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南京郵電大學(xué)陳潤鋒教授課題組 Adv. Mater.：在多重刺激響應(yīng)碳點(diǎn)長余輝領(lǐng)域取得新進(jìn)展

2024-09-19 來源：高分子科技

光響應(yīng)材料在推動(dòng)光電應(yīng)用的發(fā)展方面做出了巨大貢獻(xiàn)，尤其在生物成像、傳感器和信息安全等光電子領(lǐng)域。光致變色和光致發(fā)光（PL）是光照射后研究最多的兩種光相應(yīng)行為，分別表現(xiàn)為外觀顏色變化和發(fā)光變化。光致變色行為主要源于光致變色基團(tuán)在光激發(fā)下具有兩種不同物理和化學(xué)性質(zhì)的化學(xué)結(jié)構(gòu)之間的可逆異構(gòu)化，從而呈現(xiàn)不同的外觀顏色變化，將光致發(fā)光特性與光致變色相結(jié)合，是構(gòu)建高性能多功能光響應(yīng)材料的重要途徑。

碳點(diǎn) (CDs) 作為新興的 0D 發(fā)光納米材料之一，具有豐富的光學(xué)性能和優(yōu)異的生物相容性、高穩(wěn)定性和低毒性等，近年來引起了人們的極大興趣。而且，CDs的光致發(fā)光特性可以與光致變色相結(jié)合，在外界刺激下表現(xiàn)出動(dòng)態(tài)可調(diào)的顏色變化，具有多功能光響應(yīng)性能。然而，由于多功能光響應(yīng)碳點(diǎn)材料的構(gòu)建原理和機(jī)理的限制，在設(shè)計(jì)光致變色長余輝碳點(diǎn)方面仍然具有挑戰(zhàn)性。

近日，南京郵電大學(xué)陳潤鋒教授課題組通過水熱法將萘酰亞胺（NI）結(jié)構(gòu)原位嵌入到碳點(diǎn)中，隨后通過聚乙烯吡咯烷酮（PVP）包覆，成功制備出具有光致變色和長余輝特性的多功能材料。NI結(jié)構(gòu)的CDs-PVP由于原位形成NI自由基陰離子而顯示出本征的光致變色特性，并具有可控的多刺激響應(yīng)余輝行為。值得注意的是，光照后觀察到了從無色到棕色的廣泛的外觀顏色變化，發(fā)光顏色從藍(lán)色到黃色的轉(zhuǎn)變，以及長達(dá)253 ms的長余輝壽命。利用對(duì)多種外刺激具有動(dòng)態(tài)響應(yīng)的刺激變色和刺激發(fā)光，實(shí)現(xiàn)了可逆的安全Snapchat、數(shù)據(jù)加密/解密和突觸成像識(shí)別。這些發(fā)現(xiàn)揭示了設(shè)計(jì)具有余輝的多刺激響應(yīng)光致變色CDs的基本原理，擴(kuò)展了在先進(jìn)信息防偽乃至人工智能中的應(yīng)用。

圖1. (a) 制備具有余輝的光致變色CDs-PVP。(b) CDs-PVP的多刺激響應(yīng)光致變色和PL特性。

圖2. (a) CDs的TEM圖像與尺寸分布圖（插圖）。(b) CDs、NA和NEA的FTIR光譜。(c-g) CDs的XRD (c) 、XPS (d)和高分辨率XPS (e-g)。

圖3. (a) 吸收 (黑色)、SSPL (藍(lán)色) 和磷光 (紅色) 光譜。(b) 關(guān)閉激發(fā)源時(shí) 550 nm 發(fā)射的衰減曲線 (550 nm) 和發(fā)射照片 (插圖)。(c–e) 在不同時(shí)間的紫外線照射后，歸一化的原位吸收 (c) 和SSPL (d) 光譜以及外觀和發(fā)射照片 (插圖) 和CIE 坐標(biāo) (e)。(f) 經(jīng)365 nm 紫外線 (20 mW cm^?2) 光活化后，RTP 光譜增強(qiáng)，壽命延長 (插圖)。(g) 光活化和失活 RTP 的可逆性。(h,i) 光活化CDs-PVP薄膜的激發(fā)-磷光映射（h）、瞬態(tài)發(fā)射衰減圖像和550 nm PL衰減曲線（插圖）（i）。

圖4. (a–d) EPR 光譜 (a)、吸收和 SSPL (77 K) 光譜重疊 (b)、77 K 下的磷光光譜 (c) 和(d) 77 K 下原始 (藍(lán)線) 和光活化 (紅線) CDs-PVP 薄膜的熒光 (左，460 nm) 和磷光 (右，520 nm) 衰減曲線。(e) 原始 CDs-PVP 薄膜在氮?dú)?(N₂) 和氧氣 (O₂) 中的磷光光譜。f) 光活化 CDs-PVP 薄膜在 80°C 下加熱長達(dá) 30 分鐘之前和之后的 SSPL 光譜和發(fā)射照片 (插圖)。g) 光活化 CDs-PVP 薄膜在濕度為 80% 的水熏長達(dá) 20 分鐘之前和之后的吸收光譜和外觀照片 (插圖)。h) TD-DFT 計(jì)算了 NEA 的單重態(tài)和三重態(tài)激發(fā)態(tài)以及 NEA 陰離子自由基的雙重態(tài)激發(fā)態(tài)的能級(jí)。還預(yù)測(cè)了 NEA 的S₁和 T_n 之間的 SOC 值(??)。i) 光活化和加熱后 CDs-PVP 的材料結(jié)構(gòu)。j) 提出的可逆光致變色和刺激響應(yīng)有機(jī)余輝的機(jī)制。

圖 5. 在安全 Snapchat、數(shù)據(jù)加密和突觸成像識(shí)別中的應(yīng)用：a) 由 CDs-PVP 薄膜制成的用于安全 Snapchat 的可重寫紙張的插圖，其中顯示了寫入和擦除過程中拍攝的照片。b、c) 使用 CDs-PVP、CCDs-PVP 和 Cz 在96 孔板中的圖案示意圖 (b)，以及在不同激發(fā)方法和周期下拍攝的相應(yīng) SSPL 和余輝照片 (c)。d)使用 3×3 CDs-PVP 薄膜陣列從嘈雜的光輸入中識(shí)別圖像的示意圖。e) 陣列每個(gè)像素處 550 nm 發(fā)射的 SSPL 強(qiáng)度。(f) 圖像識(shí)別前后 3×3陣列的 SSPL 強(qiáng)度映射。

以上相關(guān)成果發(fā)表在Advanced Materials。論文的第一作者為南京郵電大學(xué)博士生郭振麗，通訊作者為陳潤鋒教授。該研究得到國家自然科學(xué)基金委、南京郵電大學(xué)“華禮人才”項(xiàng)目、有機(jī)電子與信息顯示國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)開放課題、上海交通大學(xué)區(qū)域光纖通信網(wǎng)與新型光通信系統(tǒng)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室等項(xiàng)目的支持。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202409361

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（責(zé)任編輯：xu）

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