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  利用可再生電力將二氧化碳 (CO₂) 電化學(xué)轉(zhuǎn)化為具有更高附加值的化學(xué)產(chǎn)品，是實(shí)現(xiàn)碳中和最有潛力的技術(shù)之一。眾多產(chǎn)物中，乙烯可以通過(guò)催化工藝生產(chǎn)各種原料化學(xué)品，具有巨大的工業(yè)市場(chǎng)需求。在電化學(xué) CO₂ 還原反應(yīng)過(guò)程中，C-C 偶聯(lián)被認(rèn)為是生成乙烯的關(guān)鍵步驟。由于Cu表面具有對(duì)*CO 中間體適中的吸附能，Cu基催化劑表現(xiàn)出高的催化CO₂還原生成乙烯的選擇性。為了提升Cu基催化劑的選擇性，研究者們報(bào)道了眾多有效的調(diào)控策略，包括晶界、價(jià)態(tài)、摻雜、形貌和表面微環(huán)境調(diào)控等。盡管已報(bào)道大量高活性Cu基催化劑，但是如何在大電流密度下獲得高選擇性仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

  近日，上海交大莊小東課題組、王天富課題組和北京科技大學(xué)張娟課題組合作報(bào)道了一種分子偶極調(diào)控策略用于促進(jìn)Cu表面CO₂吸附，從而提升電催化CO₂還原活性。高斯計(jì)算結(jié)果顯示含有五元環(huán)-七元環(huán)拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的2-胺基薁具有比芳香結(jié)構(gòu)的苯胺和萘胺更大的偶極矩（2-胺基薁：2.31D，苯胺：1.64D，苯胺：1.96D）。為了研究偶極矩對(duì)CO₂吸附和電催化性能的影響。該團(tuán)隊(duì)合成了具有大偶極矩的2-胺基薁作為單體，通過(guò)氧化聚合制備了聚胺基薁化合物（PAAz）。隨后，通過(guò)濕化學(xué)法和電還原方法在PAAz表面負(fù)載Cu納米顆粒，制備了Cu@PAAz復(fù)合催化劑。分子動(dòng)力學(xué)計(jì)算和CO₂氣體吸附結(jié)果表明，PAAz具有比聚苯胺和聚萘胺更強(qiáng)的CO₂吸附能力。使用Cu@PAAz作為電催化CO₂還原催化劑，其在 1 A cm^-2的大電流密度下乙烯法拉第效率高達(dá) 68.9%，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)了裸 Cu催化劑的性能。原位拉曼光譜和原位傅里葉變換紅外光譜測(cè)試結(jié)果顯示，與裸 Cu 相比，Cu/PAAz 界面處*CO中間體的濃度更高。這主要是由于PAAz上的胺基可以與*CO中間體形成氫鍵作用，從而實(shí)現(xiàn)了化學(xué)穩(wěn)定。理論計(jì)算表明，PAAz 顯著降低了 C–C 二聚化的能壘，有效抑制了 Cu 表面的析氫反應(yīng)，從而促進(jìn)電催化CO₂ 轉(zhuǎn)化為乙烯。這項(xiàng)研究不僅加深了偶極矩對(duì) CO₂RR性能影響的理解，也為制備高活性催化劑提供了一種新方法。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202415092