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  水凝膠因其高含水量，柔軟度和拉伸性，在個性化醫(yī)療監(jiān)控、臨床診斷、電子皮膚和人機交互方面的應(yīng)用前景廣闊。然而，常見的自支撐水凝膠很難將柔性、可塑性、拉伸性、粘附性、導電性以及傳感功能等結(jié)合起來，這極大地阻礙了柔性電子設(shè)備的“個性化”定制。學習生物材料的多尺度分級結(jié)構(gòu)，實現(xiàn)無機功能納米材料的水分散，為仿生水凝膠的功能化定制提供了思路。

  成都大學魏竟江研究團隊前期圍繞仿生水凝膠中無機納米材料的分散性開展了一些工作：受人體皮膚啟示，基于螯合和氫鍵調(diào)控策略構(gòu)筑了聚丙烯酸鈣/碳納米管導電水凝膠，實現(xiàn)了多重導電協(xié)同響應(yīng)的電子皮膚(ACS Appl. Mater. Interfaces 2021, 13, 2952)；受到牡蠣礁啟示，通過在聚丙烯酸鈣水凝膠基質(zhì)中引入穩(wěn)定的無定形磷酸鈣，構(gòu)筑了機械性能可調(diào)的礦物水凝膠(Chem. Eng. J. 2021, 424, 130549)；通過學習貽貝分泌物，基于MXene的表面羥基和氟離子與聚丙烯酸/纖維素納米纖維/鈣離子建立的超分子相互作用，實現(xiàn)了可3D打印的多功能導電水凝膠的制備(Interdiscip. Mater. 2022, 1, 495)；基于冷凍-鹽析的協(xié)同作用實現(xiàn)了聚乙烯醇/MXene導電水凝膠的強韌化(Compos. Part A 2023, 172, 107626)；受變色龍啟發(fā)，基于羥丙基纖維素水分散液手性自組裝能力，引入碳納米管于螺旋結(jié)構(gòu)中有序排列，構(gòu)筑了可對溫度和應(yīng)變進行顏色和電阻協(xié)同響應(yīng)的柔性顯示器(Adv. Mater. Technol. 2023, 8, 2200897)。

  成都大學魏竟江/王清遠研究團隊和武漢理工大學傅正義院士合作，近期提出一種學習生物材料的多尺度分級結(jié)構(gòu)策略，通過在仿生水凝膠的自組裝過程中，對其各個組分功能化，不僅實現(xiàn)了材料力學性能的提高，而且在各個層次上表現(xiàn)出性能的優(yōu)化，解決了水凝膠的多功能性組合矛盾的問題。具體而言，單寧酸包裹在液態(tài)金屬的表面（LM@TA）輔助其分散，也促進水凝膠的粘附；無定形碳酸鈣在TA表面礦化形成分級結(jié)構(gòu)（LM@TA@ACC）；LM@TA@ACC與聚丙烯酸螯合形成水凝膠骨架。該設(shè)計策略為實現(xiàn)水凝膠的多功能性提供了新的途徑(圖1)。

圖1. 液態(tài)金屬基導電水凝膠的制備機理

  HAADF-STEM，TEM-EDS，FTIR，XPS等表征手段證實了PAA-ACC-LM@TA水凝膠的多尺度分級結(jié)構(gòu)(圖2)。

圖2. PAA-ACC-LM@TA水凝膠的結(jié)構(gòu)和組成表征

  由于分級結(jié)構(gòu)和層級功能化的作用，PAA-ACC-LM@TA水凝膠表現(xiàn)出多功能性的組合(圖3)。隨著液態(tài)金屬的加入，PATL水凝膠在低頻時表現(xiàn)出類液性，這個功能非常有利于其作為電生理電極貼片，可以輕易地鋪展在不均勻的人體皮膚表面；同時，PATL水凝膠材料具有不挑選基底的粘附能力，粘附強度達到從濕態(tài)的28.9kPa至干態(tài)的0.96MPa；此外，水凝膠還表現(xiàn)出拉伸性（超過2000%）、觸變性、溫度敏感性、自愈合能力（88.8%）、生物相容性和導電性（28.3 mS/m），這些功能組合使其具備作為可穿戴傳感器的潛力。

圖3. 液態(tài)金屬基水凝膠的力學性能和表現(xiàn)

