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南京郵電大學陳潤鋒教授課題組 Adv. Mater.：在多重刺激響應碳點長余輝領域取得新進展

2024-09-19 來源：高分子科技

光響應材料在推動光電應用的發展方面做出了巨大貢獻，尤其在生物成像、傳感器和信息安全等光電子領域。光致變色和光致發光（PL）是光照射后研究最多的兩種光相應行為，分別表現為外觀顏色變化和發光變化。光致變色行為主要源于光致變色基團在光激發下具有兩種不同物理和化學性質的化學結構之間的可逆異構化，從而呈現不同的外觀顏色變化，將光致發光特性與光致變色相結合，是構建高性能多功能光響應材料的重要途徑。

碳點 (CDs) 作為新興的 0D 發光納米材料之一，具有豐富的光學性能和優異的生物相容性、高穩定性和低毒性等，近年來引起了人們的極大興趣。而且，CDs的光致發光特性可以與光致變色相結合，在外界刺激下表現出動態可調的顏色變化，具有多功能光響應性能。然而，由于多功能光響應碳點材料的構建原理和機理的限制，在設計光致變色長余輝碳點方面仍然具有挑戰性。

近日，南京郵電大學陳潤鋒教授課題組通過水熱法將萘酰亞胺（NI）結構原位嵌入到碳點中，隨后通過聚乙烯吡咯烷酮（PVP）包覆，成功制備出具有光致變色和長余輝特性的多功能材料。NI結構的CDs-PVP由于原位形成NI自由基陰離子而顯示出本征的光致變色特性，并具有可控的多刺激響應余輝行為。值得注意的是，光照后觀察到了從無色到棕色的廣泛的外觀顏色變化，發光顏色從藍色到黃色的轉變，以及長達253 ms的長余輝壽命。利用對多種外刺激具有動態響應的刺激變色和刺激發光，實現了可逆的安全Snapchat、數據加密/解密和突觸成像識別。這些發現揭示了設計具有余輝的多刺激響應光致變色CDs的基本原理，擴展了在先進信息防偽乃至人工智能中的應用。

圖1. (a) 制備具有余輝的光致變色CDs-PVP。(b) CDs-PVP的多刺激響應光致變色和PL特性。

圖2. (a) CDs的TEM圖像與尺寸分布圖（插圖）。(b) CDs、NA和NEA的FTIR光譜。(c-g) CDs的XRD (c) 、XPS (d)和高分辨率XPS (e-g)。

圖3. (a) 吸收 (黑色)、SSPL (藍色) 和磷光 (紅色) 光譜。(b) 關閉激發源時 550 nm 發射的衰減曲線 (550 nm) 和發射照片 (插圖)。(c–e) 在不同時間的紫外線照射后，歸一化的原位吸收 (c) 和SSPL (d) 光譜以及外觀和發射照片 (插圖) 和CIE 坐標 (e)。(f) 經365 nm 紫外線 (20 mW cm^?2) 光活化后，RTP 光譜增強，壽命延長 (插圖)。(g) 光活化和失活 RTP 的可逆性。(h,i) 光活化CDs-PVP薄膜的激發-磷光映射（h）、瞬態發射衰減圖像和550 nm PL衰減曲線（插圖）（i）。

圖4. (a–d) EPR 光譜 (a)、吸收和 SSPL (77 K) 光譜重疊 (b)、77 K 下的磷光光譜 (c) 和(d) 77 K 下原始 (藍線) 和光活化 (紅線) CDs-PVP 薄膜的熒光 (左，460 nm) 和磷光 (右，520 nm) 衰減曲線。(e) 原始 CDs-PVP 薄膜在氮氣 (N₂) 和氧氣 (O₂) 中的磷光光譜。f) 光活化 CDs-PVP 薄膜在 80°C 下加熱長達 30 分鐘之前和之后的 SSPL 光譜和發射照片 (插圖)。g) 光活化 CDs-PVP 薄膜在濕度為 80% 的水熏長達 20 分鐘之前和之后的吸收光譜和外觀照片 (插圖)。h) TD-DFT 計算了 NEA 的單重態和三重態激發態以及 NEA 陰離子自由基的雙重態激發態的能級。還預測了 NEA 的S₁和 T_n 之間的 SOC 值(??)。i) 光活化和加熱后 CDs-PVP 的材料結構。j) 提出的可逆光致變色和刺激響應有機余輝的機制。

圖 5. 在安全 Snapchat、數據加密和突觸成像識別中的應用：a) 由 CDs-PVP 薄膜制成的用于安全 Snapchat 的可重寫紙張的插圖，其中顯示了寫入和擦除過程中拍攝的照片。b、c) 使用 CDs-PVP、CCDs-PVP 和 Cz 在96 孔板中的圖案示意圖 (b)，以及在不同激發方法和周期下拍攝的相應 SSPL 和余輝照片 (c)。d)使用 3×3 CDs-PVP 薄膜陣列從嘈雜的光輸入中識別圖像的示意圖。e) 陣列每個像素處 550 nm 發射的 SSPL 強度。(f) 圖像識別前后 3×3陣列的 SSPL 強度映射。

以上相關成果發表在Advanced Materials。論文的第一作者為南京郵電大學博士生郭振麗，通訊作者為陳潤鋒教授。該研究得到國家自然科學基金委、南京郵電大學“華禮人才”項目、有機電子與信息顯示國家重點實驗開放課題、上海交通大學區域光纖通信網與新型光通信系統國家重點實驗室等項目的支持。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202409361

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（責任編輯：xu）

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