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  生物體能夠隨捕食、避險等生命活動需要或環(huán)境改變而靈活變化形狀。近30年，研究人員發(fā)展出雙層、梯度、取向、宏觀組裝等策略，設計了眾多具有不對稱刺激響應性的水凝膠，來模仿自然界生物的復雜精妙變形，理解變形機制。這些水凝膠的不同部位或方向在pH、電、光、磁場、溫度、濕度、流體壓力等刺激下產生顯著的溶脹程度或力學性質差異，形成內應力，驅動整體折疊、彎曲、扭轉、隆起、起皺。然而，這些不對稱構筑結構是在材料制備過程中產生的，被成型水凝膠的高分子網絡所固定。因此，其變形所能實現(xiàn)的形狀有限，難以靈活更改。如何讓已成型的均質或各向同性水凝膠獲得可重構的非均質性或各向異性，進而按照重新編輯的程序變形，是一項巨大挑戰(zhàn)。針對上述問題，中國科學院寧波材料所陳濤研究員團隊及寧波工程學院高國榮副教授進行合作，在受海洋變形蟲靈活改變形態(tài)以適應海水鹽度變化的啟發(fā)下（圖1a），發(fā)展了一種將鹽溶液圖案化地滲入水凝膠以重構其各向異性，更改其變形程序的新策略。該工作近期以題為“Marine Amoebae-Inspired Salting Hydrogels to Reconfigure Anisotropy for Reprogrammable Shape Morphing”的論文發(fā)表在Angewandte Chemie (Angew. Chem. Int. Ed., 2024, e202416672)。

  該策略的實現(xiàn)依賴于高分子網絡上的靜電吸引-靜電排斥可逆變化，以及水凝膠內外滲透壓。聚兩性電解質水凝膠帶有相同化學計量數(shù)的COO^?和N⁺（CH₃）₃基團，存在靜電吸引（圖1b, c）。浸入HCl/NaCl溶液后，水凝膠溶脹。此處，因為COO^?質子化成了COOH，聚兩性電解質變得像陽離子聚電解質，存在N⁺（CH₃）₃/N⁺（CH₃）₃靜電排斥（圖1d）。再轉移到水中，水凝膠首先進一步溶脹，接著又自發(fā)轉向去溶脹，最終恢復初始尺寸。此處，再溶脹是聚電解質行為，由滲透壓驅動（圖1e），如同先到NaCl溶液中吐出水的聚陽離子水凝膠轉到水中的再吸水，亦如同變形蟲或海蜇從高鹽度海水過渡到淡水中的吸水溶脹；去溶脹是反聚電解質行為，由于水凝膠內部pH值上升和H⁺、Na⁺、Cl^?往外透析，COOH去質子化成COO^?并重新與N⁺（CH₃）₃吸引配對，牽引高分子網絡緩慢收縮（圖1f）。

圖1. 海洋變形蟲啟發(fā)的水凝膠各向異性配置方法。（a）變形蟲溶脹-去溶脹示意圖。（b）聚兩性電解質分子結構。示意圖表明水凝膠（c）在水中平衡，（d）在HCl/NaCl溶液中溶脹，（e）在水中再溶脹，然后（f）自發(fā)去溶脹過程的結構變化。（g）馬鞍形變化過程示意圖。

圖2. 聚兩性電解質水凝膠的溶脹-再溶脹-去溶脹過程。水凝膠在HCl/NaCl溶液中溶脹，然后在水中再溶脹-去溶脹的（a） 照片和（b） 溶脹度變化曲線。（c） 此過程中的凝膠經凍干處理的紅外光譜。（d）COO^?和COOH基團，以及（e） Na和Cl元素相對含量變化。

圖3. HCl/NaCl溶液的pH和IS對溶脹-再溶脹-去溶脹的影響。水凝膠在 （a）pH 2、（b） pH 3、（c） pH 4以及IS不同的HCl/NaCl溶液中溶脹，隨后轉移到水中再溶脹-去溶脹的溶脹度變化。水凝膠在pH 4的HCl溶液中溶脹，隨后在水中去溶脹的（d）照片，（e）溶脹度曲線，（f）結構變化示意圖。分子動力學模擬水凝膠（g）在水中，（h）HCl溶液中，以及（i）HCl/NaCl溶液中溶脹至平衡的結構。

圖 4. 重構各向異性。（a） 以HCl/NaCl溶液為“墨水”往水凝膠上繪制圖案。（b）水凝膠條在水中彎曲-伸展。（c）5次彎曲-伸展循環(huán)，圓心角θ隨時間的變化。改變“墨水”的（d） pH值，（e）IS，（f）吸收時間，θ隨時間的變化。相同水凝膠條彎折 （g） 一處、（h） 兩處、（i） 三處，以及卷成（j） “U”、（k） 耳廓、（l） “8”字形的照片。

圖5. 程序化變形。2D圓片變形成3D（a）傘蓋，（b）寬氈帽，（c）漁夫帽，（d）球冠，（e）馬鞍，（f）自行車鞍座的照片。（g）花朵和（h）馬蹄蓮的變形過程。

圖6. 重新設置變形程序。長徑比（a，b）1:1，（c，d）1.6:1，（e，f）3:1的方片分別按不同圖案程序變形成管狀和波紋管。水凝膠條帶按（g）45°和（h）–45°平行條紋分別扭曲成左、右手性螺旋。