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天大封偉教授團隊 Nano Today：構筑固液獨立雙重網絡通道以實現動態目標的自主熱管理

2024-11-24 來源：高分子科技

在科技迅猛發展的時代，5G、新能源汽車等前沿領域蓬勃興起，設備功率密度持續攀升，熱失控問題日益嚴峻，研發能與環境智能響應，實現動態目標自主充/散熱的高性能熱管理材料的需求變得極為迫切。因此，為了實現精準的智能熱控，需要設計一種能夠自動適應環境、與粗糙和動態的接觸表面實現緊密貼合，并且還能作為傳感層與外部環境互動，實現智能熱控的高性能熱界面材料。通過聚合物分子設計，構建高形變、低模量特性，并與固-液高導熱填料相結合，為實現聚合物基導熱復合材料的動態目標自主熱控提供了可能性。

近日，天津大學封偉教授團隊設計合成了一種兼具傳感和導熱的新型聚合物基軟彈性的導熱復合材料。通過真空輔助浸漬工藝將垂直排列的石墨烯氣凝膠（VGA）與改性聚二甲基硅氧烷（mPDMS）結合。進一步采用激光蝕刻技術在VGA/mPDMS復合材料中構建了互連的液態金屬網絡通道，最終形成液態金屬/石墨烯氣凝膠/改性聚二甲基硅氧烷復合材料（LM-VGA/mPDMS）（圖1）。固液雙連續通道獨立的由液態金屬和石墨烯氣凝膠所組成，不僅具有出色的熱導率，還展現了良好的變形能力，顯著提升了熱傳導性能。此外，得益于LM-VGA/mPDMS獨特的雙連續網絡結構，其中液態金屬網絡充當電極，VGA/mPDMS作為摩擦與封裝層，該材料能夠通過運動物體產生的電信號精準地檢測運動模式和物體位置，為動態目標自主熱管理系統的研究與開發提供了重要的理論支持與實踐指導。

相關研究成果近期以“Encapsulated solid-liquid dual continuous pathways with low modulus and high thermal conductivity for dynamic target autonomous thermal management”為題發表在最新一期的《Nano Today》。天津大學博士生何青霞為第一作者，封偉教授為通訊作者。該研究得到了國家自然科技委重點基金項目支持。

圖1. LM-VGA/mPDMS導熱復合材料的制備流程圖及其在熱管理與運動檢測領域的應用。

通過引入甲基氫硅氧烷-二甲基硅氧烷低聚物降低聚合物鏈段間的相互作用力，增加了聚合物分子鏈的移動性，降低聚合物模量（圖2）。復合基體經等離子體處理后，VGA/mPDMS與液態金屬兼容性良好。在高壓縮比下也能迅速恢復初始狀態，表現出優秀的彈性和韌性。同時有限元模擬表明獨立固-液連續通道有效降低了復合材料的壓縮強度和模量。

圖2. mPDMS及LM-VGA/mPDMS復合材料的力學性能。（a）mPDMS分子結構示意圖。（b-c）不同外部增塑劑含量下mPDMS的剪切儲能模量和壓縮應力-應變曲線。（d-e）含60 wt%增塑劑的mPDMS最大壓縮應力-應變曲線及其壓縮與釋放過程實物照片。（f-g）經等離子體處理前后，LM-VGA/mPDMS中VGA/mPDMS復合基體與液態金屬界面的SEM圖像及其兼容性增強機制示意圖。（h）不同VGA含量下VGA/mPDMS和LM-VGA/mPDMS復合材料的壓縮應力-應變曲線。（i） mPDMS、SYLGARDTM 184、VGA/mPDMS-3和LM-VGA/mPDMS-3復合材料在20%應變下的壓縮應力與模量。（j） LM-VGA/mPDMS與VGA/mPDMS在20%壓縮后應力分布的有限元模擬。

通過優化固液熱填充物的幾何及界面設計，有效減少了液態金屬與聚合物之間的熱阻。在不同網絡結構（矩形、三角形、平行四邊形）的熱傳導性能模擬中，矩形網絡顯示出最佳的熱傳導效率。固液雙連續導熱通道顯著降低了液態金屬與基體之間的界面熱阻，改善了聲子傳輸。熱循環測試表明，LM-VGA/mPDMS具有優異的熱循環可靠性。該復合材料結合了高熱導率、良好的柔性和韌性，表現出在可穿戴電子、軟機器人和柔性設備中的潛力（圖三）。