  將PATL水凝膠組裝為電生理電極貼片，其具有高靈敏度、循環(huán)穩(wěn)定性和耐用性，能夠?qū)崟r監(jiān)測人體肢體運動(如手指和手腕彎曲)和細微的電生理信號(包括肌電和心電圖信號)，為心血管/肌肉相關(guān)疾病和肢體康復訓練提供重要的診斷信息(圖4)。與商業(yè)的電生理電極貼片相比，PATL水凝膠不僅具有可重復實用性，還具有更高的信噪比（22.92 dB），可以更準確地讀取生理信號。此外，PATL水凝膠貼片還可作為柔性觸摸鍵盤，實現(xiàn)可靠的手寫-電信號-文本轉(zhuǎn)換，并通過與智能機械手的無線連接實現(xiàn)智能人機交互（圖5）。本研究工作為制造具有集成多功能傳感能力的新型電生理電極貼片鋪平了道路，在健康診斷、康復訓練和可穿戴電子設(shè)備方面顯示出巨大潛力。

圖4. 液態(tài)金屬基水凝膠作為電生理電極替代品的多功能傳感應(yīng)用

圖5. PAA-ACC-LM@TA水凝膠的人機交互策略

  以上研究成果近期以“Reusable Liquid Metal-Based Hierarchical Hydrogels with Multifunctional Sensing Capability for Electrophysiology Electrode Substitution”為題發(fā)表在《ACS Nano》上。成都大學高等研究院魏竟江研究員為第一作者，碩士研究生陳昊為共同第一作者，通訊作者為魏竟江研究員、王清遠教授和傅正義院士。

  該研究工作得到了國家自然科學基金、四川省科技計劃項目、四川省天府峨眉計劃、以及湖北省隆中實驗室開放項目等基金的大力支持。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.4c16933

作者簡介

  魏竟江，成都大學特聘研究員，四川省“天府峨眉計劃”青年人才項目獲得者。博士畢業(yè)于武漢理工大學（師從傅正義院士），在瑞士聯(lián)邦材料科學與技術(shù)研究所（Empa）進行博士聯(lián)合培養(yǎng)。主要從事仿生材料的多尺度結(jié)構(gòu)設(shè)計和界面相互作用機理研究，發(fā)展仿生水凝膠的增韌和仿生陶瓷的室溫化制備新技術(shù)。作為項目負責人主持國家自然科學基金、四川省自然科學基金、湖北隆中實驗室開放基金、成都大學人才引進等項目。近年來，相關(guān)的研究工作在Research, Adv. Funct. Mater., ACS Nano, Interdiscip. Mater.等期刊發(fā)表SCI論文30余篇。

  王清遠，四川大學教授，原成都大學校長。他于1998年獲得巴黎中央學院博士學位，1999年至2003年在普渡大學工程學院從事博士后研究，并在鹿兒島大學擔任JSPS研究員。承擔和完成重點、杰青和重大科研儀器項目等國家自然科學基金項目。發(fā)表Web of Science 收錄論文200余篇，被他人引用5000余篇次，2014-2021連續(xù)八年入選Elsevier中國高被引學者。2006年獲教育部自然科學獎一等獎（第一完成人），2014年、2019年分別獲四川省科技進步獎一等獎（第一完成人），2018年、2022年分別獲四川省教學成果一等獎（第一完成人），2018年獲國家自然科學獎二等獎（第一完成人），2021年入選2020全球前2%頂尖科學家榜單（“生涯影響力”和“年度影響力”雙榜單）。

  傅正義，武漢理工大學材料學科首席教授，材料復合新技術(shù)國家重點實驗室主任，國家杰出青年基金獲得者；中國工程院院士、俄羅斯工程院外籍院士、世界陶瓷科學院院士、美國陶瓷學會會士、歐洲陶瓷學會榮譽會士；國家重點研發(fā)計劃“基礎(chǔ)材料”專家組專家，教育部科技委材料學部委員；國家自然科學基金委創(chuàng)新群體、國防科技創(chuàng)新團隊學術(shù)帶頭人。長期從事多功能陶瓷與陶瓷基復合材料、結(jié)構(gòu)/功能一體化復合材料、新結(jié)構(gòu)與新材料體系探索、原位反應(yīng)合成與制備新技術(shù)、高效燒結(jié)與加工新技術(shù)、材料過程仿生制備新技術(shù)等方面的研究。先后獲國家技術(shù)發(fā)明二等獎2項、國家科技進步三等獎1項、省部級科技與教學獎勵一等獎7項，發(fā)表高水平學術(shù)論文400余篇，獲授權(quán)發(fā)明專利90余項。