異的光電性能而受到廣泛關注，但其在開放環境中的不穩定性也成為限制其應用的固有難題。引入聚合物穩定MHPs一直是MHPs光電器件領域的一個研究熱點。一方面聚合物可以鈍化MHPs表面缺陷，使MHPs與水和氧氣隔絕；另一方面，聚合物具有良好的力學性能，這使得MHPs/聚合物復合材料具有良好的柔韌性、延展性、回彈性和加工性。

圖1. CsPbBr₃@polymer復合材料制備流程。

傳統的金屬鹵化物鈣鈦礦(MHPs)聚合物復合材料通常在有機溶劑中制備，而溶劑的使用往往伴隨著環境風險和復雜的后處理步驟。近期，福建師范大學杜克釗團隊聯合陳慶華/錢慶榮團隊在鈣鈦礦聚合物熒光材料的研究中取得了重要進展。在該工作中，他們采用無溶劑雙螺桿擠出技術，通過添加油胺作為CsPbBr₃和聚合物之間的相容劑，成功制備了CsPbBr₃@聚合物熒光材料，并將其推廣到多種商用聚合物（PLA、PP、PE和PBAT）中(圖1)。這種方法不僅環保，適用性廣，也有效地提高了MHPs的穩定性：CsPbBr₃@PE₅/PLA₅在水中浸泡80天后依舊保持了穩定的綠光發射，同時其藍光穩定性以及高溫高濕條件下的穩定性也得到了顯著的增強(圖2)；并且其優越的加工性能和材料的可定制性為MHPs/聚合物復合材料在3D打印領域的應用提供了可能性。

圖2 CsPbBr₃@PE₅/PLA₅復合材料的熒光表征以及穩定性測試

圖3 含不同比例PE和PLA CsPbBr₃@PE/PLA復合材料的PL光譜、DSC曲線、截面SEM圖像和熒光圖像

并且，該工作首次將鹵化物鈣鈦礦引入到雙相聚合物體系中并且分析MHPs分布對材料熒光性能的影響。利用潤濕系數計算結合透射電鏡(TEM)以及掃描電鏡(SEM)等表征技術分析CsPbBr₃主要分布在復合材料的界面處；得益于CsPbBr₃的熒光特性和界面處的分布，在熒光顯微鏡下可以方便地觀察到PE/PLA界面的形態（圖3）。CsPbBr₃的界面定位不僅提供了一種新的材料界面可視化技術，并且能夠促進CsPbBr₃@PE₅/PLA₅的陰離子交換從而實現快速能帶調控(圖4)。最后，通過單螺桿擠出機對CsPbBr₃@PE₅/PLA₅復合材料進行擠出牽引并得到平均直徑1.75 mm的3D打印線材。所獲得的3D打印線材在高溫 (175℃) 熔體加工后仍保持穩定的綠色發射，并可進一步通過FDM打印機直接打印出不同形狀的熒光產品 (圖4)，拓寬了其在各個領域的應用前景。該工作以“Solvent-free blending of CsPbBr3 and commercial polymer: Interface-visualization, bandgap engineering and improved stability in 3D printing”為題發表在《Chemical Engineering Journal》上（Chem. Eng. J, 2024: 148965.）。文章第一作者是福建師范大學化學與材料學院2021級博士生劉禎，福建師范大學杜克釗教授、孫曉麗副教授和周為明博士為本文的通訊作者。該研究得到國家自然科學基金(No . 22373014)、福建省自然科學基金(No . 2022J06019)、福建師范大學青年教師孵化基金(SDPY 2023015)的支持。

圖4 CsPbBr₃@PE₅/PLA₅復合材料的能帶調控及3D打印

文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.148965

全文免費下載鏈接：https://authors.elsevier.com/a/1iUur4x7R2k6gT

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（責任編輯：xu）

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