圖3. LM-VGA/mPDMS復合材料的熱性能。（a）LM-VGA/mPDMS內部固-液獨立雙連續網絡的構建。（b）相同體積含量下點、線和網絡液態金屬熱傳導路徑的有限元分析結果。（c）不同網絡結構單元的熱傳導有限元分析。（d）不同VGA負載下VGA/mPDMS和LM-VGA/mPDMS的熱導率。（e） LM-VGA/mPDMS的κ_⊥隨高/低溫循環的變化。（f）LM-VGA/mPDMS在不同彎曲曲率界面下的熱傳導及點“p”處時間-溫度曲線的演變。（g）LM-VGA/mPDMS復合材料與以往報道的彈性熱導材料的熱導率與彈性模量對比。

復合材料 LM-VGA/mPDMS具有超低的模量、回彈性及高導熱性能，在有效填充界面間的微小空隙，降低接觸熱阻的同時，還能起到緩沖作用，提高傳熱能力（圖4）。與其他商用高性能TIM，如銅、硅膠墊相比，LM-VGA/mPDMS在高頻振蕩測試及靜態環境中均表現出更為優異的傳熱能力。此外，在冷熱沖擊試驗中也表現出良好的導熱穩定性，在實際應用中具有良好的應用前景。

圖4. LM-VGA/mPDMS作為熱界面材料（TIM）在高頻振動和靜態環境中的散熱能力。（a）高頻振動下熱界面材料測試示意圖。（b）不同TIMs下加熱器在高頻振動中的溫度波動變化。（c-d）LED芯片中心溫度隨加熱功率變化，直至穩態。（e）LM-VGA/mPDMS復合材料作為TIMs的熱循環穩定性。（f）三種冷卻系統的紅外熱成像圖：無TIM、Larid Tflex700和LM-VGA/mPDMS，隨加熱時間的變化。

LM-VGA/mPDMS復合材料能夠作為自供能的非接觸式傳感器，利用液態金屬網絡作為電極，VGA/mPDMS作為摩擦和封裝層。這種材料能夠在無需物理接觸的情況下，通過移動物體產生的靜電感應來檢測物體的位置和狀態。LM-VGA/mPDMS復合材料作為自供能非接觸傳感器，能檢測物體位置、運動頻率和趨勢，智能識別衣物，適用于運動監測和室內定位。

圖5. NTENG傳感器設計與運動檢測、材料識別領域的應用。（a）LM-VGA/mPDMS (NTENG傳感器)的設計與工作原理。（b） LM-VGA/mPDMS傳感器在不同頻率的電壓輸出。（c）不同速度下垂直移動至墻面的示意圖。（d）實驗者在不同距離下原地踏步時LM-VGA/mPDMS傳感器的信號輸出。（e）運動速率與LM-VGA/mPDMS傳感器的信號輸出曲線。（f）不同速度下，單人和雙人模式平行移動至墻面的示意圖。（g）峰值電壓與速度的擬合曲線及插值曲線。（h）雙人模式在不同速率運動的信號輸出。（i）信號輸出監測設備的實物圖。（j）不同衣物材質的電信號輸出曲線。

LM-VGA/mPDMS復合材料在電動汽車電池溫度調節中具有潛在的應用價值。該復合材料不僅具有高熱導率，還能作為自供能的非接觸式傳感器，實時監測車輛位置并控制車輛運動，實現電池的自動溫度調節。通過與微控制器單元（MCU）和機器人車輛結合，該系統能夠在低溫時加熱電池，在高溫時冷卻電池，保持電池溫度在最佳范圍內，從而提高電池性能和壽命。這一系統展示了復合材料在智能熱管理領域的應用前景。

圖6. LM-VGA/mPDMS在動態目標自主熱管理領域的應用。（a）LM-VGA/mPDMS在電動汽車自主定位與電池熱管理中的示意圖。（b）車輛平行移動至LM-VGA/mPDMS傳感器時的信號輸出-時間曲線。（c）自主車輛自定位熱管理操作及反饋機制。（d）基于傳感器定位的電池熱管理信號輸出-時間曲線。（e-f）電池在低溫觸發加熱系統與高溫觸發冷卻系統過程中的溫度-時間曲線。

原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1748013224004055

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（責任編輯：xu）

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